Transformative Applications of Machine Learning for Chemical Reactions
机器学习技术应用于化学反应有着悠久的历史。目前的贡献讨论的应用范围从小分子反应动力学平台的反应规划。ML为基础的技术可以是特别感兴趣的问题，涉及计算和实验。首先，贝叶斯推断是一种强大的方法，可以在改进计算模型时包含来自实验的知识。基于ML的方法也可以用于处理使用传统方法形式上难以处理的问题，例如反应性冲突中状态到状态信息的详尽表征。最后，显式模拟反应网络，因为它们发生在燃烧中已经成为可能，使用机器学习的神经网络潜力。这篇综述概述了可以并且已经使用机器学习技术解决的问题，并展望了这个多样化和刺激性领域的挑战。它的结论是，ML应用于化学问题的实践和设想今天有可能改变的方式与该领域的方法涉及化学反应的问题，无论是在研究和学术教学。
2021-01-10 physics.chem-ph
Quantum Chemical Density Matrix Renormalization Group Method Boosted by Machine Learning
针对强关联体系电子结构计算成本高的问题，提出用简单机器学习模型增强量子化学DMRG方法，可在多环芳烃体系上以更低成本达到化学精度。
2024-12-10 physics.chem-ph
Ab initio machine learning in chemical compound space
化合物空间（CCS）是组成物质的化学元素和（Meta）稳定几何形状的所有理论上可想象的组合的集合，是巨大的。因此，基于第一原理的对该空间的虚拟采样，例如在寻找表现出期望性质的新分子或材料时，除了最小的子集和最简单的性质之外，对于所有的都是禁止的。我们回顾了旨在使用现代机器学习技术应对这一挑战的研究，这些技术基于（i）通常使用基于量子力学的方法生成的合成数据，以及（ii）受量子力学启发的模型架构。这种基于量子力学的机器学习（QML）方法将统计代理模型的数值效率与物质的{ \em ab initio}观点相结合。它们严格地反映了基本的物理学，以便在CCS中实现通用性和可移植性。虽然量子问题的最先进的近似施加了严重的计算瓶颈，但最近基于QML的发展表明在不牺牲量子力学的预测能力的情况下大幅加速的可能性。
2021-06-22 physics.chem-ph
Highly Accurate Prediction of NMR Chemical Shifts from Low-Level Quantum Mechanics Calculations Using Machine Learning
针对高精度NMR化学位移预测计算成本高、机器学习方法泛化性差的问题，提出以低水平量子力学中间结果为特征的iShiftML算法，结合渐进主动学习，实现低成本高精度预测，可区分天然产物非对映异构体。
2023-06-14 physics.chem-ph
Short-range $Δ$-Machine Learning: A cost-efficient strategy to transfer chemical accuracy to condensed phase systems
提出短程Δ-机器学习（srΔML），在周期性MLPs基础上高效复现高水平方法可观测量，以成本可控方式将化学精度迁移至凝聚相体系。
2025-02-24 physics.chem-ph
Operators in Machine Learning: Response Properties in Chemical Space
响应算符的作用在量子力学中已经得到了很好的确立。我们研究了它们在分子响应特性的通用量子机器学习模型中的应用。在介绍了理论基础后，我们提出并讨论了基于测量势能对原子位移和电场的响应的数值证据。相应的属性，原子力和偶极矩的预测误差，提高了系统的方式与训练集的大小，并达到高精度的小训练集。一些小分子的简正模和红外光谱的预测表明这种方法在化学上的实用性。
2018-08-23 physics.chem-ph
Fourier series of atomic radial distribution functions: A molecular fingerprint for machine learning models of quantum chemical properties
我们介绍了一个指纹表示的基础上的原子径向分布函数的傅立叶级数的分子。这个指纹是唯一的（除了手性），连续的，相对于原子坐标和核电荷可微的。它对于平移、旋转和原子核排列是不变的，并且不需要关于化学键、拓扑学或电子轨道的预先设想的知识。因此，它满足了良好分子表示的许多重要标准，这表明它对于在化合物空间中训练的分子特性的机器学习模型是有用的。为了评估这种新描述符的性能，我们已经训练了原子化分子结构的机器学习模型，用于训练多达10 k个有机分子的训练集，这些有机分子是从已公布的134 k个有机分子中随机抽取的。我们验证了134 k集合的所有剩余分子的描述符。对于5 k个分子的训练集，指纹描述符分别达到8.0 kcal/mol的平均绝对误差。这比使用库仑矩阵（另一种流行的替代方法）获得的性能略差，对于相同的训练和测试集，达到6.2 kcal/mol。
