Forming a single molecule by magnetoassociation in an optical tweezer
我们证明了在光镊中通过s波费什巴赫共振在864.11(5)G下磁缔合形成单个NaCs分子。从单个原子冷却到它们的运动基态开始,我们实现了47(1)%的转换效率,并测量了4.7(7)ms的分子寿命。通过构造,单个分子主要(77(5)%)处于镊子的质心运动基态。此外,我们产生一个单一的p波分子附近的807 G,首先准备一个原子与一个量子的运动激发。我们在光镊运动基态中建立了一个处于指定内态的单个弱束缚分子,这是实现光镊阵列中单分子相干控制的关键一步。
2020-06-27 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Singlet Pathway to the Ground State of Ultracold Polar Molecules
从弱束缚的Feshbach分子出发,我们证明了一个双碱分子的双极基态的双光子路径,只涉及单重态到单重态的光学跃迁。该途径消除了对具有足够的单重态-三重态混合的合适的中间态的搜索以及对其超精细结构的探索,这对于从三重态主导的Feshbach分子开始的途径是典型的。通过选择一个Feshbach状态与拉伸单重超精细组件和控制激发激光的偏振,我们确保耦合到只有一个单一的超精细组件的$\textrm{A}^{1}Σ^{+}$激发势,即使超精细结构没有解决。同样地,我们处理了$\textrm{X}^{1}Σ^{+}$振转基态的拉伸超精细分量,从而建立了一个理想的三能级系统。我们用${}^{6}\textrm{Li}{}^{40}\textrm{K}$分子证明了这一途径。通过探索深束缚态的$\textrm{A}^{1}Σ^{+}$潜力,我们能够获得大的和平衡的拉比频率为两个过渡。该方法也适用于其他分子物种。
2019-08-07 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
A pathway to ultracold bosonic $^{23}\textrm{Na}^{39}\textrm{K}$ ground state molecules
我们用光谱学方法研究了$^{23}\textrm{Na}^{39}\textrm{K}$ Feshbach分子通过受激拉曼绝热通道(STIRAP)转变为旋振基态分子的途径。使用光缔合光谱从双原子散射阈值的$a^3Σ^+$潜在的,我们定位的共振混合电子激发的中间态$|B^1Π, v=8\rangle$和$|c^3Σ^+, v=30\rangle$,由于其单重态-三重态混合物,作为一个理想的桥梁之间的主要$a^3Σ^+$ Feshbach分子和纯$X^1Σ^+$基态分子。我们研究了它们的超精细结构,并提出了一个简单的模型来确定这些态的单重-三重耦合。使用Autler-Townes光谱,我们定位的旋转振动基态的$^{23}\textrm{Na}^{39}\textrm{K}$分子($|X^1Σ^+, v=0, N=0\rangle$)和第二个旋转激发态$N=2$明确识别的基态。我们还提取了从激发态到基态的有效跃迁偶极矩。我们的调查结果在一个充分表征的计划,创造超冷玻色子$^{23}\textrm{Na}^{39}\textrm{K}$基态分子。
2019-12-19 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Identification of Deeply Bound Heteronuclear Molecules Using Pulsed Laser Depletion Spectroscopy
我们证明,近解离光缔合共振可以用来创建一个深绑定的超冷氯化钠分子样品。为了探测样品的振动分布,我们使用了一种可以应用于任何超冷分子系统的新技术。我们利用可调谐脉冲染料激光器产生有效的光谱扫描($\sim700$ cm $^{-1}$在一个时间),我们观察到的$1^{1} Σ^{+}\rightarrow 2^{1}Σ^{+}-2^{3}Π$振动的进展,以及解离极限的Cs 6 $^{2}$ P $_{3/2}$渐近线。我们在我们的样品中指定了$1^{1} Σ^{+}$ $(\emph{v}$ = 4,5,6,11,19)振动能级。
2010-07-14 physics.atom-ph
Dipolar Exchange Quantum Logic Gate with Polar Molecules
我们提出了一个双量子位门的基础上偶极交换相互作用的可寻址的超冷极性分子在一个阵列的光学偶极陷阱。我们的建议将$^1Σ^+$分子NaCs的全部哈密顿量,利用一对核自旋态作为存储量子位。具有旋转-超精细耦合的第三旋转激发态使得两个分子之间的可切换偶极交换相互作用能够产生iSWAP门。所有三种状态对外部磁场和电场不敏感。由于耦合到其他分子状态,不完善的基态冷却,黑体辐射和真空自发发射的影响是小的,导致潜在的保真度以上$99.99~\%$在相干量子系统,可以通过纯光学手段缩放。
