Koopmans光谱泛函旨在同时描述原子、分子、纳米结构和周期晶体的基态性质和带电激发。这是通过用简单但物理动机的轨道密度相关修正来增强标准密度泛函来实现的。这些修正作用于一组定域轨道，在周期系统中，类似于最大定域的Wannier函数。与原始的直接超原胞实现[Phys. Rev. X 8，021051（2018）]不同，我们在这里讨论i）使用显式布里渊区采样的边界码所需的复杂但有效的形式主义，以及ii）使用密度泛函微扰理论计算屏蔽的Koopmans校正。除了提供随系统尺寸的改进的缩放之外，本开发使得利用Koopmans泛函的能带结构的计算简单明了。在开源量子ESTERO分布和应用程序的原型绝缘和半导体系统的实施和讨论。
英文摘要：
Koopmans spectral functionals aim to describe simultaneously ground state properties and charged excitations of atoms, molecules, nanostructures and periodic crystals. This is achieved by augmenting standard density functionals with simple but physically motivated orbital-density-dependent corrections. These corrections act on a set of localized orbitals that, in periodic systems, resemble maximally localized Wannier functions. At variance with the original, direct supercell implementation [Phys. Rev. X 8, 021051 (2018)], we discuss here i) the complex but efficient formalism required for a periodic-boundary code using explicit Brillouin zone sampling, and ii) the calculation of the screened Koopmans corrections with density-functional perturbation theory. In addition to delivering improved scaling with system size, the present development makes the calculation of band structures with Koopmans functionals straightforward. The implementation in the open-source Quantum ESPRESSO distribution and the application to prototypical insulating and semiconducting systems are presented and discussed.
Koopmans-compliant functionals and their performance against reference molecular data
Koopmans兼容的泛函出现自然从延长的约束分段线性的总能量作为一个函数的电子数到每个分数轨道占领。当应用于近似密度泛函理论时，这些修正引起轨道密度相关的泛函和势。我们表明，Koopmans顺从性的最简单实现提供了准粒子激发的准确估计，并且使总能量泛函几乎或完全不变，即，它们正确地描述了电子的去除或添加，但不一定改变系统内的电子电荷密度分布。然后可以构建修改势能面的附加泛函，包括例如Perdew-Zunger校正。这些泛函变得完全无单电子自相互作用，并且与所有符合库普曼的泛函一样，近似无多电子自相互作用。我们详细讨论了这些不同的配方，并提供了广泛的基准参考G2-1组中的55个分子，使用Koopmans兼容的泛函从局部密度或广义梯度近似构建。在所有情况下，我们发现优良的性能，在电子性能，可比或改进的多体微扰理论，如G $_0$ W $_0$和自洽GW，在成本的一小部分，并在一个变分的框架，也提供了能源衍生物。结构性质和原子化能量保持或略微提高了基本密度泛函近似的准确性（注：补充材料包含在源代码中）。
Density-functional approach to the band gaps of finite and periodic two-dimensional systems
我们提出了一种基于密度泛函理论的方法来计算有限和周期二维（2D）电子系统的基本能隙。我们的方法的计算成本是通过标准的半本地形式进行的总能量计算。我们通过用Guandalini等人[Phys. Rev. B 99，125140（2019）]的程序中的交换势的更复杂但计算简单的轨道相关建模来取代2D局部密度近似来实现这一点。我们展示了半导体二维量子点和人造石墨烯系统的有希望的结果，其中能带结构可以通过，例如，凯库勒失真。
All-electron machine-learned orbital-free density functional for periodic CHNO systems
Interdisciplinary Center for Scientific Computing (IWR), Heidelberg University（海德堡大学跨学科科学计算中心）；Centre for Science at Extreme Conditions and SUPA, School of Physics and Astronomy, University of Edinburgh（爱丁堡大学物理与天文学学院极端条件科学与SUPA中心）