2015-03-17 physics.chem-ph
Interplay of energy, dissipation, and error in kinetic proofreading: Control via concentration and binding energy
动力学校对机制解释了在非平衡环境下底物选择网络特异性增强的中心生物事件中观察到的异常准确性。采用非平衡稳态理论结合化学热力学框架，系统地研究了连续油耗条件下校对网络的动力学和热力学特性。我们已经发现，网络的耗散-错误权衡域与这里描述的盆状错误率分布的较深部分具有一一对应关系。此外，通过化学燃料的浓度控制来量化能量成本有助于揭示能量和化学功与生物纠错机制的最佳操作区域的关联。结果表明，适当的能量含量的系统，半随机吉布斯自由能，接近标称值的权衡制度，而它得到相当小的域中缺乏权衡。我们还介绍了一个性能测量实体对应于不同的能量歧视幅度的产品的平均耗散和变异系数的整个范围内的化学燃料。除了从不同的角度对DNA复制或蛋白质合成等生物过程进行实验和理论评估外，我们的发现还有助于设计更有效的合成生物体系结构。
2021-12-22 nlin.AO physics.chem-ph
Machine Learning of Molecular Electronic Properties in Chemical Compound Space
现代科学计算与电子结构理论的结合可以产生前所未有的大量数据，这些数据可以用于智能数据分析，以识别有意义的、新颖的和预测性的结构-性质关系。这样的关系使得能够在指数增长的合成可获得的虚拟化合物库中高通量筛选相关性质。在这里，我们提出了一个机器学习（ML）模型，在数千个有机分子的\textit{ab initio}计算结果的数据库上训练，同时预测多个电子基态和激发态特性。这些性质包括原子化能、极化率、前线轨道本征值、电离势、电子亲和势和激发能。ML模型基于深度多任务人工神经网络，利用各种分子特性之间的潜在相关性。输入与\emph{ab initio}方法、\emph{i.e.}核电荷和所有原子的笛卡尔坐标相同。对于小的有机分子，这种“量子机器”的精确度与现代量子化学方法相似，有时甚至更高--计算成本可以忽略不计。
2013-05-30 physics.chem-ph
Electronic Spectra from TDDFT and Machine Learning in Chemical Space
时间依赖密度泛函理论（DFT）由于其良好的计算效率，使得能够以高通量的方式跨化学空间预测电子光谱。然而，它的预测可能相当不准确。我们用机器学习模型解决了这个问题，该模型是在参考二阶近似耦合簇单和双（CC 2）谱与TDDFT对应谱，甚至与DFT间隙的偏差上训练的。我们将这种方法应用于超过2万个具有多达8个CONF原子的合成可行的小有机分子的低位单重-单重垂直电子光谱。预测误差作为训练集大小的函数单调衰减。对于1万个分子的训练集，对于其余分子，CC 2激发能可以再现到$\pm$ 0.1 eV内。通过发色团计数分析我们的光谱数据库表明，可以实现更高的精度。基于收集到的证据，我们讨论了与高位光谱和跃迁强度的数据驱动建模相关的开放性挑战。
2015-07-04 physics.chem-ph
Data-Driven Modeling of S0 -> S1 Excitation Energy in the BODIPY Chemical Space: High-Throughput Computation, Quantum Machine Learning, and Inverse Design
BODIPY的衍生物由于其合成可行性、结构刚性、高量子产率和可调谐的光谱性质而成为流行的荧光团。虽然BODIPY的特征吸收最大值为2.5 eV，但官能团和取代位点的组合可以使峰位置移动+/-1 eV。与时间相关的长程校正混合密度泛函方法可以模拟最低的激发能，提供+/- 0.3 eV的半定量精度。唉，BODIPY的化学空间源于组合引入-即使是几十个-取代基对于蛮力高通量建模来说太大了。为了在这个广阔的空间中导航，我们选择了77，412个分子，并训练了一个基于内核的量子机器学习模型，提供了< 2%的保持误差。进一步重复使用本文提供的结果来导航包含超过253 giga（253 x 10^9）分子的整个BODIPY宇宙，这通过反向设计具有所需目标激发能的候选物来证明。
2021-10-28 physics.chem-ph
Machine learning surrogate models for particle insertions and element substitutions
本文提出两种机器学习辅助热力学积分方法（粒子插入及粒子插入结合元素替换），通过机器学习势与第一性原理势之间的误差校正，准确计算水中质子、碱金属阳离子和卤化物阴离子的化学势，并验证了两种路径结果一致且与实验吻合。
2024-10-04 physics.chem-ph
Machine Learning Potential Energy Surfaces
