h-CMD：一种用于振动光谱模拟的高效混合快速质心与准质心分子动力学方法

Fast quasi-centroid molecular dynamics

We describe a fast implementation of the quasi-centroid molecular dynamics (QCMD) method in which the quasi-centroid potential of mean force is approximated as a separable correction to the classical interaction potential. This correction is obtained by first calculating quasi-centroid radial and angular distribution functions in a short path integral molecular dynamics simulation, and then using iterative Boltzmann inversion to obtain an effective classical potential that reproduces these distribution functions in a classical NVT simulation. We illustrate this approach with example applicatio…

Nuclear quantum effects in thermal conductivity from centroid molecular dynamics

We show that the centroid molecular dynamics (CMD) method provides a realistic way to calculate the thermal diffusivity $a=λ/ρc_{\rm V}$ of a quantum mechanical liquid such as para-hydrogen. Once $a$ has been calculated, the thermal conductivity can be obtained from $λ=ρc_{\rm V}a$, where $ρ$ is the density of the liquid and $c_{\rm V}$ is the constant-volume heat capacity. The use of this formula requires an accurate quantum mechanical heat capacity $c_{\rm V}$, which can be obtained from a path integral molecular dynamics simulation. The thermal diffusivity can be calculated either from the …

路径积分布朗链分子动力学：量子振动动力学的一种简单近似

Path Integral Brownian Chain Molecular Dynamics: A Simple Approximation of Quantum Vibrational Dynamics

本文提出布朗链分子动力学（BCMD）方法，通过随机化非质心速度将牛顿方程与过阻尼朗之万方程结合，以缓解路径积分模拟中的链共振和曲率问题，并在简单分子、液态水及质子化水团簇上验证了其正确性和实用性。

适用于水和冰的快速准质心分子动力学

Fast quasi-centroid molecular dynamics for water and ice

本文提出将f-QCMD方法应用于凝聚态系统，通过正则化迭代Boltzmann反演修正经典相互作用势，其在水和冰的振动光谱模拟中与其他现代CMD方法结果吻合，表明该领域正达成共识。

量子动力学关联：有效势解析延拓方法

Quantum dynamical correlations: Effective potential analytic continuation approach

提出了一种新的量子动力学方法--有效势解析延拓法（EPAC），用于计算有限温度下的实时量子关联函数。该方法是基于有效作用形式主义，其中包括标准的有效电位。介绍了一维双势阱系统的EPAC的基本概念，并与质心分子动力学（CMD）和精确实时量子关联函数进行了比较。结果表明，无论是EPAC和CMD很好地再现准确的短时间行为，而在较长的时间，他们的结果偏离准确的。由于系综失相，CMD关联函数随时间迅速衰减。然而，EPAC关联函数可以再现量子双阱系统中固有的长时间振荡。通过对有效作用量的高阶导数展开，可以使EPAC关联函数向精确的关联函数逼近。

实时动力学中的珠-傅里叶路径积分 I：珠-傅里叶质心分子动力学

Real-time dynamics with bead-Fourier path integrals I: Bead-Fourier CMD

本文提出珠-傅里叶质心分子动力学（BF-CMD）方法，通过结合傅里叶级数项减少珠子数量，在低温下实现4倍效率提升，并具有扩展到RPMD等方法的通用性。

使用珠-傅里叶路径积分的实时动力学。II. 珠-傅里叶 RPMD

Real-time dynamics with bead-Fourier path integrals. II. Bead-Fourier RPMD

本文将珠-傅里叶路径积分扩展至环聚合物分子动力学（RPMD），提出 BF-RPMD 方法，通过引入傅里叶正弦分量，在保持与标准 RPMD 相当精度的同时，将所需珠数减少最多八倍。

凝聚相振动光谱近似量子动力学模拟方法的一致性

On the Consistency of Approximate Quantum Dynamics Simulation Methods for Vibrational Spectra in the Condensed Phase

包括量子力学对凝聚相中原子核动力学的影响是具有挑战性的，因为精确方法的复杂性随着量子自由度的数量呈指数增长。规避这些限制的努力可以追溯到两种方法：用严格的量子力学处理一小部分自由度的方法，将系统的其余部分视为静态或经典环境，以及用量子力学处理整个系统的方法，但使用近似动力学。在这里，我们进行了系统的比较，这两个哲学之间的描述振动光谱的量子效应，嵌入本地MON（LMon）模型和混合量子经典（MQC）模型作为第一家庭的方法的代表，和质心分子动力学（CMD）和恒温环聚合物分子动力学（TRPMD）作为后者的例子。我们使用作为基准的D $_2$ O掺杂HOD和纯H $_2$ O在三个不同的热力学状态点（冰Ih在150 K，和液体在300 K和600 K），与简单的q-TIP 4P/F势能和偶极矩表面建模。除了少数例外，不同的技术产生在几十cm $^{-1}$内彼此一致的IR吸收频率。与经典分子动力学的比较表明了核量子效应在最高温度下的重要性，详细讨论了各种方法之间的差异，让我们得出一些（间接的）结论，这些结论是基于非常不同的近似。这种完全不同的方法之间的交叉验证可能表明一种方法，以进一步提高凝聚相量子动力学模拟的最新技术水平。

