用分子束外延技术成功地制备了超导碱金属富勒烯(A $_x$ C $_{60}$,A = K,Rb,Cs)薄膜,克服了A $_x$ C $_{60}$体相分离和空气敏感的缺点,首次在分子尺度上直接研究了碱金属富勒烯的超导电性。在本文中,我们简要地回顾了最近的低温扫描隧道显微镜的结构,电子和超导性能的fcc A $_x$ C $_{60}$膜生长在石墨化SiC衬底上的结果。强大的$s$波超导性揭示对赝隙,电子关联,非磁性杂质,和半面体无序。通过控制碱金属种类、膜厚和电子掺杂,我们系统地调节了A-$_x$-C-$_{60}$膜中C $_{60}^{x-}$的取向有序和超导电性,从而完成了超导能隙尺寸与电子关联和掺杂的统一相图。这些研究是结论性的,并阐明了$s$波超导保留在碱金属富勒烯,尽管电子相关和赝隙的存在。
英文摘要:
The successful preparation of superconducting alkali fulleride (A$_x$C$_{60}$, A = K, Rb, Cs) films using state-of-the-art molecular beam epitaxy overcomes the disadvantages of the air-sensitivity and phase separation in bulk A$_x$C$_{60}$, enabling for the first time a direct investigation of the superconductivity in alkali fullerides on the molecular scale. In this paper, we briefly review recent cryogenic scanning tunneling microscopy results of the structural, electronic, and superconducting properties of the fcc A$_x$C$_{60}$ films grown on graphitized SiC substrates. Robust $s$-wave superconductivity is revealed against the pseudogap, electronic correlation, non-magnetic impurities, and merohedral disorder. By controlling the alkali metal species, film thickness, and electron doping, we systematically tune the C$_{60}^{x-}$ orientational orderings and superconductivity in A$_x$C$_{60}$ films and then complete a unified phase diagram of superconducting gap size vs electronic correlation and doping. These investigations are conclusive and elucidated that the $s$-wave superconductivity retains in alkali fullerides despite of the electronic correlation and presence of pseudogap.
Non-equilibrium superconductivity in driven alkali-doped fullerides
本文研究了碱金属掺杂富勒烯A $_3$ C $_{60}$中非平衡超导态的形成。在这些材料的超导性的最小三轨道模型中,最近从理论上证明了相互作用的轨道依赖性不平衡导致平衡态下超导性的增强[M. Kim等人Phys.Rev.B94,155152(2016)]。我们调查的动态响应的时间周期性调制的这种相互作用的不平衡,并表明,它导致形成的瞬态超导状态的生存远远超过平衡临界温度$T_c$。对于一个特定的调制频率范围内,我们发现,驱动降低超导性时,施加到超导状态低于$T_c$,而仍然诱导超导状态时,初始温度大于$T_c$。这些发现加强了相关的相互作用不平衡机制作为一个可能的解释最近的实验观察光诱导的超导电性在碱掺杂富勒烯。
The role of electron-vibron interaction and local pairing in conductivity and superconductivity of alkali-doped fullerides. The route to a room-temperature superconductor
研究了三重简并最低未占分子轨道(LUMO)上电子局域配对系统中电子-振子相互作用(与Jahn-Teller声子相互作用)与库仑排斥之间的竞争.电子-振子相互作用从根本上改变了碱金属掺杂的富勒烯AnC 60的导电性和磁性,它应该是反铁磁莫特绝缘体:我们发现,n= 1,2和A=K,Rb的材料是导体,但不是超导体; n=3和A=K,Rb的材料是导体(低温超导体),但A=Cs时,常压下为莫特绝缘体; n= 2,4时,常压下为超导莫特绝缘体。我们证明了这些材料的超导性、导电性和绝缘性具有共同的性质。基于碱掺杂的富勒烯,我们提出了一个假设的材料具有显着更高的临界温度使用的超导模型与外部对电位制定的工作K. V. Grigorishin物理Lett。A 381 3089(2017).