机器学习技术可用于表示反应化学系统的高维势能面。两种这样的方法基于再生核希尔伯特空间表示或基于深度神经网络。相对于参考数据，它们可以达到低于1 kcal/mol的精度，并且可以用于化学动力学的研究。本文简要介绍了它们的结构和几个典型实例。
2019-09-17 physics.chem-ph
Fast and Accurate Uncertainty Estimation in Chemical Machine Learning
本研究提出一种基于重采样的低成本化学机器学习不确定性估计方案，可通过最大似然估计基准测试与校正，在稀疏高斯过程回归模型上实现可忽略的计算成本，验证了分子能量与核化学屏蔽估计的可靠性，可推广至其他任务与模型。
2018-09-20 physics.chem-ph
Farthest Point Sampling in Property Designated Chemical Feature Space as a General Strategy for Enhancing the Machine Learning Model Performance for Small Scale Chemical Dataset
Tianjin University（天津大学）；Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering (Tianjin)（（天津）化工协同创新中心）
本文研究了在目标化学特征空间中使用最远点采样策略生成均衡训练数据集，从而提升机器学习模型性能，证明了该策略在小规模且不平衡数据集中的有效性。
2024-04-17 physics.chem-ph physics.data-an
Machine Learning of Interstellar Chemical Inventories
星际化学物质清单的特性提供了宝贵的洞察力的化学和物理过程中的天体物理来源。新的星际分子的发现变得越来越困难，因为可行物种的数量组合增长，即使只考虑最稳定的分子。在这项工作中，我们提出了一种新的方法来理解和建模星际化学库存相结合的方法，从化学信息学和机器学习。使用通过无监督机器学习获得的分子的多维矢量表示，我们表明，可以通过在这个矢量空间中的化学相似性的定量测量来实现对天体化学研究的候选人的识别，突出显示与星际介质中已知的分子最相似的分子。此外，我们表明，简单的，有监督的学习回归能够再现整个化学库存的丰度，并预测尚未看到的分子的丰度。作为概念验证，我们已经开发并将这一发现管道应用于着名的暗分子云Taurus Molecular Cloud 1（TMC-1）的化学清单;这是迄今为止已知的化学成分最丰富的空间区域之一。在本文中，我们讨论了化学空间的机器学习探索可以在天体化学中提供的影响和新见解。
2021-07-30 astro-ph.GA physics.chem-ph
Generative Chemical Transformer: Neural Machine Learning of Molecular Geometric Structures from Chemical Language via Attention
Seoul National University（首尔大学）；Ewha Womans University（梨花女子大学）
发现更适合特定用途的新材料是提高人类生活质量的一个重要问题。在这里，提出了一种基于对化学语言的深刻理解来创建满足某些期望条件的分子的神经网络（生成化学Transformer，GCT）。GCT中的注意力机制使我们能够超越化学语言本身的局限性，对分子结构有更深层次的理解。通过对生成分子质量的定量评价，研究了语言模型在反分子设计问题中的意义。GCT生成高度逼真的化学字符串，满足化学和语言语法规则。从生成的字符串中解析出的分子同时满足多个目标属性，并且针对单个条件集而变化。这些进展将有助于通过加速所需材料发现的过程来改善人类生活质量。
2021-12-03 cs.LG physics.chem-ph
Predicting outcomes of catalytic reactions using machine learning
使用有效的计算模型预测化学反应的结果可用于开发高通量筛选技术。这可以显着减少在巨大的搜索空间中需要执行的实验数量，从而节省时间，精力和费用。最近，机器学习方法一直在支持传统的结构-活性关系，用于促进对化学反应的理解。我们已经开发了一个模型，使用机器学习来预测氧气覆盖和裸金表面上催化反应的产物。使用实验数据，我们开发了一个机器学习模型，使用化学空间表示将反应物映射到产物。这涉及预测产物的化学空间值，然后将该值与从数据库中选择的分子结构相匹配。该数据库是通过使用已知的反应机制应用一组可能的反应结果而开发的。我们的机器学习方法在预测几种类型的化学反应结果方面补充了化学直觉。在某些情况下，机器学习可以在化学直觉失败的地方做出正确的预测。我们实现了高达93%的预测准确率小于200个反应的小数据集。
2019-08-28 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Combining Machine Learning and Computational Chemistry for Predictive Insights Into Chemical Systems