2018-07-31 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Three-Body Recombination of Ultracold Microwave-Shielded Polar Molecules
研究极低温微波屏蔽极性分子的三体重组机制,揭示其在增强损失率中的主导作用。
2024-07-06 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Site-selective preparation and multi-state readout of molecules in optical tweezers
本文通过高保真Cs原子探测、位点选择性转动量子比特初始化及顺序解离成像,显著提升了光镊阵列中单个分子的态制备与测量能力。
2024-01-24 physics.atom-ph quant-ph
Collisionally Stable Gas of Bosonic Dipolar Ground State Molecules
本研究通过微波屏蔽稳定了强偶极NaCs玻色分子气体,将损耗降低超200倍,实现约1秒寿命,并蒸发冷却至36(5) nK,相空间密度提升20倍,为偶极分子玻色-爱因斯坦凝聚体的实现迈出关键一步。
2023-09-25 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Two-Photon Pathway to Ultracold Ground State Molecules of $^{23}$Na$^{40}$K
本文报道了超冷费米子\nak~Feshbach分子的高分辨光谱,并确定了通过共振混合\Bcres中间态到振转单重态基态的双光子途径.在$^{23}$ Na-$^{40}$ K原子混合物中的光缔合作用和\nak~Feshbach分子的单光子光谱显示约20个电子激发态\ctrip振动能级。其中两个能级被附近的\Bsing态通过自旋-轨道耦合强烈扰动,导致在扰动复合物{${\rm B}^1Π|v{=}4\rangle {\sim} {\rm c}^3Σ^+ | v{=}25\rangle$}中具有主导单重态特征的额外谱线,或在{${\rm B}^1Π| v{=}12 \rangle {\sim}{\rm c}^3Σ^+ | v{=}35 \rangle$}中具有共振混合特征的额外谱线。通过Autler-Townes光谱,主要单重态能级用于定位绝对振转单重态基态${\rm X}^1Σ^+ | v{=}0, J{=}0 \rangle$。我们证明了相干双光子耦合通过暗态光谱之间的主要三重态Feshbach分子态和单重态基态。其结合能测量为5212.0447(1)\cm,与以前的测定相比,准确度提高了一千倍。在绝对单重态基态下,\nak~分子在二元碰撞下是化学稳定的,并且具有大的$2.72$德拜电偶极矩。因此,我们的工作铺平了道路,创造强偶极费米气体的钠钾分子。
2015-05-07 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Resonant Coupling in the Heteronuclear Alkali Dimers for Direct Photoassociative Formation of X(0,0) Ultracold Molecules
采用高质量的从头计算势能曲线,目前可用的光缔合形成的超冷异质碱金属二聚体在其最低的振子水平(表示为X(0,0))的有前途的途径进行检查。一个有前途的途径KRb,涉及的$2 ^1Π$和$1 ^1Π$状态的共振耦合的最低激发渐近线(K($4s$)+Rb($5p_{1/2}$)),发现也发生RbCs和不太有希望的KC以及。$3 ^1 Σ^+ $和$1 ^1Π$状态的共振耦合,也刚好低于最低激发渐近线,被发现是有希望的LiNa,LiK,LiRb,和不太有希望的LiCs和KC。在最终的二聚体NaK、NaRb和NaCs中,直接光缔合到接近解离的$1 ^1Π$状态似乎是有希望的,尽管可能需要在最低激发渐近线以下失谐超过100 cm $^{-1}$。
2009-09-24 physics.atom-ph
Bound-state-free Förster resonant shielding of strongly dipolar ultracold molecules
Department of Physics, Harvard University(哈佛大学物理系)
通过结合直流和微波电场,实现强偶极子超冷分子的无束缚态共振屏蔽,有效抑制碰撞损失,为实现长寿命分子简并气体提供新途径。
2026-01-29 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph quant-ph
Ultracold LiCr: a new pathway to quantum gases of paramagnetic polar molecules
本文通过实验与理论结合,利用费米统计和Feshbach共振制备了高相空间密度的超冷顺磁极性分子LiCr,并验证其稳定性与量子态可控性,为获得具有大电、磁偶极矩的双极性分子量子气体开辟了新路径。
2024-02-13 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph
Enhancing frustrated double ionisation with no electronic correlation in triatomic molecules using counter-rotating two-color circular laser fields
我们证明了在反转双色圆(CRTC)激光场驱动下,双电子三原子分子D $_{3}^{+}$的受抑双电离(FDI)显著增强。我们采用了三维半经典模型,充分占电子和核运动在强磁场。对于不同的波长对,我们计算的FDI路径的概率作为两个场强的比例的函数。我们确定了一个路径的挫折双电离,是不存在于强驱动的分子与线性领域。在这条路径中,第一个电离步骤是“受挫”的,电子相关基本上是不存在的。该途径负责增强CRTC场的受抑双电离。我们还采用了一个简单的模型,预测的FDI路径的概率作为两个场强的比例的函数的许多主要功能。
2020-02-11 physics.atom-ph
Observation of Bose-Einstein Condensation of Dipolar Molecules
本研究通过增强碰撞屏蔽抑制损耗,成功将钠-铯分子蒸发冷却实现偶极分子玻色-爱因斯坦凝聚,证实了其量子简并特征与稳定性,为探索新型偶极量子物质相开辟了道路。
2023-12-18 cond-mat.quant-gas physics.atm-clus physics.atom-ph
Pathway Towards Optical Cycling and Laser Cooling of Functionalized Arenes
快速和重复的光子循环使得能够使用各种原子和简单分子进行精确计量和量子信息系统的开发。将光学循环扩展到结构复杂的分子将在这些领域以及超冷化学中提供新的能力。然而,分子复杂性的增加使得实现闭合光学跃迁更加困难。在已经建立的双原子、线性三原子和对称顶部分子的强光学循环的基础上,最近的理论和实验工作表明,循环将可扩展到含苯酚的分子以及其他不对称物质。这些系统的范例是使用键合到分子配体的光循环中心。理论表明,循环可以扩展到更大的配体,如萘,芘和晕苯。在这里,我们研究了分子CaO-2-naphthyl,SrO-2-naphthyl和CaO-1-naphthyl的光激发和振动分支,发现只有微弱的衰减到激发振动态,表明一个有前途的路径,以充分的量子控制和激光冷却的大芳烃分子。
2022-03-09 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical pathways in ultracold reactions of SrF molecules
我们提出了一个理论研究的化学反应SrF + SrF $\rightarrow$产品,专注于在超低温下的反应。我们发现,在这些温度下,键交换,SrF + SrF $\rightarrow$ Sr $_2$ + F $_2$,是积极禁止的。相反,能量上唯一允许的反应是SrF + SrF $\rightarrow$ SrF $_2$ + Sr,并且即使这样也只能形成SrF $_2$三聚体的单重态。沿着简化的反应路径的计算表明,这种抽象反应是无势垒的,并通过一个SrF分子“传递”一个氟原子到另一个分子来进行。
2011-01-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Momentum imaging and kinetic energy release measurements for various fragmentation pathways in MeV energy proton collision with $SO_2$ molecule
本研究利用反冲离子动量光谱技术,结合Dalitz图和Newton图,详细探究了1 MeV质子碰撞$SO_2$分子产生的双电荷分子离子的碎裂动力学,成功识别了协同与顺序解离通道,并获取了各碎裂通道的3D动量分布与动能释放谱。
2025-04-06 physics.atom-ph
Strongly driven molecules: probing the tunneling phase in the over-the-barrier regime and prevalence of different double ionization pathways
利用三维准经典方法研究了线偏振红外(800 nm)27 fs激光脉冲作用下分子的双电离。对于从隧穿到势垒区的强度,我们以统一的方式确定了双电离路径作为总电子能量的函数。对于隧穿机制,我们讨论了强驱动的He和强驱动的$N_{2}$之间的双电离(DI)途径的相互作用的差异。对于中等强度的过势垒区,我们发现关联动量和双电离几率分布都能探测到再碰撞电子的隧穿相位,这使得我们可以直接验证在过势垒区激光场的大相位下的再碰撞电子隧穿,而在隧穿区激光场的小相位下的再碰撞电子隧穿。
2011-01-25 physics.atom-ph
Proposal for probing energy transfer pathway by single-molecule pump-dump experiment
