Microgels at interfaces behave as 2D elastic particles featuring reentrant dynamics
软胶体越来越多地被用作模型系统，以解决基本问题，如结晶和玻璃和堵塞转变。在可用的软胶体类别中，微凝胶正在成为黄金标准。由于其巨大的内部复杂性使得其理论表征非常困难，微凝胶通常在线性弹性理论的简单框架内建模，至少在小变形状态下。在这里，我们表明，存在的条件下，其有效性的范围可以大大扩展，提供了强有力的数值证据表明，吸附在界面上的微凝胶遵循二维赫兹理论，因此表现得像二维弹性颗粒，非常大的变形，在形成鲜明对比，发现在散装条件。我们也能够估计的杨氏模量的单个颗粒，并通过比较它与其对应的散装条件下，我们证明了一个显着的硬化的聚合物网络在界面处。最后，通过分析动力学性质，我们预测了多重重入现象：通过颗粒密度的连续增加，微凝胶首先被捕，然后再流化，由于其扩展的电晕的高穿透性。我们观察到这种异常的行为在一系列的实验条件下，小的和松散的交联微凝胶。因此，本工作建立了微凝胶在界面作为一个新的模型系统的基础研究，铺平了道路的实验合成和独特的高密度liquidlike状态的研究。此外，这些结果可以指导开发新的组装和图案化策略的表面和设计的新材料与所需的界面行为。
2020-07-21 cond-mat.soft
Stimuli-responsive behavior of PNiPAm microgels under interfacial confinement
微凝胶的体积相变是刺激响应性的最典型的例子之一，能够通过外部刺激从高度溶胀的微凝胶状态塌陷成密集的卷曲状态。虽然在散装的特点，它仍然不清楚如何的相变是受限制界面的存在。在这里，我们证明了温度诱导的体积相变的聚（N-异丙基丙烯酰胺）微凝胶，传统上被认为是聚合物的固有分子特性，实际上在很大程度上抑制微凝胶吸附到空气/液体界面时。我们进一步观察到的核心形态和加热和冷却循环之间的界面压力的滞后。我们的研究结果，支持分子动力学模拟，揭示了悬挂的聚合物链的微凝胶颗粒，在表面张力的影响下，在界面处传播，不进行任何体积相变，表明负责体积相变的自由能平衡从根本上改变界面限制。这些结果意味着，这样的系统，包括温度引起的乳液不稳定的重要技术性能不会发生通过减少微凝胶的界面覆盖。
2019-07-26 cond-mat.soft
Near-zero surface pressure assembly of rectangular lattices of microgels at fluid interfaces for colloidal lithography
了解和工程软胶体粒子（微凝胶）在液-液界面的自组装拓宽了它们在胶体光刻中的应用。在这里，我们提出了一种新的路线组装矩形晶格的微凝胶在接近零的表面压力依赖于吸引力的四极毛细管相互作用和空间排斥之间的平衡颗粒在水/油界面。这些自组装的矩形晶格获得了广泛的颗粒，并在沉积后，可以用作光刻掩模，以获得垂直对齐的纳米线通过湿法和干法蚀刻工艺的规则阵列。
2020-12-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
A Multi-scale Investigation of Aqueous Foams Stabilised by PNIPAM Microgels
Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学）
该研究探究了交联剂密度与微凝胶浓度对PNIPAM微凝胶稳定的水基泡沫发泡性及稳定性的影响，证实不同长度尺度间特性存在良好关联，为调控泡沫性能提供了多尺度依据。
2026-08-13 cond-mat.soft
Tuning the bulk behavior and 2D interfacial self-assembly of microgels by Keggin-type polyoxometalate ionic specificity
本研究利用Keggin型多金属氧酸盐POM调控pNIPAM微凝胶的本体与二维界面行为，揭示了其电荷反转、多步溶胀/去溶胀及二维饱和效应等特性，改性后微凝胶抗刻蚀性能提升，可用于软胶体光刻。
2023-08-25 cond-mat.soft
Microgels and fractal structures at interfaces and surfaces
用简单标度理论研究了微凝胶的近表面行为及其吸附。可以研究两种不同类型的微凝胶，即，分形型微凝胶和随机交联聚合物链。在第一种情况下，凝胶可以主要通过引入光谱维度来描述。第二种类型需要更多的关注，并使用交联的数量作为参数。主要结果是，软凝胶与弱耦合交联和低交联数吸附比硬凝胶，有许多交联。分形凝胶和支化聚合物的类似结果。具有低连接性的分形凝胶比具有大连接性维度的凝胶更容易吸附。我们还讨论了微凝胶表面保护的后果。
1998-01-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Soft ULC Microgels at the Interface Interact and Flow as Hertzian-Like Colloids