机器学习模型通过极大地加速计算算法和放大计算化学方法的洞察力，有望对化学科学产生变革性的影响。然而，实现这一目标需要计算机科学和物理科学专业知识的融合和共同作用。这篇评论是为在这两个领域的交叉点工作的新的和有经验的研究人员写的。我们首先提供计算化学和机器学习方法的简明教程，展示如何实现涉及两者的见解。然后，我们对值得注意的应用程序进行了严格的审查，这些应用程序展示了计算化学和机器学习如何一起使用，以在分子和材料建模，逆合成，催化和药物设计中提供有见地的（和有用的）预测。
2021-02-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Chemical Shifts in Molecular Solids by Machine Learning
固体中化学位移的计算使得能够确定粉末中晶体结构的方法成为可能。化学位移对局部原子环境的依赖性使它们成为粉末状固体或无定形材料结构解析的最有力工具之一。不幸的是，这种依赖性带来了高精度第一原理计算的成本，以定性预测固体中的化学位移。机器学习方法最近已经成为克服对显式高精度第一原理计算的需求的一种方法。然而，分子固体所跨越的巨大的化学和组合空间，以及原子化学位移对其环境的强烈依赖性，对任何机器学习方法都构成了巨大的挑战。在这里，我们提出了一种基于局部环境的机器学习方法，可以在DFT精度范围内准确预测不同分子固体和不同多晶型物的化学位移（RMSE为0.49 ppm（1 H）、4.3 ppm（13 C）、13.3 ppm（15 N）和17.7 ppm（17 O），$R^2$为0.97（1 H）、0.99（13 C）、0.99（15 N），17 O为0.99）。我们还证明，训练的模型能够正确地确定，基于实验测量和ML预测的位移之间的匹配，可卡因和药物4-[4-（2-金刚烷氨基甲酰基）-5-叔丁基吡唑-1-基]苯甲酸的结构在基于NMR晶体学方法的化学位移。
2018-05-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Exploring Chemical Compound Space with Quantum-Based Machine Learning
具有特定性质的化合物的合理设计需要概念理解和快速评估整个化合物空间（CCS）的分子性质-所有潜在稳定分子的巨大集合。量子力学（QM）计算与机器学习（ML）相结合的最新进展为探索广泛的CCS提供了强大的工具。我们通过讨论基于QM的ML方法在开发和应用于不同化合物和性质方面的关键进展，并概述未来的挑战，提出了我们对这个令人兴奋和快速发展的领域的看法。我们认为，通过严格的物理理论、微观和宏观性质的综合合成数据集以及解释物理和化学知识的现代机器学习方法的系统结合，可以在探索和理解CCS方面取得重大进展。
2019-11-28 physics.chem-ph physics.comp-ph
Generalization of Long-Range Machine Learning Potentials in Complex Chemical Spaces
研究探讨了长程修正对机器学习势在不同化学空间中的泛化能力的影响，提出偏置训练-测试分割策略以评估模型在不同化学区域的性能，强调长程建模对实现可推广的机器学习势的重要性。
2026-03-19 cs.LG physics.chem-ph
Machine learning prediction of a chemical reaction over 8 decades of energy
本文提出用神经网络预测三分子原子复合反应的不透明度函数，在跨越多个能量数量级、相对误差小于10%的条件下准确预测Sr⁺+Cs+Cs反应，并能在训练能量范围之外准确预测反应速率，表明机器学习能够学习原子复合反应动力学背后的物理规律。
2025-07-02 physics.atom-ph physics.chem-ph
Overcoming the chemical complexity bottleneck in on-the-fly machine learned molecular dynamics simulations
提出基于多极特征化方案的实时机器学习力场分子动力学框架，在多达6种元素的块体系统中使DFT调用次数不随元素数增长，突破化学复杂性瓶颈。
2024-06-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
AugLiChem: Data Augmentation Library of Chemical Structures for Machine Learning
Carnegie Mellon University（卡内基梅隆大学）
