Controlled enantioselective orientation of chiral molecules with an optical centrifuge
我们报告的第一个实验演示的手性分子与激光场的对映选择性旋转控制。在我们的实验中，环氧丙烷的两种对映体被带到加速单向旋转的光学离心机。使用库仑爆炸成像，我们表明，离心分子获得优先取向垂直于旋转平面，并且该取向的方向取决于对映异构体和旋转离心场的相对手性。所观察到的效果与理论预测一致，并在离心激发，然后离心分子的库仑爆炸的数值模拟中再现。该技术为手性分子的光学对映选择性控制开辟了新的途径，在手性混合物的区分、分离和纯化中具有大量的潜在应用。
2019-03-29 physics.chem-ph
Adiabatic field-free alignment of asymmetric top molecules with an optical centrifuge
我们使用光学离心机通过旋转其最可极化的O-O轴来排列不对称的顶部$\mathrm{SO_2}$分子。旋转框架中的有效离心势将硫原子限制在激光诱导旋转的平面上，导致分子从离心机释放后持续的平面分子排列。还检测到通常仅用线性和对称顶部分子观察到的全三维排列的周期性外观。加上强大的面内离心力，使分子弯曲高达10度，永久无场对准提供了用激光控制分子的新方法。
2015-10-07 physics.chem-ph
Coherent Control of the Rotation Axis of Molecular Superrotors
超快分子旋转运动的控制得益于强场激光物理创新技术的发展。在这里，我们从理论上证明了一种新型的相干控制诱导旋转的非对称顶部分子围绕两个不同的分子轴。将光学离心机应用于硫化氢（H $_2$ S）分子以创建分子超转子，该分子超转子是围绕明确定义的轴进行超快旋转的对象。使用两个不同的脉冲包络的光学离心机，我们表明，H $_2$ S可以激发沿单独的路径的旋转状态。这导致围绕两个完全不同的分子轴的稳定旋转，同时确保旋转是围绕离心机的传播方向，即，实验室固定的$Z$轴。所提出的控制分子角动量排列的方案将，例如，在分子-分子或分子-表面散射的研究中是有用的，特别是由于与超转子相关的大量能量，其甚至可以通过改变光学离心脉冲的持续时间来控制。
2018-07-11 physics.chem-ph
Observation of nondispersing classical-like molecular rotation
利用光学离心机的技术，我们产生了旋转波包，它在时间上沿着类经典或非经典的轨迹演化。从离心机中释放O2和D2分子后，我们通过速度图成像监测分子的角分布来跟踪它们的无场旋转。由于所产生的旋转波包在氧气中的分散，我们观察到“哑铃”形和“十字”形分布之间的逐渐过渡，两者都以经典的旋转频率旋转。在氘，一个窄得多的旋转波包的生产和发展，在一个真正的经典的非分散的方式。
2014-09-30 physics.chem-ph
Climbing the rotational ladder to chirality
分子手性通常被理解为分子平衡结构中的空间反转对称性破缺。不太为人所知的是，非手性分子可以通过极端的旋转激发而成为手性分子。在这里，我们从理论上证明了一个明确的战略，产生旋转诱导的手性（RIC）：光学离心机旋转激发膦分子（PH $_3$）成手性簇状态，对应于顺时针（$R$ -对映异构体）或anticipant（$L$ -对映异构体）旋转轴几乎与单一的P-H键。在离心脉冲期间施加强直流电场有利于产生一种旋转对映体形式，产生具有$permanently$定向旋转角动量的动态手性分子。这是表征RIC的重要一步，它为手性作为自然的基本方面提供了一个新的视角。
2018-10-24 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Field-free long-lived alignment of molecules in extreme rotational states
我们介绍了一种新的光学工具-“二维光学离心机”，能够在极端旋转状态下对齐分子。与传统的离心机不同，它将分子限制在旋转平面内，它的二维版本将分子沿着明确定义的轴排列，类似于单个线性偏振激光脉冲的效果，但旋转激发水平要高得多。超高旋转状态相对于碰撞的鲁棒性增加导致在稠密介质中产生的对准的寿命更长，为在环境条件下研究和利用对准的分子系综提供了新的可能性。
2015-09-07 physics.chem-ph quant-ph
Dynamics of molecular superrotors in external magnetic field
我们用光学离心机激发双原子氧和氮到高转动态，并研究了它们在外磁场中的动力学。离子成像是用来直接可视化，并遵循时间，分子超转子的旋转平面。在顺磁性氧和非磁性氮中，磁场和分子角动量之间的两种不同的相互作用机制导致性质上不同的行为。在氮气中，我们观察到的进动的分子角动量周围的场矢量。在氧中，强自旋-旋转耦合导致更快和更丰富的动力学，包括将旋转平面分裂成三个独立的分量。由于离心分离的分子演变没有显着的分散的分子波函数，所观察到的磁相互作用提出了一个有效的机制，用于控制分子旋转的平面。