该研究利用油-水界面处的极软微凝胶作为2D软势相互作用粒子模型，通过界面流变测量和分子动力学模拟揭示了单层压缩引起的非单调弹性变化及等弹性点，为软对势预测的重入液相提供了实验证据。
2025-07-14 cond-mat.soft
The effect of internal architecture on the assembly of soft particles at fluid interfaces
在流体界面上形成的软胶体颗粒单层膜在基础研究和应用中引起了越来越多的兴趣。然而，建立它们的内部结构之间的关系，这是控制在合成过程中，和它们的结构和机械性能的界面限制，这定义了单分子层的性能，仍然是一个难以捉摸的任务。在这里，我们提出了一个全面的研究阐明这种关系的可调结构的微凝胶系统。我们合成核-壳微凝胶，其软核可以以受控的方式化学降解，产生的颗粒范围从标准批量合成的类似物到完全去除核后的完全中空的微凝胶。我们表征这些颗粒的内部结构，它们的溶胀性能在散装和它们的形态吸附在油-水界面通过结合的数值模拟和补充实验。特别是，我们确认，中空微凝胶是机械稳定的散装含水条件下，逐步删除的核心导致显着的扁平化的微凝胶，成为盘状颗粒，在界面处。在低压缩下，单层的机械响应由松散交联聚合物的存在主导，所述松散交联聚合物在界面平面内形成围绕颗粒的电晕，而不管核的存在。相比之下，在高压缩下，不存在核使得颗粒能够在与界面正交的方向上变形。这些发现为软颗粒的结构特征决定其界面行为提供了新的思路，从而为定制材料提供了新的设计策略。
2021-03-27 cond-mat.soft
Softness Matters: Effects of Compression on the Behavior of Adsorbed Microgels at Interfaces
本研究结合中子反射法与分子动力学模拟，探究柔软度对压缩下微凝胶朗缪尔单分子层结构的影响，发现软硬微凝胶压缩后结构变化存在关键差异，深化了对软胶体界面作用的理解。
2024-04-12 cond-mat.soft physics.app-ph
Modelling realistic microgels in an explicit solvent
温敏微凝胶是一种聚合物胶体网络，其大小可以随温度变化而改变。这种特殊的特征是由溶剂-聚合物相互作用的性质驱动的，其在特征温度以上触发从溶胀到塌陷状态的所谓体积相变。最近，一个先进的建模协议，以组装现实的，无序的微凝胶已被证明重现实验溶胀行为和形状因子。在最初的框架中，溶剂以隐含的方式被考虑，将溶剂-聚合物相互作用浓缩为单体之间的有效吸引力。为了更进一步，在这项工作中，我们在明确的溶剂中模拟现实的微凝胶。我们确定了一个合适的模型，它完全捕捉的隐式模型的主要特征，并进一步提供信息的微凝胶网络的内部的溶剂吸收和其在崩溃动力学中的作用。这些结果为解决溶剂效应占主导地位的问题铺平了道路，例如液-液界面处的微凝胶的情况。
2019-02-07 cond-mat.soft
Swelling of ionic microgel particles in the presence of excluded-volume interactions: a density functional approach
在这项工作中，一个新的密度泛函理论框架被开发来预测盐浓度依赖的带电微凝胶的溶胀状态和内部和外部的微凝胶的单价离子的局部浓度。为了这个目的，弹性，溶剂诱导和静电贡献的微凝胶自由能被认为是与离子的自由能。除了静电相互作用，该模型明确考虑了微凝胶离子排除体积（空间）排斥和离子相关性，以这样一种方式，该形式主义是一致的超网链封闭近似（HNC）。我们探讨的作用，溶剂质量，链弹性，盐浓度和微凝胶裸电荷上的溶胀状态，有效电荷和离子密度分布发挥。我们的研究结果表明，微凝胶离子的空间排阻促进了粒径的增加高达10%。当微凝胶接近收缩构型时，空间位阻效应对电荷分布的影响变得更加重要，微凝胶界面处的电荷积累峰和微凝胶内核的电荷减少导致微凝胶有效电荷的显著增加。我们进一步发现，在粒子内部深处实现了电荷电中性，并建立了通过空间排阻校正的唐南势。
2017-06-18 cond-mat.soft
Charge affinity and solvent effects in numerical simulations of ionic microgels
离子微凝胶粒子是一种有趣的体系，其中带电基团的存在丰富了热响应性聚合物胶体的性质。为了合理化其性能和预测的行为的微凝胶悬浮液，有必要开发一个粗粒化的策略，从单个颗粒的精确建模开始。在这里，我们提供了一个最近推出的带电共聚微凝胶模型的数值进步，通过改善聚合物网络中的离子基团的处理。我们研究了颗粒的温敏特性，特别是它们的溶胀行为和结构，发现当带电基团在所有温度下都被认为是亲水性的时，高度带电的微凝胶不会达到完全塌陷的状态，与实验相比是有利的。此外，我们明确地包括在描述中的溶剂，并提出了在不存在溶剂和单体-溶剂相互作用在其存在下，这是发现工作非常准确的任何电荷分数的微凝胶的疏溶剂电位之间的映射。我们的工作铺平了道路，比较单粒子的性能和离子微凝胶的溶胀行为的实验，并解决这些带电的软粒子在液-液界面的研究。
