发表机构
St. Petersburg State University; B. P. Konstantinov Petersburg Nuclear Physics Institute of National Research Center “Kurchatov Institute” (NRC “Kurchatov Institute”–PNPI); St. Petersburg State Technological Institute (Technical University)（圣彼得堡国立大学; 库尔恰托夫国家研究中心B.P.康斯坦丁诺夫圣彼得堡核物理研究所; 圣彼得堡国立技术学院（理工学院））
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通过多组态相对论嵌入簇计算，发现 $\mathrm{RuO_2}$ 中 $4d$ 轨道准简并抑制了局域四极序，从而解释了块体材料缺乏交替磁性而应变薄膜具有该现象的原因。
AI 中文摘要
我们提出了对二氧化钌（$\mathrm{RuO_2}$）——一种候选的交替磁性材料——的局域电子结构进行多组态、相对论嵌入簇研究。从自由的 $\mathrm{Ru}$ 离子出发，我们通过 $\mathrm{Ru+Q_6}$ 静电模型、裸的 $\mathrm{[RuO_6]^{8-}}$ 配体模型，以及最终能再现晶体环境的高精度 $\mathrm{RuO_6}$@CTEP 嵌入簇，逐步构建局域环境。所有体系均在 SA-CASSCF 和 NEVPT2+SOC 理论水平下处理，以同等程度地捕捉强电子关联和自旋-轨道耦合。尽管 $\mathrm{RuO_2}$ 中 $\mathrm{Ru}$ 位点的形式局域位点对称性为正交（$D_{2h}$），我们发现计算得到的 $4d$ 轨道能谱及其劈裂模式更接近更高的四方（$D_{4h}$）对称性，在相关的 $4d$ 轨道之间保持了强的准简并性。由于在独立粒子模型中负责交替磁性自旋劈裂的局域 $xy$ 四极序依赖于这种对称性降低，其被轨道准简并所抑制，为实验上块体 $\mathrm{RuO_2}$ 中未观察到交替磁性提供了自然解释，这与应变薄膜中报道的强交替磁性特征形成对比。
英文摘要
We present a multiconfigurational, relativistic embedded-cluster study of the local electronic structure of ruthenium dioxide ($\mathrm{RuO_2}$), a candidate altermagnetic material. Starting from free $\mathrm{Ru}$ ions, we progressively build up the local environment through a $\mathrm{Ru+Q_6}$ electrostatic model, a bare $\mathrm{[RuO_6]^{8-}}$ ligand model, and finally a high-accuracy $\mathrm{RuO_6}$@CTEP embedded cluster that reproduces the crystalline surroundings. All systems are treated at the SA-CASSCF and NEVPT2+SOC levels of theory to capture strong electron correlation and spin-orbit coupling on an equal footing. While the formal local site symmetry of the $\mathrm{Ru}$ sites in $\mathrm{RuO_2}$ is orthorhombic ($D_{2h}$), we find that the calculated $4d$-orbital energy spectrum and its splitting pattern behave much closer to the higher tetragonal ($D_{4h}$) symmetry, preserving a strong quasi-degeneracy among the relevant $4d$ orbitals. Since the local $xy$ quadrupolar order responsible for altermagnetic spin splitting in independent-particle models relies on this symmetry reduction, its suppression by orbital quasi-degeneracy offers a natural explanation for why altermagnetism is not observed in bulk $\mathrm{RuO_2}$ experiments, in contrast to the robust altermagnetic signatures reported in strained thin films.
