单一最佳拟合可能具有误导性：解析FA--Cs钙钛矿中的共同陷阱特征
Single Best Fits Can Be Misleading: Resolving Common Trapping Signatures across FA--Cs Perovskites
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- Helmholtz-Zentrum Berlin (HZB)（亥姆霍兹柏林中心）
- École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）
- South Denmark University (SDU)（南丹麦大学）
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中文总结 AI 辅助
本研究通过结合时间分辨光致发光、SRH模型和贝叶斯推断，在FA-Cs钙钛矿系列中识别出共同的陷阱特征，揭示了陷阱填充的普遍性及限制性能的非辐射复合通道。
中文摘要 AI 辅助
识别金属卤化物钙钛矿中导致非辐射复合的缺陷仍然具有挑战性，且尚未在不同组分间建立共同的缺陷特征。在此，我们结合了依赖于通量的时间分辨光致发光、完整的Shockley--Read--Hall模型以及贝叶斯后验推断，对FA$_{1-x}$Cs$_x$PbI$_3$组分系列进行了研究。我们表明，陷阱占据状态主导了半导体材料中的载流子动力学和缺陷参数的可识别性：弱占据态表现出电子俘获系数与陷阱密度之间的简并性，而陷阱填充则消除了这种简并性。在我们的钙钛矿体系中，一种非简并特征$T\beta$，以强烈不对称的$\beta_p/\beta_n$俘获系数比为特征，出现在所有组分中，表明显著的陷阱填充是钙钛矿载流子动力学的一个普遍特征。我们进一步将$T\alpha$识别为一种共同的、限制器件性能的非辐射复合通道，而FAPbI$_3$特有的浅层$T\epsilon$特征产生了最大的稳态非辐射复合速率，并与先前观察到的该组分的高层错密度一致。因此，该框架为在室温下比较不同半导体材料间的陷阱特征提供了基础。
英文摘要
Identifying defects responsible for non-radiative recombination in metal-halide perovskites remains challenging, with no common defect signatures established across compositions. Here, we combine fluence-dependent time-resolved photoluminescence, full Shockley--Read--Hall modelling and Bayesian posterior inference across an FA$_{1-x}$Cs$_x$PbI$_3$ compositional series. We show that trap occupation governs carrier dynamics and defect-parameter identifiability in semiconducting materials: weakly occupied states exhibit electron-capture-coefficient--trap-density degeneracies, whereas trap filling lifts them. In our perovskite systems, a non-degenerate signature $Tβ$, characterized by a strongly asymmetric $β_p/β_n$ capture-coefficient ratio, occurs across all compositions, suggesting substantial trap filling is a general feature of perovskite carrier dynamics. We further identify $Tα$ as a shared, device-performance-limiting non-radiative recombination channel, while a shallow $Tε$ signature unique to FAPbI$_3$ produces the largest steady-state non-radiative recombination rate and is consistent with the previously observed high stacking-fault density of this composition. This framework therefore provides a basis for comparing trapping signatures across different semiconducting materials at room temperature.
