Far infrared to terahertz widely tunable narrow linewidth light source via surface-emitting periodically poled thin film lithium niobate waveguides
本文提出利用表面发射周期性极化薄膜铌酸锂波导实现远红外至太赫兹宽可调窄线宽光源，通过差频产生模拟证明在30 THz处可实现25 THz宽调谐范围。
2023-06-01 physics.optics
Molecular Vibration Explorer: an online database and toolbox for surface-enhanced frequency conversion, infrared and Raman spectroscopy
我们提出了分子振动资源管理器，一个免费访问的在线数据库和交互式工具，用于探索振动光谱和张量光振动耦合强度的大量收集硫醇分子。该数据库的“Gold”版本收集了对与金原子相连的2 '800种市售硫醇化合物进行密度泛函理论计算的结果，主要目的是筛选出最适合太赫兹和中红外到可见光上转换的分子。此外，数据库的“硫醇”版本包含1 '900种未结合硫醇化化合物的结果。他们都提供了一个全面的一套计算光谱参数的所有振动模式的所有分子在数据库中。用户可以同时研究红外吸收，拉曼散射和振动和差频产生截面。可以在定制的频率范围内筛选分子的各种参数，例如特定分子取向下的大拉曼截面，或大取向平均和频产生（SFG）效率。用户可以选择电磁场的偏振矢量，设置分子的方向，并自定义参数，以绘制相应的IR，拉曼和和频光谱。我们说明了这个工具的能力与选定的应用程序在表面增强光谱学领域。
2021-12-21 physics.chem-ph physics.optics
A vibration-insensitive optical cavity and absolute determination of its ultrahigh stability
我们使用的三角帽的方法来评估三个不同的超稳参考腔，其中一个具有振动不敏感的设计，甚至不需要振动隔离的绝对频率稳定性。Nd：YAG激光器和二极管激光器被实现为光源。我们观察到所有三个腔之间的$\sim1$ Hz拍音线宽。测量结果表明，该谐振腔在100 $μ$ s ~ 200 s的整个测量时间内具有良好的频率稳定性。一个绝对的，相关删除艾伦偏差的$1.4\times10^{-15}$在1秒的这个腔，给出了一个频率的不确定性只有0.44赫兹。
2009-04-06 physics.optics
Two-dimensional Infrared Spectroscopy of vibrational polaritons of molecules in an optical cavity
分子振动与红外腔模的强耦合通过产生修饰的极化激元态来影响它们的性质。我们展示了如何通过改变腔耦合强度来控制单振动和双振动极化激元流形，并通过时域双量子相干性（DQC）来探测。对$N-methylacetamide$（NMA）的酰胺-I（$CO$）和酰胺-II（$CN$）键振动进行了应用。
2016-05-07 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Injection seeded tunable mid-infrared pulses by difference frequency mixing
我们报道了具有频率可调谐性、窄线宽和高脉冲能量的纳秒中红外脉冲的产生。这些脉冲是通过在砷酸钛氧钾晶体中注入种子近红外脉冲之间的频率混合而获得的。连续外腔激光二极管或钛宝石环形激光器被用作近红外脉冲的可调谐种子源。产生的中红外脉冲的典型能量在0.4-1 mJ/脉冲的范围内。调谐波长范围为3142 ~ 4806 nm。一个窄的线宽为1.4 GHz和良好的频率再现性的中红外脉冲确认通过观察在4587 nm处的气态一氧化碳的振转吸收线。
2017-01-18 physics.optics
Far-field nanoscale infrared spectroscopy of vibrational fingerprints of molecules with graphene plasmons
红外光谱，特别是在600和1500 cm-1之间的指纹区域的分子振动，是一个强大的散装材料的表征方法。然而，由于微米波长的红外线和纳米尺寸的分子之间的弱光-物质相互作用，在纳米级水平上的分子指纹仍然是一个重大的挑战。在这里，我们展示了分子指纹在纳米级水平上使用我们专门设计的石墨烯等离子体结构的CaF 2纳米膜。这种结构不仅避免了等离子体-声子杂化，而且还提供了覆盖整个红外指纹区域的原位电可调谐石墨烯等离子体，这是以前无法实现的。此外，未受干扰和高度限制的石墨烯等离子体提供了面内和面外振动模式的同时检测，其中石墨烯检测灵敏度下降到亚单层水平，显著地推动了远场中红外光谱的当前检测极限。我们的研究结果提供了一个平台，实现了期待已久的高灵敏度和选择性的纳米级分子的远场指纹检测的许多应用的期望。
2016-06-30 physics.optics
High energy and narrow linewidth N2-filled hollow-core fiber laser at 1.4 μm
提出基于充 N2 无节点反谐振空芯光纤的一阶振动拉曼 Stokes 激光器，在 1.4 μm 实现 26.5 μJ、0.16 nm 窄线宽及约 2 nm 调谐范围。