机器学习（ML）已经证明了对分子和晶体材料的准确和有效的性质预测的希望。为了开发用于化学结构性质预测的高度准确的ML模型，需要具有足够样本的数据集。然而，获得干净和足够的化学性质数据可能是昂贵和耗时的，这极大地限制了ML模型的性能。受计算机视觉和自然语言处理中数据增强成功的启发，我们开发了AugLiChem：用于化学结构的数据增强库。介绍了晶体系统和分子的增强方法，这些方法可用于基于指纹的ML模型和图神经网络（GNN）。我们表明，使用我们的增强策略显着提高了ML模型的性能，特别是在使用GNN时。此外，我们开发的增强功能可以在培训期间用作直接插件模块，并且通过AugliChem库与不同的GNN模型一起实施时已经证明了有效性。用于我们实现Auglichem的基于Python的包：化学结构的数据增强库，可在https://github.com/BaratiLab/AugLiChem上公开获得。
2021-12-01 cs.LG physics.chem-ph
Ultra-Fast Reactive Transport Simulations When Chemical Reactions Meet Machine Learning: Chemical Equilibrium
在反应输运建模过程中，与化学反应计算相关的计算成本通常比输运计算高10-100倍。这些成本中的大部分来自化学平衡计算，该计算在模拟的每个网格单元和每个时间步骤中至少执行一次。计算化学平衡是一个迭代过程，其中每次迭代通常在计算上是如此昂贵，以至于即使每次计算都收敛在单个迭代中，所产生的加速也不会显着。因此，而不是提出一个快速收敛的数值方法来解决化学平衡方程，我们提出了一种机器学习方法，使新的平衡态，以快速和准确地估计，每当以前的平衡计算具有类似的输入条件已经执行。我们展示了这种智能化学平衡方法在反应性输运建模示例中的使用，并表明即使在早期模拟时间，所有平衡计算的大部分都可以快速预测，并且经过一些时间步骤，机器学习加速的化学求解器已经完全训练，可以快速执行所有后续平衡计算，从而加速近两个数量级。我们注意到，我们的新的按需机器学习方法可以应用于任何情况下，其中大量的顺序/并行评估的计算昂贵的功能$f$需要完成，$y=f(x)$。我们注意到，与传统的机器学习算法相比，我们的按需训练方法在实际模拟开始之前不需要基于学习的训练阶段。然而，所引入的按需训练方案需要一阶导数$\partial f/\partial x$用于稍后的智能预测。
2017-08-16 math.OC physics.chem-ph physics.flu-dyn
Lifelong Machine Learning Potentials for Chemical Reaction Network Explorations
ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）
针对自动化化学反应网络探索中量子化学计算昂贵且MLP泛化不足的问题，本文提出具备持续学习与自适应数据选择能力的终身MLP，以在保留旧知识的同时整合新数据并达到化学精度。
2025-09-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Similarity in Machine Learning of Energies in Chemical Reaction Networks
针对化学反应网络中过渡态结构能量预测的挑战，本研究探讨了结构描述符的局限性，发现基于DFT与耦合簇方法能量差的$Δ$-机器学习优于直接学习，并指出需更复杂的描述符以准确预测过渡态能量。
2025-04-25 physics.chem-ph physics.comp-ph
Controlled exploration of chemical space by machine learning of coarse-grained representations
化合物空间太大，无法穷尽探测。这导致高通量协议大幅子采样，并导致稀疏和不均匀的数据集。我们不是任意选择化合物，而是根据感兴趣的目标性质系统地探索化学空间。我们首先通过引入马尔可夫链蒙特卡罗方案跨化合物进行重要性抽样。然后，我们对采样数据进行训练ML模型，以扩展所探测的化学空间区域。我们的提升过程将化合物的数量提高了2到10倍，这是由ML模型的粗粒度表示实现的，这既简化了结构-性质关系，又减小了化学空间的大小。ML模型正确地恢复了转移自由能之间的线性关系。这些线性关系对应于数据集的全局特征，标记了预测可靠的化学空间区域-预测方差的更稳健的替代方案。将粗粒度模拟与ML相结合，产生了一个前所未有的130万种化合物的药物膜插入自由能数据库。
2019-07-31 cond-mat.soft physics.chem-ph
Predicting Chemical Reaction Outcomes Based on Electron Movements Using Machine Learning
Institute of Engineering Research, Seoul National University（首尔国立大学工程研究所）；Korea Advanced Institute of Science and Technology（韩国科学技术院）
本文提出首个基于电子运动的机器学习模型 Reactron，通过生成推箭头机理图预测反应产物，并在大规模基准、少样本学习及分布外反应发现中展现优势。