2015-04-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Sound emission from the gas of molecular superrotors
我们使用光学离心机将可控量的旋转能量沉积到致密的分子系综中。随后由热碰撞介导的旋转-平移能量转移导致气体的局部加热并产生强声波，其可被裸眼耳朵清楚地听到。对于第一次，声音信号的振幅作为实验测量的旋转能量的函数进行分析。两个实验观测值之间的比例关系证实了旋转激励是检测到的声波的主要来源。由于几乎所有的分子，包括大气中的主要成分，都可以通过离心机进行激光旋转，我们预计这项工作将刺激光声控制和光谱学领域的进一步发展。
2015-02-07 physics.chem-ph physics.optics
Creating rotational coherences in molecules aligned along the intermediate moment of inertia axis
我们提出并计算研究了一种方法，同时定向的非对称顶部分子的角动量沿：1）实验室固定的方向，2）分子的中间转动惯量轴，3）激光场波矢量。为了这个目的，我们利用相干控制方案，其中一个定制的脉冲光学离心机填充旋转状态与定义良好的投影到分子轴上的总角动量。适当的时间形状的光学离心脉冲可以离开旋转波包在特殊的旋转相干性，导致良好程度的三维瞬态对齐，与任意的分子轴指向沿激光脉冲传播方向。作为一个例子，我们演示了如何产生高弹性旋转量子态的D2S中的分子主要围绕其中间惯性轴旋转，使其电偶极矩是永久对齐沿激光脉冲的传播方向。应用可能包括在各种光电子成像实验中访问较少模糊的信息。
2022-11-18 physics.chem-ph quant-ph
Controlling the degree of rotational directionality in laser-induced molecular dynamics
我们在实验上演示了一种改变激光诱导分子旋转方向性程度的方法。为了控制顺时针和逆时针旋转的分子（相对于一个固定的实验室轴）的数量之间的比例，我们改变的光学离心机的激光场的偏振椭圆率。数值模拟支持的实验数据表明，旋转方向性的程度可以在单向和双向旋转之间以连续的方式变化。可以在旋转分子的总数没有显著损失的情况下执行控制。该技术可用于研究分子角动量取向对分子碰撞和化学反应的影响。它还可以用于控制气体的磁性和光学性质，以及用于手性分子的对映选择性检测。
2021-03-12 physics.chem-ph
Effects of ultrafast molecular rotation on collisional decoherence
利用光学离心机在一个非常宽的角动量范围内控制分子转动，我们研究了氮分子在碰撞中的相干转动动力学。我们涵盖了在室温下J=8和J=66之间的旋转量子数的范围，并研究了旋转弛豫的绝热和非绝热制度之间的交叉，这不能很容易地通过热手段访问。我们证明了旋转退相干率的变化超过一个数量级，在这个范围内的J值，并表明，它对J的依赖性可以描述一个简化的标度律。
2014-05-20 physics.chem-ph
Complete control, direct observation and study of molecular super rotors
极快旋转的分子在其旋转中携带的能量比任何其他自由度都要多得多，被称为“超级转子”。据推测，超级转子可能表现出许多独特的性能。理论研究表明，超高速分子旋转可以改变分子在固体表面的散射特性，改变分子在外场中的运动轨迹，使超高速转子在碰撞中保持稳定，并导致气体涡旋的形成。提出了利用超快纺丝实现分子冷却和选择性化学键断裂的新途径。使大量分子快速、定向和同步旋转是相当具有挑战性的。一种用“光学离心机”加速分子旋转的有效方法已经被提出并成功实施，但迄今为止只报道了超级转子的间接证据。在这里，我们展示了第一次直接观察到的分子超转子，并研究其光谱，动力学和磁光特性。使用离心技术，我们控制旋转激发的程度和检测分子旋转与高光谱和时间分辨率。频率分辨检测使我们能够绘制出极端旋转水平的能量，比室温极限高两个数量级，并量化离心畸变的发生。飞秒时间分辨率揭示了高度相干的旋转动力学与较低的去相干率在较高的值的分子角动量，和由于旋转引起的化学键拉伸的分子转动惯量的增加。在外加磁场的作用下，分子的超快旋转导致了分子系综的光学双折射。
2013-06-10 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Observation of persistent orientation of chiral molecules by laser field with twisted polarization