2023-12-06 physics.optics
Angle-Independent Plasmonic Substrates for Multi-Mode Vibrational Strong Coupling with Molecular Thin Films
最近已经探索了基于等离子体共振的分子到光学腔的振动强耦合，因为等离子体近场可以在亚衍射极限体积中提供强耦合。这种场局部化使耦合强度最大化，这对于改变分子的振动响应并由此操纵化学反应至关重要。在这里，我们展示了一个角度无关的等离子体纳米盘基板，克服了传统的法布里-珀罗光学腔的局限性，因为该设计可以与基板表面上的所有分子强烈耦合，而不管分子取向如何。我们表明，等离子体基片提供了强耦合与C=O的振动拉伸的沉积膜的PMMA。我们还表明，等离子体共振的大线宽允许同时强耦合到两个，正交水对称和不对称的振动模式在一个薄膜的硫酸铜一水合物沉积在基板表面上。建立了三耦合振子模型，分析了等离子体共振与这两种水模的耦合强度。通过对纳米盘直径的精确控制，通过模式系统地调谐等离子体共振，其中到两种模式的耦合强度作为等离子体频率的函数而变化，并且对于一定范围的直径同时实现到两种模式的强耦合。这项工作可能有助于进一步研究操纵分子的基态化学景观，同时扰动多个振动模式，并增加耦合强度在子衍射极限体积。
2021-02-22 physics.chem-ph physics.optics
Frequency stabilisation and SI tracing of mid-infrared quantum-cascade lasers for precision molecular spectroscopy
分子精确检测技术的进步为精密光谱学和量子技术领域的新研究提供了令人兴奋的可能性。在这些领域的实验通常解决中红外（MIR）光谱区域的分子振动，从而产生对光谱纯和精确的MIR激光源的需求。量子级联激光器（QCL）已经成为在宽范围的MIR频率上可用的灵活的相干辐射源。在这里，我们展示了一个强大的方法，同时线宽变窄，频率稳定，和绝对频率参考的MIR QCL所有这些都是精确的光谱实验的先决条件。以下的辐射的可见光域的上转换，我们实现了一个相位锁定的QCL的线宽变窄的光学频率梳，这是参考一个远程SI可追踪的主频率标准，通过光纤链路的绝对频率校准。为了实现一个可靠的QCL和OFC之间的拍音符的频率计数，我们采用冗余跟踪振荡器，并证明了频率不稳定性的$5\times10^{-13}$在1 s和$2\times10^{-14}$在1000 s的集成时间，我们的远程参考的准确性的限制。
2022-09-14 physics.ins-det physics.optics
Enhancing vibrational light-matter coupling strength beyond the molecular concentration limit using plasmonic arrays
振动强耦合是一种很有前途的工具，通过利用被称为极化激元的混合轻物质状态来修改分子性质。通常使用填充有有机分子的法布里-珀罗腔，并且分子浓度限制了最大可达耦合强度。非常需要开发将偶联强度增加到超过分子浓度极限的方法。在这封信中，我们调查的影响，添加到一个腔体中含有纯有机分子的金纳米棒阵列，使用FT-IR显微镜和数值模拟。作为人工分子的等离子体纳米棒阵列的并入导致填充有有机分子的腔的总耦合强度的数量级增加。此外，我们观察到一个显着的腔内等离子体激元线宽变窄。我们预计，这些结果将是一个进步，探索振动极化激元化学，并可能用于等离子体基的生物传感器。
2020-12-15 physics.optics
Substrate matters: Surface-polariton enhanced infrared nanospectroscopy of molecular vibrations
基于傅里叶变换红外近场光谱（nano-FTIR）的红外纳米光谱是一种新兴的纳米分析工具，在纳米空间分辨率的有机和无机材料的无标记映射和识别方面具有巨大的应用潜力。然而，在标准基底上的薄分子层和纳米结构的检测仍然受到弱信号的挑战。在这里，我们证明了一个显着增强的纳米FTIR信号的薄有机层，通过利用极化激元共振尖基板耦合和表面极化激元照明的探测尖。当分子振动匹配的尖端基板共振，我们实现了近一个数量级的声子极化激元石英（c-SiO2）基板上的信号增强，相比于纳米FTIR光谱上获得的金属（Au）基板，和高达两个数量级相比，标准的红外光谱基板CaF 2。我们的研究结果将是至关重要的促进纳米傅里叶变换红外光谱对单分子膜和单分子的常规检测。
2021-05-20 physics.app-ph physics.optics
Linewidth of the Laser Optical Frequency Comb with Arbitrary Temporal Profile
对于许多应用，光学频率梳（OFC）需要高度的时间相干性（窄线宽）。通常的OFC是由单色窄线宽激光源或锁模激光脉冲在非线性介质中产生的，但在非常重要的中红外（MIR）和太赫兹（THz）光谱区域，OFC可以由自由运行的量子级联激光器（QCL）以高效率内在地产生。这些梳状物看起来不像常规的OFC，因为每个模式的相位不同，并且在时域中，OFC是幅度调制信号和相位调制信号的看似随机的组合，而不是短脉冲。尽管有这种伪随机性，实验证据表明QCL OFC的线宽与单模QCL的线宽一样窄。虽然普遍承认，但这一看似观察并没有得到充分理解。在这项工作中，我们严格证明了这一事实，推导出表达式的Schawlow-Townes线宽的QCL OFC和提供一个透明的物理解释的基础上的激光模式的正交性，表明尽管他们非常不同的时间分布MIR和太赫兹QCL OFC是一样好的大多数应用程序作为任何其他OFC。