2025-03-13 cs.AI physics.chem-ph
ChemKED: a human- and machine-readable data standard for chemical kinetics experiments
基本的实验测量的数量，如点火延迟时间，层流火焰速度和物种分布（除其他外）服务的重要作用，在理解燃料化学和验证化学动力学模型。然而，尽管文献中这些信息的重要性和丰富性，社区缺乏广泛采用的标准格式。这阻碍了社区的共享和广泛使用。在这里，我们介绍了一种新的化学动力学实验数据格式，ChemKED，以及相关的基于Python的包，用于验证和处理ChemKED格式的文件，称为PyKED。我们还回顾了过去和相关的工作，并激发了对新解决方案的需求。ChemKED目前支持激波管和快速压缩机的自燃延迟时间测量。ChemKED格式的文件包含模拟实验数据点所需的所有信息，包括数据的不确定性。ChemKED基于YAML数据序列化语言，旨在作为人类和机器可读的标准，便于创建和自动使用。ChemKED和PyKED的开发在BSD 3条款许可下在GitHub上公开进行，欢迎社区的贡献。未来的发展计划包括支持层流火焰，射流搅拌反应器和形态测量的实验数据。
2017-11-16 cs.CE physics.chem-ph
Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions
机器学习通过实现基于量子化学计算的化学空间的大规模探索来推进化学和材料科学。虽然这些模型提供了原子化学性质的快速和准确的预测，但它们没有明确地捕获分子的电子自由度，这限制了它们在反应化学和化学分析中的适用性。在这里，我们提出了一个深度学习框架，用于在原子轨道的局部基础上预测量子力学波函数，从中可以导出所有其他基态性质。这种方法通过类似力场效率的波函数保留了对电子结构的完全访问，并在解析可微表示中捕获了量子力学。在几个例子中，我们证明了这为目标电子特性优化的分子结构逆向设计开辟了有希望的途径，并为增加机器学习和量子化学的协同作用开辟了明确的道路。
2019-06-24 physics.chem-ph stat.ML
Predicting the Stereoselectivity of Chemical Transformations by Machine Learning
Del Norte High School（德尔诺特高中）；Brandeis University（布兰戴斯大学）；Lexington High School（列克星敦高中）
立体选择性反应（化学反应和酶反应）对于生命起源、进化、人类生物学和医学至关重要。自20世纪60年代末以来，在令人兴奋的不对称催化新领域取得了许多成功。然而，现在大多数工业和学术界的不对称催化都遵循试错模型，因为不对称催化成功或失败的能量差异非常小。我们目前对立体选择性反应的理解主要是定性的，立体选择性是由多个竞争机制途径中的空间效应和电子效应的差异引起的。定量地理解和调节给定化学反应的立体选择性仍然是极其困难的。作为原理的证明，本文提出了一种新的机器学习技术，该技术通过两个高斯混合模型将LASSO模型和两个随机森林模型结合起来，用于定量预测化学反应的立体选择性。与最近的突破性方法[1]相比，我们的方法能够捕获特征之间的相互作用，并利用复杂的数据分布，这对于预测立体选择性非常重要。在最近发表的数据集上的实验结果表明，我们的方法显着优于[1]。从我们的研究结果获得的见解提供了一个坚实的基础，为进一步探索其他合成有价值的，但机械有趣的立体选择性反应。
2021-10-12 cs.LG physics.chem-ph
Augmenting chemical databases for atomistic machine learning by sampling conformational space
本文研究通过在不同温度下采样构象空间来扩展初始受限化学数据库（iRD），发现添加少量300K下的构象异构体能提升杂化、氧化等化学任务的机器学习预测性能，并指出冗余和变形结构会损害预测质量。
2025-04-02 physics.chem-ph physics.data-an
Revving up 13C NMR shielding predictions across chemical space: Benchmarks for atoms-in-molecules kernel machine learning with new data for 134 kilo molecules
对小分子化合物空间中核磁共振光谱的加速和定量准确筛选的要求有两个方面：（1）一个强大的“本地”机器学习（ML）策略，捕捉邻域对原子“近视”性质-化学屏蔽的影响;（2）用最先进的第一原理方法生成的准确参考数据集，用于训练。在本文中，我们报告了QM 9-NMR数据集，其包括在气体和五种常见溶剂相中的QM 9数据集的134 k分子中的超过80万个C原子的各向同性屏蔽。使用这些数据进行训练，我们提出了具有流行局部描述符的核岭回归模型的预测可转移性的基准结果。我们最好的模型在10万个样本上训练，准确地预测了5万个“保持”原子的各向同性屏蔽，平均误差小于$1.9$ ppm。为了快速预测新的查询分子，模型是根据廉价理论的几何形状进行训练的。此外，通过使用$Δ$ -ML策略，我们将误差抑制在$1.4$ ppm以下。最后，我们测试的可转移性的非平凡的基准集，包括基准分子，包括10至17个重原子和药物。
2020-12-03 physics.chem-ph physics.data-an
A machine learning framework for quantifying chemical segregation and microstructural features in atom probe tomography data
该框架利用多阶段机器学习（体素化、成分聚类和密度聚类）半自动量化原子探针数据中的化学偏析与微观结构，并在Sm(Co,Fe)ZrCu合金中成功分离交织板状析出相。
2023-04-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
UV-Visible Absorption Spectra of Solvated Molecules by Quantum Chemical Machine Learning
预测紫外-可见吸收光谱对于理解光化学过程和设计能源材料至关重要。量子化学方法可以提供紫外-可见吸收光谱的精确计算，但它们在计算上是昂贵的，特别是对于大型系统或当从热平均值计算线形时。在这里，我们提出了一种方法来预测溶剂化芳香分子的紫外-可见吸收光谱的量子化学（QC）和机器学习（ML）。我们表明，ML模型，训练上的一组芳香族分子的激发能的高水平的QC计算，可以准确地预测的最低能量的紫外-可见吸收带的几个相关分子的线形小于0.1 eV的偏差相对于参考实验光谱。应用线性分解分析的激发能，我们揭示了我们的ML模型探测这些芳香族分子的垂直激发主要是通过学习他们的苯环，这与物理起源的$π\rightarrowπ^\star$电子跃迁的原子环境。我们的研究提供了一个有效的工作流程，将ML与量子化学方法相结合，以加速各种分子系统的紫外-可见吸收光谱的计算。
2022-06-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular Machine Learning in Chemical Process Design
Process Systems Engineering (AVT.SVT), RWTH Aachen University（RWTH亚琛大学过程系统工程系）；Laboratory of Artificial Chemical Intelligence (LIAC), Institute of Chemical Sciences and Engineering, EPFL（瑞士联邦理工学院（EPFL）化学科学与工程学院人工智能化学实验室）；Institute of Climate and Energy Systems ICE-1: Energy Systems Engineering, Forschungszentrum Jülich GmbH（茹里希研究中心（Jülich）气候与能源系统研究所）；Lehrstuhl Informatik 7, RWTH Aachen University（RWTH亚琛大学计算机科学教授职位7号）；National Centre of Competence in Research (NCCR) Catalysis, EPFL（瑞士联邦理工学院（EPFL）催化国家竞争力研究中心）；JARA Center for Simulation and Data Science (CSD)（JARA模拟与数据科学中心）
本文展望分子ML在化学过程工程中的应用，综述图神经网络、transformers等模型及物理信息融合方向，并探讨其与过程设计优化整合的路径和基准验证需求。
2025-08-29 cs.LG physics.chem-ph
Harvesting chemical power from cyclic environments
University of Augsburg（奥格斯堡大学）
本文提出理论描述循环环境下的化学反应动力学，发现干湿循环和反应物循环存在使化学功率最大化的共振频率，并指出循环环境在分子生命起源中可能发挥关键作用。
2025-10-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Intelligent Chemical Purification Technique Based on Machine Learning
School of Materials Science and Engineering, Peking University（北京大学材料科学与工程学院）；College of Engineering, Peking University（北京大学工学院）；Ningbo Institute of Digital Twin, Eastern Institute of Technology（东方理工大学宁波数字孪生研究院）；School of Advanced Materials, Peking University Shenzhen Graduate School（北京大学深圳研究生院先进材料学院）；AI for Science (AI4S)-Preferred Program, Peking University Shenzhen Graduate School（北京大学深圳研究生院AI for Science（AI4S）优选计划）