如何消除环polymer分子动力学中的杂散共振

How to remove the spurious resonances from ring polymer molecular dynamics

质心分子动力学（CMD）和环聚合物分子动力学（RPMD）是目前用于模拟凝聚相体系量子动力学的两种最成功的方法。尽管它们的概念差异，这些方法的实际实施仅在两个方面有所不同：选择的Parrinello-Rahman质量矩阵和是否恒温器是应用于内部模式的环聚合物在动态。在这里，我们探索一种方法，这是中间的两个近似：我们保持路径积分珠质量等于物理粒子质量，但附加一个朗之万恒温器的内部模式的环聚合物在动态。我们证明了这一点，分析表明，包括一个内部模式恒温器不影响任何可取的功能RPMD：恒温RPMD（TRPMD）是同样有效的，相对于一切，实际上已经证明了有关的方法作为RPMD本身。特别是，由于珠质量的选择，所得到的方法仍然是最佳的，在短的时间限制，和过渡态近似其反应速率理论仍然密切相关的半经典瞬子近似在深量子隧穿制度。实际上，有一个连续的家庭的方法与这些属性，参数化的强度朗之万摩擦。在这里，我们探讨数值近似量子动力学如何依赖于这种摩擦，特别强调振动光谱。我们发现，一个广泛的摩擦接近最佳阻尼给出类似的结果，这些结果是免疫RPMD的共振问题和CMD的曲率问题。

中子截面第一性原理计算用量子模拟研究液态仲氢的速度自相关

Velocity autocorrelation in liquid para-hydrogen by quantum simulations for first-principle computations of the neutron cross sections

准确的知识的单分子（自）平移动力学的液体para-H2的中子散射特性的计算这一重要的量子液体的基本要求。我们表明，通过使用质心分子动力学（CMD）的速度自相关函数的量子模拟，总中子截面（TCS）的计算显着同意与实验数据在热和超热入射中子能量，其中para-H2动力学实际上是占主导地位的自我贡献。这一结果表明，适当的帐户的量子性质的流体，所提供的CMD，是一个必要的和非常有效的条件，以获得正确的绝对尺度截面值直接从第一原理计算的双微分截面，而不需要引入任何经验调整量。在亚热入射能量，适当的para-H2分子间（独特的）动力学建模也变得至关重要，但量子模拟还不能应付it. Existing简单的模型，占独特的一部分，提供了一个适当的修正的自我只计算，并带来合理的符合TCS的实验数据，直到最近的计算结果。然而，如果考虑刚刚发表的冷区截面测量结果，则一致性要好得多，并且非常令人满意。轻微的残余差异的可能来源将被评论，并建议进一步的计算和实验努力。尽管如此，能够再现总截面在1和900毫电子伏之间的宽范围代表了一个令人鼓舞的和重要的验证步骤的CMD方法和本简单的算法。

类经典动力学的热量子时间关联函数

Thermal quantum time-correlation functions from classical-like dynamics

热量子时间-关联函数在量子动力学中具有重要意义，它可以从第一性原理计算实验测量的性质，如反应速率、扩散常数和振动光谱。由于精确的量子解与系统大小呈指数关系，因此在制定可靠的线性标度方法方面已经付出了相当大的努力，这些方法涉及精确的量子统计和近似的量子动力学，这些量子动力学是用类似经典的轨迹建模的。本文从质心分子动力学（CMD）、环状聚合物分子动力学（RPMD）和恒温RPMD（TRPMD）等方法的发展，综述了近年来该领域的研究进展。我们展示了这些方法是如何最近从“松原动力学”，一种形式的半经典动力学的量子玻尔兹曼分布。我们还重新推导了t->0+量子过渡态理论（QTST）的松原动力学形式主义表明，松原-TST，RPMD-TST一样，是等价的QTST。最后，我们将探讨今后取得进展的领域。

2D spectroscopies from condensed phase dynamics: Accessing third-order response properties from equilibrium multi-time correlation functions

The third-order response lies at the heart of simulating and interpreting nonlinear spectroscopies ranging from two dimensional infrared (2D-IR) to 2D electronic (2D-ES), and 2D sum frequency generation (2D-SFG). The extra time and frequency dimensions in these spectroscopies provides access to rich information on the electronic and vibrational states present, the coupling between them, and the resulting rates at which they exchange energy that are obscured in linear spectroscopy, particularly for condensed phase systems that usually contain many overlapping features. While the exact quantum e…

Spectroscopic experimental and theoretical study of Uranyl(VI) in an aqueous system - Molecular modelling meets environmental protection

Time-Resolved Laser-Induced Fluorescence Spectroscopy (TRLFS) and cryo-TRLFS are sensitive tools for \textit{in situ} speciation of low-level uranium in aqueous samples, including natural waters. To tailor, often ill-conditioned (i.e., leading to ambiguous interpretations), multi-linear analysis, first-principles based theoretical computation (Molecular Dynamics and Quantum Chemistry) of luminescence spectra would be beneficial. We present a methodology to simulate TRLFS and cryo-TRLFS spectra and present vibrationally resolved luminescence spectra for aquo complex [UO$_2$(H$_2$O)$_5$]$^{2+}$(…