Fenna-Matthews-Olson(FMO)捕光复合物的结构长期以来被认为包含七个细菌叶绿素(BChl)分子。最近,在FMO复合物的晶体结构中发现了额外的BChl分子,其可以作为基板和其余七个分子之间的连接。本文通过模拟八分子体系中的单分子泵浦-转储实验,研究了激发能转移(EET)过程。我们采用相干修正的Redfield理论和非马尔可夫量子跃迁方法模拟EET动力学。该方案提供了一个实用的方法来检测现实的EET途径在BChl复合物与目前可用的实验技术。它可以帮助优化人工光捕获设备的设计。
2016-08-27 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Vibrational interference of Raman and high-harmonic generation pathways
实验表明,分子的内部振动状态可以影响该分子产生的高次谐波光的强度。本文提出了一个模型,解释这种调制在高次谐波过程中发生的不同振动状态之间的干扰。此外,我们还建立了一个与电子-离子散射严格处理相联系的连续电子传输的半经典模型。
2009-08-06 physics.atom-ph
A planar cloverleaf antenna for the creation of circularly polarized microwave fields
本文设计并表征了一种平面三叶草微波天线,通过调节四个环的相位实现圆极化控制,在3.5 GHz下实现高拉比频率和强极化纯度,适用于原子分子量子控制。
2023-06-26 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.ins-det
Frustrated double ionization in two-electron triatomic molecules
利用半经典模型研究了在近红外(800 nm)线偏振强激光场驱动下,二电子三原子分子$\mathrm{D_3^+}$的受抑双电离(FDI).我们计算了原子核的动能释放,发现实验和我们的模型之间有很好的一致性。我们探讨了FDI的两种途径,并表明,随着场强的增加,越垒电离超过隧道电离的FDI的基本机制。此外,我们计算FDI的离子碎片的角分布,并确定一个功能,可以潜在地通过实验观察到的,是一个签名的FDI的两个途径之一。
2016-07-18 physics.atom-ph
Non-Equilibrium Dynamics in Two-Color, Few-Photon Dissociative Excitation and Ionization of D$_2$
通过线性交叉偏振飞秒极紫外(XUV)和近红外(NIR)光脉冲激发的D $_2$分子,揭示了高度结构化的D $^+$离子碎片动量和角分布,它们起源于四光子吸收(1 XUV + 3 NIR)后两种不同的4步解离电离途径.我们发现,即使对于非常低的解离动能释放$\le$ ~240~meV,特定的电子激发路径可以识别和隔离在最终的离子动量分布。借助{ \it ab initio}电子结构和含时薛定谔方程计算,角动量,能量和宇称守恒被用来确定激发中性分子态和相对于这些不同的光激发和解离序列的中性D $_2$分子和它的D $_2^+$阳离子的偏振矢量的分子取向。在一个连续的光解离路径中,排除沿着两个光偏振矢量中的任一个取向的分子,而另一个路径选择平行于光传播方向取向的分子。还实时探测了中性D $_2$分子的中间\Bstate电子态上的核波包的演化。
2021-06-16 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Sub-millisecond Entanglement and iSWAP Gate between Molecular Qubits
本文利用单独囚禁的 NaCs 分子的偶极相互作用和超精细态切换,在亚毫秒时间内实现 94(3)% 保真度的 Bell 纠缠与两量子比特 iSWAP 门。
2024-06-21 physics.atom-ph quant-ph
Rydberg states and new resonant states of the imidogen molecule NH: pathways for nitrogen release
本文通过在60多个核间距上对e + NH+系统进行R-matrix计算,确定了亚氨基分子NH的束缚态与新共振态及其宽度,揭示了此前未知的单重态和共振态,为氮释放路径的分子动力学研究提供了关键数据。
2024-12-19 physics.atom-ph physics.plasm-ph quant-ph
Production of ultracold ground state LiRb molecules by photoassociation through a resonantly coupled state
我们报道了LiRb中的2(1)-4(1)光缔合共振。这对状态显示了有趣的衰变物理学,暗示了由两种不同衰变路径引起的类似干涉的效应。我们观察到主要衰变为$X \ ^1Σ^+ \ v=43$,在$X \ ^1Σ^+ \ v=2$ - 12中产生大量分子。该光缔合共振也产生$\sim$ 300 $X \ ^1Σ^+ \ v=0 \ J=0$分子/秒。最后,我们确定了一个受激拉曼绝热传递途径,从$v=43$ $v=0$,有可能产生高达$2 \times 10^5$ LiRb分子/秒的$X \ ^1Σ^+ \ v=0 \ J=0$状态。