2021-01-27 cond-mat.soft
Water-in-water PEG/DEX/protein microgel emulsions: effect of microgel particle size on the rate of emulsion phase separation
本研究探究不同直径（约40-190 nm）β-乳球蛋白微凝胶颗粒对单一ATPS制备的聚乙二醇包葡聚糖乳液早期相分离动力学的影响，发现微凝胶尺寸存在稳定阈值，大于60 nm时可有效抑制液滴聚结，相分离由聚结与沉降相互作用决定。
2025-02-13 cond-mat.soft
Probing temperature-responsivity of microgels and its interplay with a solid surface by superresolution microscopy and numerical simulations
超分辨显微镜已成为在纳米尺度上研究复杂胶体和聚合物体系（如微凝胶）内部结构的有力工具。原位监测微凝胶对温度变化的反应的能力为设计和精确控制其在各种应用中的行为开辟了新的和令人兴奋的机会。在进行先进的显微镜实验时，颗粒与环境之间的相互作用可能很重要。通常微凝胶沉积在基底上，因为它们在实验期间必须保持静止几分钟。本研究使用dSTORM显微镜和先进的粗粒度分子动力学模拟调查，第一次，如何个别微凝胶锚定在亲水性和疏水性表面进行体积相变的温度。我们发现，在亲水性基板的存在下，微凝胶的结构是不受干扰的，所得到的密度分布定量地同意在散装条件下进行的模拟。相反，当使用疏水表面时，微凝胶在界面处扩散，并且两种疏水强度之间的有趣竞争-单体-单体与单体-表面-在高温下发挥作用。实验和模拟之间的显着的协议，使本研究的基本步骤，建立这种高分辨率的监测技术作为一个平台，用于调查更复杂的复杂系统，这些无论是大分子具有特殊的内部结构或纳米复合物，其中感兴趣的分子可以封装在微凝胶网络和可控释放的温度。
2023-01-08 cond-mat.soft
In situ vs ex situ: Comparing the structure of PNIPAM microgels at the air/water and air/solid interfaces
Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学）
研究通过XRR和OSR比较PNIPAM微凝胶在空气/水和空气/固体界面的结构，揭示原位与非原位测量下的横向有序变化及LB转移对结构的影响。
2025-11-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Compression of colloidal monolayers at liquid interfaces: in situ vs. ex situ investigation
胶体颗粒在液/液或气/液界面的组装是一种多用途的方法，用于创建微结构单分子膜并研究其在压缩下的行为。当与软的和可变形的颗粒如微凝胶组合时，压缩不仅用于调节颗粒间的距离，而且用于调节单层的底层微结构。到目前为止，绝大多数的微凝胶负载界面的研究是转移到固体基板后，例如，通过Langmuir-Blodgett沉积非原位进行。这种类型的分析依赖于严格的假设，即微观结构在转移和随后的干燥过程中是保守的。在这项工作中，我们耦合到一个定制的小角度光散射设置的朗缪尔槽，以监测胶体单分子膜在原位压缩过程中。通过比较的结果与非原位和原位显微镜测量，我们得出结论，LB沉积可以改变胶体单分子膜的结构特性显着。
2022-11-27 cond-mat.soft
Synergistic chemomechanical dynamics of feedback-controlled microreactors
提出一种耦合滞后体积相变与体积控制渗透性的反馈控制微反应器极简模型，分类多种动力学状态并以分岔图指导实验合成。
2023-06-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Interfacial fluid rheology of soft particles
通过原位界面流变学和数值模拟研究微凝胶单层，引入结合软肩与Hertzian模型的相互作用势，发现弹性模量在界面随堆积分数非单调变化，证实了类Hertzian系统的重入行为。
2024-01-07 cond-mat.soft
Bulk and interfacial stresses in suspensions of soft and hard colloids
