重要性重加权福克空间变分蒙特卡洛
Importance-Reweighted Fock-Space Variational Monte Carlo
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中文总结 AI 辅助
本研究提出重要性重加权福克空间变分蒙特卡洛（IR-FS-VMC），通过重新设计蒙特卡洛评估方式，在保持变分目标不变的情况下，实现了对H₂O等体系的准确变分能量计算，支持稳健的FS-VMC优化。
中文摘要 AI 辅助
福克空间变分蒙特卡洛（FS-VMC）通过对离散多体构型进行随机采样来评估变分量。对于从头算电子哈密顿量，不同系统间的玻恩分布可能存在显著差异，且混合良好的马尔可夫链不一定能产生低方差的估计量。我们提出重要性重加权FS-VMC（IR-FS-VMC），该方法在保持变分目标不变的同时，重新设计其蒙特卡洛评估方式：辅助分布与哈密顿量引导的提议定义马尔可夫链，而评估马尔可夫核定义了解析可处理的评估分布；自归一化重要性重加权则恢复了进入能量、梯度和随机重构（SR）矩阵的玻恩分布期望。我们对平衡态H₂O和Fe₂S₂进行了受控比较，以区分马尔可夫链接受率与局域能量波动及优化行为。采用一种生产协议，对H₂O解离、36格点氢晶格、Fe₂S₂和Fe₄S₄活性空间的计算，在不同玻恩分布和电子关联 regime下均得到准确的变分能量。这些结果共同表明，该生产协议可支持所研究电子结构 regime下稳健的FS-VMC优化。
英文摘要
Fock-space variational Monte Carlo (FS-VMC) evaluates variational quantities by sampling discrete many-body configurations. In molecular applications, concentrated Born distributions can hinder Markov-chain mixing, while Monte Carlo estimators can also exhibit large variance. We introduce importance-reweighted FS-VMC (IR-FS-VMC), which combines Metropolis--Hastings sampling, an evaluation kernel, and self-normalized importance sampling to estimate the Born-distribution energy, gradient, and stochastic reconfiguration (SR) matrix. Controlled comparisons on equilibrium H2O and Fe2S2 show that the acceptance rate and local-energy variance can respond differently to the sampling and estimation procedure. A single production protocol yields accurate variational energies for H2O dissociation, 36-site hydrogen lattices, and Fe2S2 and Fe4S4 active spaces without system-specific sampling parameters.
发表机构
- Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, University of Science and Technology of China（合肥微尺度物质科学国家研究中心，中国科学技术大学）
机构由 AI 辅助整理，请以论文原文为准。