2016-07-22 physics.atom-ph
Vibronic coupling limits the use of high-lying electronic states in complex molecules for laser cooling
研究发现,复杂分子中高位电子态间的非绝热耦合导致振动混合,产生额外衰变路径,从而限制了激光冷却效率,表明评估激光冷却潜力时仅需考虑最低电子激发态。
2025-10-25 physics.atom-ph
Ultrafast Internal Conversion in Ethylene. II. Mechanisms and Pathways for Quenching and Hydrogen Elimination
通过实验和理论相结合的方法,我们研究了原型乙烯(C $_2$ H $_4$)分子在$π\rightarrow π^*$激发与161 nm光的非绝热动力学。利用一种新型的实验装置,我们结合飞秒脉冲的真空紫外(VUV)和极紫外(XUV)辐射与可变延迟进行时间分辨光离子碎片光谱。在这两部分系列的第二部分中,极紫外(17 eV $ < h ν< 23$ eV)探测脉冲具有足够的能量以在光电离中破坏C-C键,或光电离振动热基态的解离产物。实验数据直接比较从头算分子动力学模拟会计泵和探针的步骤。在$π\rightarrow π^*$激发后100 fs内观察到CH $_2^+$和CH $_3^+$光离子碎片产率的增强,对应于在乙烯(CH $_2$ CH $_2$)和亚乙基(CH $_3$ CH)中光离子化的分子。理论和实验之间关于相对CH $_2^+$和CH $_3^+$产率的定量一致性提供了对两种不同过渡态及其分支比的理论预测的实验确认(Tao等人,J. Phys. Chem. A. 113,13656(2009))。在时间分辨的H $_2^+$和H $^+$信号中观察到H $_2$分子和H原子的快速、非统计消除。
2011-10-02 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum control of photoelectron circular dichroism
我们证明了在随机取向的手性分子的光电子圆二色性的相干控制,基于多个光电离路径之间的量子干涉。为了显着增强手性签名,我们使用一个有限的流形上的不可区分的$(1+1^\prime)$ REMPI途径在一个共同的光电子能量,但探测不同的中间状态的干扰。我们表明,这种相干控制机制最大限度地提高了分子状态,建设性地有助于在最佳的光电子能量的二向色性,从而优于其他计划,包括相反的奇偶校验路径驱动的双色$(ω, 2ω)$字段之间的干扰,以及顺序泵探测电离。
2018-12-17 physics.atom-ph quant-ph
Low energy electron interactions with resveratrol and resorcinol: anion states and likely dissociation pathways
我们报告了白藜芦醇(RV)和间苯二酚(RS)分子的阴离子状态的计算研究,也调查解离电子附着(DEA)途径。RV对人类健康具有众所周知的有益作用,并且其抗氧化活性先前与产生H $_2$的DEA反应相关。我们的计算表明,该系统的价束缚态($π^*_1$)和四个共振($π^*_2$到$π^*_5$)。虽然计算的临界值与在0~eV产生H $_2$的DEA反应相容,但涉及建立在偶极束缚态上的振动费什巴赫共振的众所周知的机制不应存在于RV中。我们的研究结果表明,浅$π^*_1$价束缚态预计占H $_2$消除,可能涉及$π_1^*$ / $σ_{\text{OH}}^*$耦合沿振动动力学。RS分子也是一种氧化剂和RV的亚基。由于在RS部分中发现两个紧邻的羟基,RV中的H $_2$ -消除反应应在RS位点发生。我们的计算指出RV和RS的阴离子状态之间的对应关系,甚至阈值之间。然而,我们的计算表明,RS中不存在束缚阴离子态,预计会抑制0~eV的H $_2$ -形成通道。一种是导致RV中的乙烯和苯酚亚基稳定了$π^*_1$状态,从而开启了产生H $_2$的DEA机制。
2022-09-13 cond-mat.other physics.app-ph physics.atom-ph
Creation and precise spectroscopy of $^{86}$Sr$_2$ halo molecules
Columbia University(哥伦比亚大学);University of Warsaw(华沙大学)
本研究通过单光子光结合反应制备 $^{86}$Sr$_2$ 环状分子,并利用光谱技术测量振动分裂以确定弱束缚态的绝对束缚能,为分子同位移测量奠定基础。
2026-01-09 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph