MO-HEOM：将分层运动方程扩展到分子轨道空间
MO-HEOM: Extending Hierarchical Equations of Motion to Molecular Orbital Space
AI总结：
本文提出了一种基于分子轨道的三维旋转不变系统-环境模型，推导出数值精确的分层运动方程，用于分析氢分子和氢分子离子的线性吸收光谱。
摘要：
对量子热效应在分子激发动力学中的研究往往依赖于过于简化的模型，如能量本征态或低维势能，这些模型无法捕捉真实化学系统复杂性。实际上，分子在空间上是扩展的，并嵌入在各向异性的环境中，其中分子轨道（MOs）在确定量子行为中起着核心作用。为了超越这些限制，我们提出了在分子轨道框架内的一种三维旋转不变系统-环境（3D-RISB）模型，其中明确包含了分子内振动运动。在此分子轨道基础上，我们推导出数值上“精确”的分层运动方程（MO-HEOM）。作为演示，我们分析了具有振动自由度的氢分子和氢分子离子，揭示了它们的线性吸收光谱。
英文摘要：
Studies of quantum thermal effects on molecular excitation dynamics have often relied on oversimplified models, such as energy eigenstates or low-dimensional potentials, which fail to capture the complexity of real chemical systems. In reality, molecules are spatially extended and embedded in anisotropic environments, where molecular orbitals (MOs) play a central role in determining quantum behavior. To advance beyond these limitations, we propose a three-dimensional rotationally invariant system-bath (3D-RISB) model within the MO framework, with explicit inclusion of intramolecular vibrational motion. From this MO foundation, we derive numerically ``exact'' hierarchical equations of motion (MO-HEOM). As a demonstration, we analyze hydrogen molecules and hydrogen molecular ions with vibrational degrees of freedom, revealing their linear absorption spectra.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
