A Bayesian Flow Network Framework for Chemistry Tasks
Hiroshima University（广岛大学）
本文提出基于贝叶斯流网络的语言模型ChemBFN，通过新精度调度降低重建损失以提升分子生成质量，并支持条件生成及下游任务微调，实现最先进性能，为构建一体化单一模块模型开辟了道路。
2025-01-03 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
An efficient solver for large structured eigenvalue problems in relativistic quantum chemistry
我们报告了一个有效的程序，用于计算非常大的四元数（或Hermitian斜哈密顿）矩阵的特征值和自适应特征向量，使用该程序，维N > 10000的矩阵的结构保持对角化现在是在单个计算机节点上的常规。由于时间反演的对称性，这种矩阵经常出现在相对论量子化学中。该实现基于Paige-Van Loan算法的块版本[D. Kressner，BIT 43，775（2003）]，这允许我们使用3级BLAS子程序进行大部分计算。利用对称性，该程序的速度比复杂的厄米对角化的最新实现快两倍;对角化一个12800 x 12800的矩阵需要42.8（9.5）和85.6（12.6）分钟，使用1个CPU内核（16个CPU内核），分别使用我们的自适应解算器和英特尔MKL的ZHEEV（不保留结构）。源代码在FreeBSD许可证下公开可用。
2016-02-17 physics.chem-ph physics.comp-ph
CheMPS2: a free open-source spin-adapted implementation of the density matrix renormalization group for ab initio quantum chemistry
密度矩阵重整化群（DMRG）已成为寻找强关联有限尺寸量子系统精确本征态不可缺少的数值工具。在凝聚态、原子核结构和分子电子结构等领域，与全组态相互作用相比，它显著地扩展了可以处理的系统尺寸，而不损失数值精度。对于量子化学（QC），DMRG的最有效的实现需要在底层矩阵乘积态（MPS）中引入粒子数，自旋和点群对称性，以及使用所谓的互补算子。对称性在MPS矩阵和中间收缩张量中引入了稀疏块结构。如果对称是非阿贝尔的，维格纳-埃卡特定理允许将张量分解为Clebsch-Gordan系数和约化张量。此外，费米子迹象必须仔细跟踪。由于这些挑战，为QC有效地实施DMRG并不简单。因此，高度期望有效和免费可用的实现。在这项工作中，我们提出了CheMPS 2，我们的免费开源自旋自适应实现DMRG从头开始QC。在CheMPS 2中，我们实现了增广的Hessian Newton-Raphson完备活动空间自洽场方法，具有精确的Hessian。在DMRG（28个轨道，12个电子，D $_{\mathsf{SU(2)}}$ =2500）/cc-pVDZ理论水平下，得到了碳二聚体12个最低态的键离解曲线.通过比较DMRG（36 o，12 e，D $_{\mathsf{SU(2)}}$ = 2500）/cc-pCVDZ和DMRG-SCF（34 o，8 e，D $_{\mathsf{SU(2)}}$ = 2500）/c…
2014-01-08 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
SpinAdaptedSecondQuantization.jl 1.0 -- A Simple and Pedagogical Approach to Symbolic Quantum Chemistry
针对手动开发电子结构方法耗时易错的问题，提出开源Julia包SpinAdaptedSecondQuantization，通过自动化自旋适配符号处理，支持多粒子系统新方法原型化，加速从理论到代码的转化。
2025-08-25 physics.chem-ph
The long road to calibrated prediction uncertainty in computational chemistry
计算化学中的不确定性量化（UQ）尚处于起步阶段。很少有CC方法被设计为提供其预测的置信水平，并且大多数用户仍然不正确地依赖于平均绝对误差作为准确度度量。可靠的不确定性量化方法的发展是必不可少的，特别是在工业过程中自信地使用计算化学。对CC-UQ文献的回顾表明，没有通用的标准程序来报告或验证预测不确定性。我在这里考虑使用气象学和机器学习中开发的概念（校准和锐度）来验证概率预报员的分析工具。这些工具适用于CC-UQ，并应用于复合方法，贝叶斯集成方法，机器学习和后验统计方法提供的预测不确定性数据集。
2022-03-18 physics.chem-ph physics.data-an
Atoms and Molecules in Cavities: From Weak to Strong Coupling in QED Chemistry
在这项工作中，我们提供了一个概述如何在量子化学和材料科学领域的既定概念必须适应时，光的量子性质变得重要的相关物质光子问题。因此，我们分析模型系统中的光学腔，其中的物质-光子相互作用被认为是从弱到强的耦合限制和单个光子模式以及多模的情况下。我们确定了玻恩-奥本海默表面的根本变化，光谱量，锥形交叉和量子控制的效率。最后，我们应用我们的新的最近开发的量子电动力学密度泛函理论的单光子发射，并显示一个简单的近似准确地描述了相关的电子-光子动力学。这为从第一性原理描述物质-光子相互作用铺平了道路，并解决了化学和材料科学中新物质状态的出现。
2016-09-13 physics.chem-ph quant-ph
Plane partitions and spin adapted quantum states
University of California at Berkeley（加州大学伯克利分校）
本文通过平面分割的组合学，构建了外幂空间的SU(2)-不变基，用于描述自旋适应量子态，并利用激发环和Dyck路径计数方法计算Gröbner基。
2026-01-09 math.AC math.CO physics.chem-ph
A Large Language Model for Chemistry and Retrosynthesis Predictions
本文提出专为化学设计的 ECNU-ChemGPT，通过知识蒸馏、提示工程、大规模微调和动态多模型调度，在化学问答与逆合成规划上超越主流通用模型，USPTO_50K 上 Top-1 准确率达 68.3% 并重建 13 条真实药物分子路径。
2025-07-10 physics.chem-ph
Asymptotics of the exchange splitting energy for a diatomic molecular ion from a volume integral formula of symmetry-adapted perturbation theory