我们探讨了颗粒的柔软度和内部结构对胶体悬浮体的本体和界面流变学性质的影响。我们探测体应力通过常规的流变学，通过测量流动曲线，剪切应力与应变率，软，可变形的微凝胶颗粒和近硬球状二氧化硅颗粒的悬浮液的悬浮液。类似的行为被认为是这两种颗粒在悬浮液中的浓度高达随机紧密堆积的体积分数，在最近的理论预测亚微米胶体。瞬态界面应力的测量通过分析由悬浮液和它们自己的溶剂之间的界面形成的图案，由于广义的Saffman-Taylor流体动力学不稳定性。在奇怪的散装行为，我们发现，微凝胶和硬颗粒悬浮液表现出截然不同的界面应力特性。我们认为，这种令人惊讶的行为主要是由于颗粒内部结构的差异（微凝胶的聚合物网络与二氧化硅颗粒的致密固体），而不仅仅是柔软性。
2014-11-09 cond-mat.soft
Single-Step Synthesis of Shape-Controlled Polymeric Particles using Initiated Chemical Vapor Deposition in Liquid Crystals
Robert Frederick Smith School of Chemical and Biomolecular Engineering, Cornell University（康奈尔大学罗伯特·弗雷德里克·史密斯化学与生物分子工程学院）
针对现有聚合物颗粒合成方法多步、形状尺寸范围受限的问题，本研究提出在向列型液晶中用iCVD单步合成形状可控颗粒的方法，结合原位显微镜揭示了液晶中聚合的形状调控机制，可制备多种形貌的聚合物颗粒。
2023-03-10 cond-mat.soft
Drying of Soft Colloidal Films
本研究利用核壳微凝胶界面单层作为模型系统，通过视频显微镜和计算机模拟等方法，揭示了微凝胶粘附力与毛细管力在干燥过程中的相互作用，发现在疏水基底上使用较软胶体可更准确地复制界面微观结构。
2024-11-09 cond-mat.soft
Elasticity-mediated Morphogenesis in Interfacial Colloidal Assemblies
Raman Research Institute（拉曼研究所）
研究揭示了颗粒弹性在界面胶体非平衡结构组织中的关键作用，通过自组装过程展示弹性介导的形态发生机制。
2026-03-07 cond-mat.soft physics.app-ph
Soft particles at liquid interfaces: From molecular particle architecture to collective phase behavior
软颗粒如微凝胶和核-壳颗粒在吸附到液体界面时可以经历显著的和各向异性的变形。这又导致压缩时的复杂相行为。在这里，我们开发了一个多尺度的框架，合理地链接的分子颗粒结构所产生的界面形态，并最终，集体界面相行为，使我们能够确定关键的单颗粒特性的基础上的二维连续，异质结构，同构固-固转变。我们的方法解决了现有的实验和模拟之间的差异，从而提供了一个统一的框架来描述界面软粒子系统的相变。我们通过合成三种不同的聚（N-异丙基丙烯酰胺）软颗粒结构，每种结构对应于不同的目标相行为，为我们的合理方法建立了原理证明。同时，我们引入了一种通用的，高效的粗粒度模拟方法，充分捕捉每个软颗粒系统的定性关键特征;在我们的模拟模型中的新成分是使用辅助自由度来明确说明颗粒的膨胀和塌陷作为表面压力的函数。值得注意的是，这些综合努力使我们能够建立第一个实验证明的异质结构过渡到一个链相在一个单一的组件系统，以及第一个准确的在硅片上的二维同构过渡帐户。总的来说，我们的多尺度框架提供了分子和纳米尺度的物理化学软颗粒特性与宏观尺度的集体自组装现象之间的桥梁，为具有按需界面行为的新型材料铺平了道路。
2020-11-13 cond-mat.soft
Molecular Description of the Coil-to-Globule Transition of Poly(N-isopropylacrylamide) in Water/Ethanol Mixture at Low Alcohol Concentration
聚（N-异丙基丙烯酰胺），PNIPAM，是一种广泛研究的聚合物，它是具有响应特性的纳米结构软材料的关键组成部分。在升高温度时，PNIPAM聚合物链在~ 305 K下经历可逆的螺旋到球转变，这通过交联结构（例如微凝胶）中的体积相变来反映，这对于许多实际应用是有价值的。添加共溶剂是根据特定目的调节转变温度的简单方法。在这项研究中，我们使用原子分子动力学模拟探索的溶液行为的PNIPAM链在水和乙醇的混合物，作为共溶剂，在低醇浓度。我们的模拟再现了发生的线圈到球的聚合物链在289 K，温度低于在水中测得的，与实验结果完全一致。通过监测PNIPAM-水-乙醇三元体系的结构和动力学性质的温度演化，我们检测到乙醇分子在聚合物界面处的定位，主要是由于异丙基和乙基之间的相互作用。我们观察到，发生的过渡没有释放吸附的乙醇分子，但从周围的PNIPAM疏水部分，有利于乙醇分子的聚集接近聚合物的水分子的损失。我们的研究结果支持了这样的想法，即在混合物的体积和水和乙醇分子之间的竞争在与聚合物的相互作用中的水的化学势降低发挥了驱动作用的过渡。
2019-10-21 cond-mat.soft