本研究将AI与柱色谱结合，搭建自动化数据采集平台，用机器学习及迁移学习构建分离参数预测模型，提出分离概率$S_p$指标并实验验证，提升化学纯化效率，为相关领域发展奠基。
2024-04-14 cs.AI cs.LG physics.chem-ph
Chemical Bonding in Metallic Glasses from Machine Learning and Crystal Orbital Hamilton Population
金属玻璃（MG）的化学（成分和键合信息）至少与结构拓扑学一样重要，以了解其性能和生产/加工特性。本文报道了一种基于机器学习（ML）的方法，该方法为原型合金系统的MG中的化学键强度带来了前所未有的“大局观”。在密度泛函理论（DFT）的框架内，通过晶体轨道Hamilton布居（COHP）分析给出了电子结构和化学键之间的联系。所述的全面概述是通过以下几个方面的结合而实现的：COHP分析提供的键强度的有效定量估计;关于经典分子动力学模拟实现的原子构型的结构的代表性统计;以及原子位置（SOAP）描述符的平滑重叠。该研究的补充下，ML模型的机械负荷范围内的应用程序，其中所得到的概述化学键强度揭示了化学/结构的异质性，这是符合的趋势，键交换验证原子局部环境。令人鼓舞的结果铺平了道路，适用于许多其他情况下，原子分类（从化学键的角度来看）起着关键作用的替代方法。
2020-07-21 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Construction of Machine Learned Force Fields with Quantum Chemical Accuracy: Applications and Chemical Insights
高度精确的力场是生成预测模拟的强制性要求。在这里，我们通过讨论从生成参考计算数据集到构建机器学习模型的分层路径，以及验证模型生成的物理过程，提出了构建机器学习分子力场的路径。我们将使用对称梯度域机器学习（sGDML）框架，因为它能够以高精度重建复杂的高维势能面（PES），即使只使用几百个分子构象进行训练。sGDML模型的数据效率允许使用用基于高水平波函数的方法计算的参考原子力，例如具有单、双和微扰三重激发的$gold$ $standard$耦合簇方法（CCSD（T））。我们证明了sGDML框架的灵活性捕获本地和非本地的电子相互作用（例如氢键，孤对，空间排斥，杂交状态的变化（例如$sp^2 \rightleftharpoons sp^3$），$n\toπ^*$相互作用和质子转移），而不施加任何限制的性质原子间的潜力。在不同理论水平（例如密度泛函理论和CCSD（T））下针对不同分子结构训练的sGDML模型的分析提供了更高理论水平产生更平滑PES的经验证据。此外，仔细分析分子动力学模拟产生新的定性的见解接近光谱精度的小分子的动力学和振动光谱。
2019-09-18 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Machine Learning Prediction of Accurate Atomization Energies of Organic Molecules from Low-Fidelity Quantum Chemical Calculations
最近的研究说明了机器学习（ML）如何用于绕过分子建模的核心挑战：准确性和计算成本之间的权衡。在这里，我们评估了多种ML方法来预测有机分子的原子化能。我们得到的模型学习低保真度，B3 LYP，和高精度，G4 MP2，原子化能量之间的差异，并预测G4 MP2原子化能量为0.005 eV（平均绝对误差）的分子小于9个重原子和0.012 eV的一小部分分子之间的10和14个重原子。我们的两个最佳模型具有不同的精度/速度权衡，能够有效预测大分子的G4 MP2能级能量，并可通过简单的Web界面获得。
2019-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Decoding the Competing Effects of Dynamic Solvation Structures on Nuclear Magnetic Resonance Chemical Shifts of Battery Electrolytes via Machine Learning
本研究通过机器学习预测LiFSI/DME电解质中动态$^7$Li核磁共振化学位移，揭示两种竞争溶剂化结构在高浓度下的优势转变，解释化学位移反常逆转，为电解质设计提供分子级见解。
2025-04-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
