A family of molecular Mott insulators on triangular lattice provided a few S=1/2 triangular quantum spin liquid candidates, with $κ$-(BEDT-TTF)$_2$Cu$_2$(CN)$_3$ being the most studied material of this group. The large number experimental works present a conflicting set of evidence, with some suggesting spin liquid behavior, while others point towards a valence bond solid with orphan spins. In this work we use Raman scattering spectroscopy to probe both local charge on molecular sites and lattice phonons as a function of temperature down to 6~K. Based on the analysis of the line shape of the BEDT-TTF charge sensitive vibration $ν_2$ on cooling below 40 K, we suggest a development of disordered fluctuating charge disproportionation on (BEDT-TTF)$_2$ dimers of amplitude as small as 0.06$e$. The lattice phonons show strong anomalous broadening on cooling only in the (c,c) scattering channel, associated with the developing charge disproportionation. We suggest an interpretation, where the coupling of disordered charge dipoles on dimers to the lattice results in anisotropic modulation of charge transfer integrals between dimer lattice sites. Such fluctuations would result in modulation of magnetic coupling between spins which can produce fluctuating charge ordered spin-singlet pairs.
Importance of Spin-Orbit Coupling in Organic BEDT-TTF and BEDT-TSF Salts
研究了$α$和$κ$相BEDT-TTF和BEDT-TSF有机盐的自旋轨道耦合效应。相反的假设,SOC在有机物中是可以忽略不计的,由于轻的C,S,H原子,我们在几个代表性的情况下,这样的相互作用的相关性。在弱关联区,SOC主要表现在简并带接触点处能隙的打开。这种效应对于诸如$α$ -(ET)$_2$ I $_3$的狄拉克半金属变得特别重要。此外,在磁绝缘相中,SOC导致额外的各向异性交换相互作用,这为量子自旋液体候选物$κ$ -(ET)$_2$ Cu $_2$(CN)$_3$的有争议的场诱导行为提供了令人信服的解释。最后,我们讨论的重要性SOC的低能量的有机物的属性的描述。
Effect of electronic correlations on the metal-insulator transition of $α$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$: theoretical and experimental investigations of its optical properties
有机盐$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$被认为是在$T_{\rm CO}=135$ ~K处由于电荷有序引起的金属-绝缘体转变的模型体系。通过基于第一原理密度泛函理论(DFT)的计算,可以很好地描述从$T_{\rm CO}$之上和之下的偏振反射测量获得的光学性质。讨论了电子关联对金属-绝缘体相变的影响。
Phonon renormalization effects accompanying the 6 K anomaly in the Quantum Spin Liquid Candidate $κ$-(BEDT-TTF)$_{2}$Cu$_{2}$(CN)$_{3}$
量子自旋液体候选物$κ$ -(BEDT-TTF)$_{2}$ Cu $_{2}$(CN)$_{3}$的低温状态通过$T^{*}\sim6$ K处的异常出现。虽然这种异常现象的特征已被揭示出不同的数量,但其起源仍不清楚。本文报道了$κ$ -(BEDT-TTF)$_{2}$ Cu $_{2}$(CN)$_{3}$单晶的非弹性中子散射测量,旨在研究$T^{*}$的声子重整化效应。在$E=4.7$ meV的BEDT-TTF二聚体的呼吸模式下,在$T^{*}$上观察到声子阻尼的急剧变化。声子阻尼的突变是由于相变成价键固态的基础上描述的自旋-电荷耦合在这个二聚体-莫特系统的有效模型。
Absence of charge order in the dimerized κ-phase BEDT-TTF salts
利用红外振动光谱,我们研究了二聚二维有机盐:量子自旋液体κ-(BEDT-TTF)2 Cu 2(CN)3,反铁磁莫特绝缘体κ-(BEDT-TTF)2 $Cu[N(CN)2]Cl, and the superconductor κ-(BEDT-TTF)2$ Cu[N(CN)2]Br.在冷却至低温时,它们都没有表现出任何电荷沉淀的迹象。在T = 6 K附近没有观察到电荷分布的改变,其中已经报道了自旋液体κ-(BEDT-TTF)2$Cu2(CN)3的低温异常。在该化合物中,面内光学响应和振动耦合是相当各向异性的,表明BEDT-TTF分子在c方向上的倾斜以及它们与阴离子层的耦合在解释电磁性质时必须考虑。
Possible observation of the signature of the bad metal phase and its crossover to a Fermi liquid in K(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 bulk and nanoparticles by Raman scattering
Dynamical time-reversal and inversion symmetry breaking, dimensional crossover, and chiral anomaly in $α$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$