2018-07-26 physics.optics
Development and characterization of a 2.2 W narrow-linewidth 318.6 nm ultraviolet laser
我们展示了一个高功率窄线宽紫外（UV）激光系统在318.6 nm的直接6S 1/2-双（n = 70至100）里德堡激发铯原子。基于商用光纤激光器和高效的非线性频率转换技术，将1560.5 nm和1076.9 nm ~ 637.2 nm的两束红外激光和频后，通过腔增强二次谐波产生，获得了2.26 W的可调谐紫外激光输出。最大倍频效率为57.3%。典型的紫外激光功率均方根波动小于0.87%，在30分钟内，和紫外激光频率的连续可调谐范围大于6 GHz。其光束品质因数M2 X和M2 Y分别为1.16和1.48。这种高性能的紫外激光器在量子光学和冷原子物理学中具有重要的潜在用途。
2016-09-14 physics.optics
Perfect absorption of molecular vibration enabled by critical coupling in molecular metamaterial
针对微量分子红外吸收检测受限问题，提出基于临界耦合的分子超材料设计，通过调节薄膜厚度与周期性实现分子振动完美吸收并获得极窄吸收带。
2024-11-13 physics.app-ph physics.optics
Giant mid-IR resonant coupling to molecular vibrations in sub-nm gaps of plasmonic multilayer metafilms
能够限制光的纳米材料对于增强光谱学例如拉曼散射、红外吸收和非线性光学过程是期望的。等离子体超晶格已经显示出在中红外线中承载集体共振的能力，但需要严格的制造工艺来创建良好有序的结构。在这里，我们演示了如何短程有序的金纳米粒子多层镜，自组装的亚纳米分子间隔，支持集体等离子体极化激元共振在可见光和红外线，连续可调超过11 $μ$ m通过简单地改变纳米粒子的大小和层数。由此产生的分子等离子体激元系统接近振动强耦合，并显示巨大的Fano倾角强度，SEIRA增强因子~10 $^6$，轻物质耦合强度g~100 cm $^{-1}$，Purcell因子~10 $^6$，模体积压缩因子~10 $^8$。集体等离子体激元极化激元模式对纳米颗粒空位无序是高度鲁棒的，并且通过由分子间隔物限定的一致的间隙尺寸来维持。结构无序有效地将光耦合到多层膜和镜子之间的间隙中，从而实现亚皮升样品体积的拉曼和红外传感。
2022-06-14 cond-mat.mes-hall physics.optics
Tunable narrow linewidth chip-scale mid-IR laser
便携式中红外（mid-IR）光谱和传感应用需要可广泛调谐、窄线宽、芯片级、单模光源，而不会牺牲显著的输出功率。然而，没有这样的激光器已被证明超过3 $μ$ m，由于建设可调谐的，高品质因数（Q）的芯片上的腔的挑战。我们展示了一个可调谐的，单模中红外激光器在3.4 $μ$ m使用高Q硅微腔集成加热器和多模带间级联激光器（ICL）。我们表明，ICL的多个纵模崩溃成一个单一的频率通过自注入锁定输出功率为0.4 mW，实现了氧化物包层高约束波导微谐振器的负载Q值为$2.8\times 10^5$。使用集成的微加热器，我们的激光器具有3.4 $μ$ m的54 nm的宽调谐范围与3 dB的输出功率变化。我们进一步测量的上限有效线宽为9.1 MHz的锁定激光器使用扫描法布里-珀罗干涉仪。我们设计的单模激光器的基础上可调谐高Q值微谐振器可以扩展到量子级联激光器在更高的波长，并导致紧凑，便携式，高性能的中红外传感器的光谱和传感应用的发展。
2021-07-26 physics.app-ph physics.optics
Giant Purcell broadening and Lamb shift for DNA-assembled near-infrared quantum emitters
Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL)（洛桑联邦理工学院）；University of Fribourg（弗里堡大学）；Materials Physics Center CSIC-UPV/EHU（CSIC-巴斯克国立自治大学材料物理中心）；Donostia International Physics Center (DIPC)（圣塞巴斯蒂安国际物理中心）；Ikerbasque, Basque Foundation for Science（伊克拉巴斯科，巴斯克科学基金会）；University of the Basque Country (UPV/EHU)（巴斯克国立自治大学）
通过DNA折纸技术精确定位单分子于等离子体纳米腔内，发现商用荧光素在近红外波段表现出与扫描探针实验相当的巨普尔塞尔因子和拉姆移位，为发展超快量子光源提供了新途径。
2024-07-28 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