分子手性是物理学、化学和生物学中普遍存在的具有重要意义的现象。因此，寻找新的手性控制、检测和分离技术就显得尤为重要。最近有人预测，具有扭曲偏振的激光场可以诱导手性分子持续的对映选择性无场取向。在这里，我们报告的第一个实验观察到这种现象，使用环氧丙烷分子（$\mathrm{CH_{3}CHCH_{2}O}$，或PPO）旋转的光学离心机-激光脉冲，其线性偏振经历了加速旋转围绕其传播方向。我们发现，PPO分子保持在一个时间尺度上的取向超过了几个数量级的离心脉冲的持续时间。所展示的长时间无场对映体选择性取向为光学操纵、鉴别和潜在地分离分子对映体开辟了新的途径。
2019-07-31 physics.chem-ph physics.optics
Coherent spin-rotational dynamics of oxygen super rotors
我们使用状态和时间分辨相干拉曼光谱来研究超高旋转态氧分子的旋转动力学。虽然可以通过将气体温度增加到1500 K来达到高达$N \approx 50$的旋转量子数，但是低的布居水平和气体密度导致相应弱的光学响应。通过光学离心机旋转O $_2$分子，我们有效地激发极端的旋转态与$N\leqslant 109$在高密度室温系综。快速的分子旋转导致产生的旋转波包对碰撞的鲁棒性增强，使我们能够观察到弱自旋旋转耦合在氧的相干旋转动力学的影响。由于碰撞的自旋旋转相干的衰减率测量作为分子角动量的函数，并解释在一般的标度律。我们发现，在高值的$N$，旋转退相干的氧是比以前研究的非磁性氮分子快得多。这可能表明在顺磁气体中有一种不同的转动弛豫机制。
2014-06-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Control of molecular rotation in the limit of extreme rotational excitation
激光控制分子旋转是一个活跃的研究领域。最近的一些研究旨在将旋转控制的范围扩大到极端的，以前无法达到的旋转状态，以及控制分子旋转的方向性。经历超快单向旋转的分子的密集集合，被称为分子超级转子，预计将表现出独特的特性，从空间各向异性扩散和涡旋形成到产生强大的声波和可调谐的THz辐射。在这里，我们描述了我们最近的进展，在高旋转激发的制度控制分子的旋转。介绍了利用飞秒脉冲的“手征训练”和“光学离心机”产生单向旋转波包的两种实验技术。三种互补的检测方法，使直接观察，表征和控制的超转子状态，概述：相干拉曼散射的基础上，和其他两种方法采用共振和非共振多光子电离。所描述的激励和检测技术的能力证明了几个例子。本文最后展望了未来的发展。
2015-01-12 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Field-induced diastereomers for chiral separation
提出了一种新的对映体富集和空间分离的方法。我们的方案利用强场激光物理学的技术，特别是光学离心机结合静态电场，以创建一个手征场定义的手性。分子对映体经历独特的旋转激发动力学，这可以被利用来使用静电偏转空间分离对映体。值得注意的是，旋转状态特定的对映体增强及其手性是完全可控的。为了解释这些影响，我们引入的概念框架的$field\text{-}induced~diastereomers$的手性分子和进行强大的量子力学模拟的原型手性分子环氧丙烷（C $_3$ H $_6$ O），其中合奏的对映体过量高达$30~\%$。
2019-05-17 physics.chem-ph
Controlling rotational quenching rates in cold molecular collisions
碰撞分子的相对取向在决定化学过程的速率方面起着关键作用。在这里，我们详细研究了一个典型的例子：旋转淬火HD冷碰撞与H2。我们发现，从j=2 -> 0，在v=1的振动水平，可以最大限度地通过调整HD沿碰撞轴，并可以通过调整HD在所谓的魔角最小化的转动猝灭率。这是从相当普遍的螺旋度考虑得出的，并表明其他类似系统的猝灭速率也可以用这种方式控制。
2019-01-16 physics.chem-ph
Rotation of polarization of light propagating through a gas of molecular super-rotors
我们提出了一个详细的理论和实验研究的偏振平面的光通过快速旋转的分子气体。这种效应类似于费米一个世纪前预测的极化拖曳现象，是法拉第效应的力学模拟。在我们的实验中，分子被光学离心机旋转起来，并被带到超级转子状态，保持其旋转相对较长的时间。在考虑旋转多普勒效应和科里奥利力的情况下，分析了快速旋转分子的极化率特性。我们使用分子动力学模拟来解释分子间的碰撞。我们在实验和理论上都发现了偏振旋转角的非平凡非单调时间依赖性。这种时间依赖性反映了角动量从旋转分子到宏观气流的转移，这可能导致气体涡旋的诞生。此外，我们发现极化旋转的长期行为是敏感的分子间势的细节。因此，极化拖曳效应作为一种新的诊断工具，表征分子间相互作用势和研究气体中的碰撞过程。