采用量子化学标准基组方法和微扰体积积分方法计算了H $_2^+$分子离子的最低\emph{gerade}和\emph{ungerade}态的交换分裂能$J$.所提出的表达式的性能进行了比较，众所周知的表面积分公式。这两个公式涉及的原始函数，我们计算采用Hirschfelder-Silbey微扰理论或传统的瑞利-薛定谔微扰理论（偏振展开）。我们的计算表明，非常准确的值$J$可以得到使用建议的体积积分公式。当Hirschfelder-Silbey原函数用于这两个公式中时，体积公式给出的结果比表面积分表达式精确得多。我们还表明，使用体积积分公式与原函数近似的瑞利-薛定谔微扰理论，一个正确地获得只有前四项的渐近展开的交换分裂能。
2015-07-07 physics.chem-ph quant-ph
A Transformer Model for Predicting Chemical Products from Generic SMARTS Templates with Data Augmentation
本文提出BRS通用SMARTS模板集和ProPreT5模型，并首创SMARTS数据增强策略，以提升化学反应产物预测的准确性和泛化能力。
2025-09-24 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Fault-tolerant quantum algorithm for symmetry-adapted perturbation theory
本文提出一种容错量子算法，利用高阶张量分解和块编码技术，以海森堡极限标度高效计算一阶SAPT相互作用能，并通过资源估算验证其在药物设计等大规模系统中的适用性。
2023-05-15 cond-mat.other physics.chem-ph quant-ph
More quantum chemistry with fewer qubits
本研究提出一种基于二阶微扰理论的量子算法，利用虚拟轨道下未受扰哈密顿量的对角性，在不增加量子比特数的前提下提升能量计算精度，且运行时间标度更优，降低了量子化学的硬件需求。
2024-11-03 cond-mat.str-el physics.bio-ph physics.chem-ph
Nuclear-Electronic Orbital Multireference Configuration Interaction for Ground and Excited Vibronic States and Fundamental Insights into Multicomponent Basis Sets
本文提出 NEO-MRCI 方法，结合 NEO-MCSCF 轨道优化以准确计算基态与激发振动态，并发展适用于量子化核的修订电子基组。
2025-03-18 physics.chem-ph
Completeness of Atomic Structure Representations
École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；Institut des Matériaux（材料研究所）
本文提出一种基于粒子三元组相对排列的有限相关性描述符构建方法，可创建具有通用逼近能力的对称自适应模型，解决了传统对称描述符无法区分三维粒子特殊排列的问题。
2023-12-30 cs.LG physics.chem-ph
Fault-tolerant quantum simulation of materials using Bloch orbitals
本文提出利用对称性适配原子中心轨道构造的布洛赫轨道扩展量子模拟方法，结合量子化与库仑算符张量分解及新的张量超收缩形式，实现对周期性从头算哈密顿量的高效容错量子模拟，并评估了其在锂镍氧化物电池正极材料模拟中的资源需求。
2023-02-10 physics.chem-ph quant-ph
Natural orbitals and sparsity of quantum mutual information
本文利用 WAHTOR 方法研究量子计算关联拟设，证明收敛轨道即自然轨道，并使量子互信息矩阵最大稀疏化，从而以更少量子比特对编码电子关联。
2023-08-15 physics.chem-ph quant-ph
Electronic Structure Theory with Molecular Point Group Symmetries on Quantum Annealers
本文将对称自适应Jordan-Wigner编码与新实现的XBK方法结合，减少量子退火器电子结构计算的量子比特数，模拟更大分子，指数级减小希尔伯特空间规模，且不引入显著额外误差。
2025-02-01 physics.chem-ph quant-ph
Analytical Nuclear Gradients and Hessians on Quantum Hardware via Orbital-Optimized VQE with Error Mitigation
University of Copenhagen（哥本哈根大学）；University of Southampton（南安普顿大学）；Technical University of Denmark（丹麦技术大学）；University of Southern Denmark（南丹麦大学）
本研究提出结合轨道优化与线性响应理论的方法，在量子硬件上实现核梯度与 Hessian 矩阵的解析计算，通过误差缓解方案校正期望值，经氢、水分子验证，明确误差来源并指明改进方向。
2026-08-11 physics.chem-ph quant-ph
Hunting for quantum advantage in electronic structure calculations is a highly non-trivial task
Wigner Research Centre for Physics（维格纳物理研究中心）；Dynaflex LTD（Dynaflex有限公司）；Institute for Advanced Study, Technical University of Munich（慕尼黑工业大学高等研究院）；Parmenides Stiftung（巴门尼德斯基金会）；Eötvös Loránd University（罗兰大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）；University of Washington（华盛顿大学）；Max-Planck Institut für Kohlenforschung（马克斯·普朗克煤炭研究所）；SandboxAQ；NVIDIA（英伟达）
本文通过混合精度DMRG计算，在Fe₄S₄和Fe₅S₁₂H₄⁵⁻分子系统中实现了高精度电子结构计算，展示了经典算法在量子优势评估中的关键作用。
2026-03-30 cond-mat.str-el physics.chem-ph quant-ph