在大多数狄拉克半金属中,时间反演和反转对称性被认为在它们的稳定性中起着至关重要的作用。我们证明了这些对称性在有机导体$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$中的狄拉克费米子中由于强的电子关联而被打破。该系统是一个三维的第二类狄拉克半金属的相干层间隧穿制度。预测当磁场被调谐到层间隧穿方向时,在磁阻中观察到手征异常。我们的结果表明,$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$是一个有用的平台,探讨手征异常和强相关性和/或维数之间的相互作用。
Bandwidth-tuning from insulating Mott quantum spin liquid to Fermi liquid via chemical substitution in $κ$-[(BEDT-TTF)$_{1-x}$(BEDT-STF)$_x$]$_2$Cu$_2$(CN)$_3$
Coherent interlayer coupling in quasi-two-dimensional Dirac fermions in $α$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$
理论和实验研究都支持$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$在压力下的电子结构可用二维狄拉克费米子描述。当层间隧穿相干时,系统的电子结构变为三维结构,我们预期在磁场作用下,层间电阻率会出现峰值结构。我们从理论和实验上证明了在低温和高磁场下,层间电阻率会出现峰值。根据实验,我们估计层间隧穿的大小为$t_1 \sim 1$ meV。我们的结果为研究$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$的三维电子结构打开了大门。
Site-specific $^{13}$C NMR study on locally distorted triangular lattice of organic conductor $κ$-(BEDT-TTF)$_2$Cu$_2$(CN)$_3$
为了验证几何挫折的影响,我们人为扭曲的三角形晶格准二维有机导体$κ$ -(BEDT-TTF)$_2$铜$_2$(CN)$_3$ [BEDT-TTF:双(亚乙基二硫代)四硫富瓦烯]通过类似的分子取代和应用$^{13}$ C NMR的散装和取代的网站,电导率,静态磁化率测量。结果表明,取代样品的磁特性与纯样品的磁特性在数量上相似。此外,在替代位置处的磁特性也与体中相同。这些结果表明,所观察到的磁性可能不是由于几何挫折,但无序的重要性。
ESR studies on the spin-liquid candidate $κ$-(BEDT-TTF)$_2$Cu$_2$(CN)$_{3}$: anomalous response below $T=8$ K
有机导体$κ$ -(BEDT-TTF)$_2$ Cu $_2$(CN)$_{3}$似乎形成量子自旋液体,尽管在低温下在电荷、自旋和晶格自由度中观察到不寻常的性质。本文报道了$κ$ -(BEDT-TTF)$_2$ Cu $_2$(CN)$_{3}$单晶X波段ESR随温度和角度变化的研究结果。我们发现两个各向异性弛豫机制在低温下的迹象,并将它们与在其他强相关系统中观察到的自旋液体行为进行比较。此外,我们可以认识到在阴离子层的铜离子的电荷不均匀性。这种紊乱可能与在该化合物中测量的介电响应有关。
Electronic Correlations Among the Dirac Electrons in $α$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$ Unveiled by High-Pressure Optical Spectroscopy
电荷有序绝缘体$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$在压力作用下逐渐演化为金属,在低温下电子带形成倾斜的Dirac-like锥。具有与频率无关的光学电导率的金属态表明系统中存在平凡和无质量的狄拉克电子。我们的红外研究还表明,在绝缘态和金属态之间的边界处,由于相关的大质量狄拉克费米子而打开了一个能隙,当压力增加时,该能隙会逐渐被抑制。
Anomalous dielectric response in the dimer Mott insulator $κ$-(BEDT-TTF)$_2$Cu$_2$(CN)$_3$
我们测量和分析了二聚体莫特绝缘体$κ-$(BEDT-TTF)$_2$ Cu $_2$(CN)$_3$的介电常数,它被称为自旋液体状态的操场。最出乎意料的是,这种特定的有机盐具有非平凡的电荷自由度,其特征在于低于约60 K的偶极玻璃样介电弛豫。这归因于二聚体内的电荷分离,由于位间库仑排斥。在这方面,这里观察到的偶极子是纯粹的量子力学,从而表现出意想不到的响应。
Predicted Photo-Induced Topological Phases in Organic Salt $α$-(BEDT-TTF)$_2$I$_3$
从理论上预测了有机盐$α$ -(BEDT-TTF)$_2$ I $_3$的光诱导拓扑相的出现及其相变,该化合物的能带结构具有倾斜的狄拉克锥.利用Floquet定理分析了描述BEDT-TTF层中传导电子的光驱动紧束缚模型,证明了圆偏振光的照射在Dirac点处打开一个能隙,系统最终变成一个量子化拓扑不变量的Chern绝缘体.在光的振幅和频率平面上得到了一个丰富的相图,其中包含了Chern绝缘体相、半金属相和正常绝缘体相。我们发现,光致霍尔电导率提供了一个敏感的手段来检测预测的相位演化实验。这项工作有助于通过拓宽目标材料的范围,表现出光诱导的拓扑相变发展的光学操纵的电子状态的物质。
Superconducting Fluctuations and the Reduced Dimensionality of the Organic Superconductor $κ$- (BEDT-TTF)$_{2}$Cu(NCS)$_{2}$ as Observed through Measurements of the de Haas-van Alphen Effect
Lattice vibrations of the charge-transfer salt $κ$-(BEDT-TTF)$_2$Cu$_2$(CN)$_{3}$: novel interpretation of the electrodynamic response in a spin-liquid compound
二聚体Mott绝缘体$κ$ -(BEDT-TTF)$_2$ Cu $_2$(CN)$_3$具有不寻常的电动力学性质。电子基态和分子和晶格振动的数值研究揭示了耦合到BEDT-TTF分子的Cu $_2$(CN)$_3^-$阴离子网络的重要性:铜的三重氰化物配位和阴离子结构中的键异构性导致对称性、挫折、无序和域形成的损失。我们的研究结果一致地解释了温度和偏振相关的THz和红外测量,加强了对介电性质的理解,并对量子自旋液体状态具有重要意义,这应该超越二维纯电子模型。