2021-12-16 physics.chem-ph physics.optics
Controlling rotationally-resolved two-dimensional infrared spectra with polarization
本文提出利用偏振控制旋转分辨二维红外光谱以增强或抑制特定特征，并给出自由旋转分子特有的新偏振条件，从而提升RR2DIR在复杂气体混合物分析中的能力。
2022-06-28 physics.chem-ph physics.optics
Controlling the sense of molecular rotation: classical vs quantum analysis
最近，理论预测和实验验证了一对延迟和交叉偏振的短激光脉冲可以产生具有明确旋转方向（顺时针或逆时针）的分子系综。在这里，我们提供了一个比较研究的经典和量子方面的基本机制的线性分子和对称的顶部，如苯分子，用于第一次实验演示的效果。非常好的定量协议之间的经典描述的过程和严格的量子力学分析在相关的实验条件下。这两种方法预测相同的脉冲之间的延迟和它们之间的角度的最佳值，并提供相同幅度的诱导定向角动量的分子系综。正如预期的那样，当脉冲之间的延迟与量子转动复兴的周期相当时，量子和经典分析基本上偏离。然而，这两种方法对激发态分子系综的时间平均特性的描述同样良好。这是说明通过计算的各向异性的时间平均的角度分布的双脉冲激发的分子，这反映了持久的限制的分子轴的旋转平面所定义的两个偏振矢量的脉冲。
2010-12-07 physics.chem-ph quant-ph
Controlling electronic spin relaxation of cold molecules with electric fields
我们提出了一个理论研究的叠加电场和磁场中的原子-分子碰撞，并表明，在温度低于0.5 K的分子中的电子自旋弛豫的动力学可以通过改变所施加的场的强度和相对取向来操纵。电场控制塞曼跃迁的机制是基于分子内自旋-旋转耦合和分子-场相互作用之间的复杂相互作用。我们认为，电场可以通过诱导非绝热自旋跃迁来影响化学反应，并促进磁阱中分子的蒸发冷却。
2006-09-21 physics.chem-ph
Modifying molecular scattering from rough solid surfaces using ultrashort laser pulses
我们考虑固体表面散射的分子，受到强非共振超短激光脉冲击中表面之前。脉冲改变分子的旋转状态，导致它们的无场排列，或具有优选方向的旋转。我们表明，无场激光诱导的分子排列导致散射角和旋转的散射分子的意义之间的相关性。此外，通过控制激光诱导分子单向旋转的方向，可以影响分子的散射角。这为通过激光控制表面散射分离分子混合物（例如同位素和核自旋异构体）提供了一种新的手段。
2012-11-18 physics.chem-ph physics.optics
Rotational cooling of trapped polyatomic molecules
控制内部自由度是冷和超冷分子应用的关键挑战。在这里，我们证明了旋转态冷却的捕获甲基氟分子（CH 3F）的光泵人口的16 M-子级在旋转状态J= 3，4，5和6到一个单一的水平。通过结合转动态冷却和运动冷却，我们将处于J=4，K=3，M=4状态的分子的相对数量从百分之几增加到70%以上，从而产生了一个大约10^6个分子的冷态（~ 30 mK）和接近纯态的系综。我们的计划是可扩展的初始状态，其他最终状态和各种分子物种的更大的集合，从而为越来越大的分子的内部状态控制铺平了道路。
2015-11-23 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Visualizing coherent molecular rotation in a gaseous medium
利用整形激光场诱导和控制超快分子转动动力学在许多应用中是必不可少的。存在允许实时跟踪相干分子运动的几种方法，包括基于库仑爆炸的技术和从高次谐波的角分布恢复分子取向。我们从理论上考虑了一种非侵入式的光学方案，用于可视化各向异性分子气体中的转动动力学。所提出的方法可以确定气体主光轴的瞬时方向。该方法是基于使用超短圆偏振激光脉冲探测样品，并通过涡旋波片记录透射图像。我们考虑两个例子的激发：分子排列诱导的强烈的线性偏振激光脉冲和单向分子旋转诱导的偏振成形脉冲。所提出的光学方法是有前途的可视化复杂的对称和不对称的顶部分子的动力学。
2021-09-26 physics.chem-ph physics.optics
Anticorrelated stereodynamics of scattering and sticking of H2 molecules colliding with a reactive surface
该研究利用磁操控控制基态H2分子碰撞前的旋转取向，直接揭示直升机式取向更易解离黏附、车轮式取向更易散射的反相关立体动力学规律。
2024-10-01 physics.chem-ph
