双色强场散射重构分子离子量子态

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分子的强场电离可以制备离子态的相干叠加，其振幅和相对相位控制着随后的超快动力学，但实验上获取这些信息仍然是一个挑战。这里我们引入双色强场散射，其中强的中红外场使分子电离并发射电子，而弱的二次谐波场在电子连续态运动期间共振耦合母体离子的振动电子态，从而在亚激光周期时间尺度上引入结构变化。扫描两色之间的相对相位控制离子演化，并将其映射到从重散射信号中恢复的相位依赖的亚埃级键长变化上。以N$_2$为例，我们应用双色装置探测不同电离通道之间的相干性，并重构初始离子叠加态。我们的结果确立了双色强场散射作为一种强大的结构方法，用于表征离子量子波包复振幅。

英文摘要

Strong-field ionization of molecules can prepare coherent superpositions of ionic states whose amplitudes and relative phases govern the ensuing ultrafast dynamics, but accessing this information experimentally remains a challenge. Here we introduce two-color strong-field scattering, in which a strong mid-infrared field ionizes the molecule and launches an electron, while a weak second harmonic field resonantly couples vibronic states of the parent ion during the electron's continuum excursion, thereby introducing structural changes on the sub-laser-cycle timescale. Scanning the relative phase between the two colors controls the ionic evolution and maps it onto phase-dependent sub-angstrom bond-length changes retrieved from the rescattering signal. Using the example of N$_2$, we apply the two-color setup to probe the coherence between different ionization channels and to reconstruct the initial ionic superposition. Our results establish two-color strong-field scattering as a powerful structural approach to characterize the complex amplitudes of ion quantum wavepackets.

发表机构

• The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
• Indiana University（印第安纳大学）
• Max Born Institute（马克斯·玻恩研究所）
• Instituto Politécnico Nacional（国立理工学院）
• Linac Coherent Light Source, SLAC National Accelerator Laboratory（直线相干光源，SLAC国家加速器实验室）
• Kansas State University（堪萨斯州立大学）

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