Electronic properties of metal induced gap states at insulator/metal interfaces -- dependence on the alkali halide and the possibility of excitonic mechanism of superconductivity
Kiguchi {\it et al.} [Phys. Rev. Lett. {\bf 90},196803(2003)]中,我们用第一原理密度泛函方法理论上研究了在各种碱金属卤化物和由凝胶表示的金属之间的界面处的MIGS的电子性质。我们已经发现,在通常的倏逝态之上,MIGS通常在卤素位点上具有长尾巴,具有$p_z$样特征,其穿透深度($λ$)大到本体碱金属卤化物的晶格常数的一半。这意味着,$λ$,虽然几乎不依赖于凝胶中的载流子密度,但由碱金属卤化物的晶格常数(因此由能隙)主导,其中$λ_{\rm LiF} < λ_{\rm LiCl} < λ_{\rm LiI}$。我们还提出了一种可能性的MIGS工作有利的激子介导的超导性。
Full Set of Superconducting Parameters of K$_3$C$_{60}$
超导参数是建立或确定超导机制理论的关键。尽管在过去的30年里做出了巨大的努力,但富勒烯系超导体的这些参数还没有很好地建立起来。在这里,我们提供了一套完整的参数,通过系统的研究,一个良好的特点K $_{3}$ C $_{60}$样品。由直接电输运测量得到的33.0 $\pm$ 0.5 T的高上临界场以及相对高的临界温度和大的临界电流密度将K $_{3}$ C $_{60}$分类为具有地球上丰富的碳丰度的优势的有希望的三维超导磁体材料。这种高的上临界场、大的约化超导能隙和强的声子自能效应支持了该超导体中强的电子-声子耦合相互作用。所有自洽获得的参数的评价表明,非常规的性质的超导电性K $_3$ C $_{60}$的强电子-声子耦合和电子关联的联合贡献。这些结果和发现不仅对从根本上理解富勒烯化合物的超导电性,而且对未来超导磁体的发展和应用具有重要意义。
Evidence of superconductivity-induced phonon spectra renormalization in alkali-doped iron selenides
在10 ~ 300 K温度范围内,测量了超导K $_x$ Fe $_{2-y}$ Se $_2$和非超导K $_{0.8}$ Fe $_{1.8}$ Co $_{0.2}$ Se $_2$单晶的偏振喇曼散射光谱。在150 ~ 325 cm $^{-1}$范围内,两种化合物均观察到两个来自$I4/mmm$相的拉曼活性模和七个来自$I4/m$相的拉曼活性模,表明K $_{0.8}$ Fe $_{1.8}$ Co $_{0.2}$ Se $_2$单晶也具有两相性质.从晶格热膨胀和声子-声子相互作用的角度分析了拉曼模能量的温度依赖性。拉曼模线宽的温度依赖性主要是由温度引起的非谐波效应。结果表明,拉曼模能量随温度的变化主要是由晶格的热膨胀驱动的。在K-$_x$-Fe $_{2-y}$-Se-$_2$中观察到了$_{1g}$模能量在$T_C$附近的突变,而在非超导的K-$_{0.8}$-Fe $_{1.8}$-Co $_{0.2}$-Se-$_2$中没有这种突变.声子能量硬化在低温下的超导样品是超导诱导的电子状态的重新分布低于临界温度的结果。
Robust superconductivity near constant temperature in rubidium-doped C$_{60}$
为了建立碱金属掺杂C $_{60}$的掺杂相关相图,我们采用改进的湿化学法合成了不同化学计量比的Rb掺杂C $_{60}$样品。从拉曼散射光谱确定的掺杂水平通常显示三个电子的出现,对应于合成的化合物的三个带填充,无论使用什么掺杂剂。多相共存与独特的Rb $_{3}$ C $_{60}$的确定从细化的X射线衍射图案。发现Rb $_{3}$ C $_{60}$的相分数与掺杂的行为类似于超导屏蔽分数。这些严格建立的超导转变温度之间的相关性,以及结构和声子的振动特性,使我们能够挑选出Rb $_{3}$ C $_{60}$作为唯一的超导相与几乎恒定的转变温度,无论掺杂水平。这些发现为富勒烯超导电性的理论发展提供了实验上的限制。
Electronic correlations stabilize the antiferromagnetic Mott state in Cs$_3$C$_{60}$
Cs $_3$ A 15结构中的C $_{60}$在环境压力下是反铁磁体,与其他超导三价富勒烯形成对比。超导电性在压力下恢复,并达到该家族的最高临界温度。比较密度泛函计算与广义梯度近似的混合功能HSE,其中包括一个合适的组件的交换,我们建立的反铁磁状态的Cs $_3$ C $_{60}$是不是由于斯莱特机制,它是稳定的电子相关。HSE还再现了压力驱动的金属化。我们的研究结果证实了以前的分析表明,这种化合物的性质可以理解为电子相关性和Jahn-Teller电子-声子相互作用之间的相互作用的结果。
Mass enhancement, correlations, and strong coupling superconductivity in the beta-pyrochlore KOs2O6
为了评估最近发现的β-高温超导体KOs_2O_6和RbOs_2O_6中的电子关联和电子-声子耦合,我们在高达14 T的磁场中进行了比热测量。我们提出的数据从高品质的单晶KOs 2 O 6,表明KOs 2 O 6是一个强耦合超导体的耦合参数λ_ep \approx 1.0至1.6(Rb Os 2 O 6:λ_ep \approx 1)。据估计,KOs 2 O 6的索末菲系数γ =76 ~ 110 mJ/(mol K^2),是RbOs 2 O 6的两倍[γ =44 mJ/(mol K^2)]。使用强耦合校正,我们提取有用的KOs 2 O 6的热力学参数。量化lambda_ep使我们能够确定计算的能带电子态密度的质量增强。除了电子-声子项λ_c=1.7 ~ 4.3外,还导出了一个重要的贡献。为了理解增强机制的起源,我们还研究了一个不寻常的能量低的声子。有三个声子模式,每RbOs 2 O 6,暗示的声子源是碱金属离子的晃动运动。碱金属离子的这种动态不稳定性导致载流子的大散射,这表现为电阻率的不寻常的温度依赖性。
Pressure effects on the electronic properties and superconductivity in the $β$-pyrochlore oxides: $A$Os$_2$O$_6$ ($A$ = Na, K, Rb, Cs)
我们提出了一个第一性原理研究的电子结构和超导参数的化合物$A$ Os $_2$ O $_6$($A$ = Na,K,Rb和Cs),并在环境和应用的静水压力。我们发现,在费米能量,$E_{\rm F}$,和相关的电子性质的状态密度的灵敏度的大小的碱金属原子,以及所施加的压力是由一个van Hove奇异与能量非常接近$E_{\rm F}$。此外,这些材料的超导参数的计算使我们能够表明,所观察到的变化$T_c$,无论是在碱金属的取代和施加的静水压力下,可以很好地理解内的声子介导的配对方案。在这方面,我们发现,由于自旋波动的有效电子质量的校正起着重要的作用。