2D clathrate graphene in minimum egg-tray-shape: An \textit{ab initio} study
在碳同素异形体合成领域的蓬勃发展见证了许多新的二维石墨烯结构的理论建议和实验合成，这些结构通常是通过在石墨烯中仔细排列非六边形$\mathrm{sp^2}$缺陷来实现的。在这里，我们将金字塔$\mathrm{sp^3}$杂化引入到$\mathrm{sp^2}$网络中，并提出了一种新的具有笼形图案和最小蛋盘形状的碳多晶型物（称为笼形石墨烯）。其四方原始晶胞中的八个对称等效的$\mathrm{sp^2}$碳原子和两个对称等效的$\mathrm{sp^2}$碳原子形成两个垂直取向的矩形和四个桥接六边形。虽然键长和键角发生了变形，但四元环和六边形的平面几何结构仍得以保留。六边形的高百分比和小变形使得该亚稳态$\mathrm{sp^2}$ - $\mathrm{sp^3}$同素异形体在能量学上与纯$\mathrm{sp^2}$ $T$ -石墨烯和五-石墨烯相当。详尽的\textit{ab initio}计算证实了它的动力学和弹性稳定性，揭示了其半导体性质的间接带隙为0.90 eV的无应力样品，并提出了一个巨大的应变调谐效应，赋予多才多艺的电子性能，从金属到半导体。此外，我们观察到费米能附近的多重冯霍夫奇异性，这些显著的性质可能暗示潜在的纳米电子应用。这些发现有助于理解二维碳同素异形体的结构-性质关系，并有助于寻找新的碳同素异形体。
2020-02-04 cond-mat.mes-hall
Semiempirical $\textit{ab initio}$ modeling of bound states of deep defects in semiconductor quantum technologies
针对半导体量子技术中深缺陷电荷动力学建模缺乏合适多尺度模型的问题，提出半从头算方法，应用于金刚石NV⁻中心，揭示束缚空穴态结构，构建非辐射俘获截面模型与光电离谱，为该领域长期挑战提供实用高效方案。
2024-05-13 cond-mat.mes-hall
Nonadiabatic \textit{ab initio} Quantum Dynamics without Potential Energy Surfaces
我们提出了一个有效的\textit{ab initio}算法的量子动力学模拟的相互作用系统的基础上的条件分解的多体波函数[物理。113，083003（2014）]。从这种形式上精确的方法开始，我们开发了一个随机波函数ananterior使用一组相互作用的条件波函数作为基础。我们表明，这种技术实现了定量精度的光激发质子耦合电子转移问题和非平衡动力学在腔束缚电子-光子系统中的超强耦合制度，使用两个数量级的轨道比相应的平均场计算。这种方法是高度并行化，并构成一个实用和有效的替代现有的量子经典模拟方法的相互作用费米子和玻色子的系统。
2018-05-28 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
An $\mathrm{\textit{ab-initio}}$ effective solid state photoluminescence by frequency constraint of cluster calculation
测量晶体中缺陷的光致发光是分析和鉴定的常用实验技术。然而，当前的理论模拟通常需要模拟大量的原子以消除有限尺寸效应，这阻碍了计算上昂贵的激发态方法。我们展示了如何提取室温光致发光光谱的缺陷中心在散装从$\mathrm{\textit{ab-initio}}$模拟的缺陷在小集群。小团簇的有限尺寸效应表现为对低频振动模式的强耦合。我们发现，去除振动低于由约束优化确定的截止频率返回的固态光致发光光谱的主要特征。这种策略被示出为一个NV $^{-}$缺陷在金刚石中，呈现在固态和集群中的缺陷之间的连接;第一振动分辨$\mathrm{\textit{ab-initio}}$光致发光光谱的NV $^{-}$缺陷在纳米金刚石;和一种替代技术，用于模拟固态缺陷的光致发光，利用更准确的激发态方法。
2020-12-11 cond-mat.mes-hall quant-ph
Ab-initio friction forces on the nanoscale: A DFT study of fcc Cu(111)
虽然有许多模型可以解决在原子水平上计算摩擦力的问题，但提供一种完全无参数的方法仍然是一个挑战。在这里，我们提出了一个准静态模型，以获得近似的纳米摩擦响应的干燥，无磨损系统的基础上量子力学的全电子计算。我们提出了一种机制，允许耗散滑动，这依赖于原子弛豫。我们定义了两种不同的方法来计算平均纳米摩擦力，这两种方法都导致所有滑动方向的指数摩擦与负载行为。由于我们的方法不对滑动路径的长度和方向施加任何限制，我们研究了面心立方Cu（111）界面的任意滑动方向，并检测到形成纳米摩擦上界和下界的两个周期性路径。对于长的非周期路径，摩擦力收敛到这些极限之间的值。对于低负载，我们检索德亚金推广的阿蒙顿-库仑动摩擦定律，这似乎是有效的所有的方式下降到纳米级。我们观察到一个非零的Derjaguin偏移，即使是原子级的平面在干接触。
2014-08-26 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph quant-ph
Theory of resonant Raman scattering: Toward a comprehensive \textit{ab initio} description
我们从多体关联函数的第一性原理出发，发展了一个普遍的、完全量子力学的拉曼散射理论。为了得到在凝聚态物理中实际有用的表达式，我们采用了高能物理中的Lehmann-Symanzik-Zimmermann约化公式，并用现代多体微扰理论的语言来表述。这使我们能够推导出一个通用的和实际有用的表达式的拉曼散射率的数量，可以计算\textit{ab initio}。我们的工作铺平了道路走向一个全面的计算方法来计算拉曼光谱，超越了目前的最先进的捕获激子和非绝热效应。
2019-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
An \textit{ab initio} based compact analytical formula for inelastic x-ray scattering from spatially localized excitons
Technische Universität Berlin（柏林工业大学）；Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY（德国电子同步加速器）；Universität Hamburg（汉堡大学）
本文提出一个结合第一性原理的紧凑解析模型，用于描述空间局域激子的非弹性X射线散射，并在LiF上验证，发现波函数细节对定性结果至关重要。
2026-10-06 cond-mat.mes-hall quant-ph
Bright $\mathrm{\textit{ab-initio}}$ photoluminescence of NV+ in diamond
金刚石中带正电荷的氮空位（NV+）中心由于实验上缺乏光学特征，传统上被视为暗态。最近的计算研究表明，它是可能的NV+缺陷有一个激发态过渡相当于带负电荷的（NV-）中心，但没有PL预测已报告到目前为止。我们报告的第一个$\mathrm{\textit{ab-initio}}$计算表明，NV+中心呈现量子发射，在765 nm处具有零声子线和非零跃迁偶极矩，约为NV-的跃迁偶极矩的4倍。我们根据含时密度泛函理论（单重态和三重态E态）计算了多电子态的能级，并使用我们最近开发的频率截止方法，我们预测了完整的PL谱。我们的研究结果表明，这种状态不能被认为是本质上的“黑暗”和电荷特定的猝灭机制应作为缺乏光学活性的实验表征的原因进行调查。
2021-08-25 cond-mat.mes-hall quant-ph
Electron turbulence at nanoscale junctions
通过纳米结构的电子输运可以部分地使用来自经典流体动力学的概念来表征。因此，人们自然会问，这种类比可以进行到什么程度，以及电子液体是否可以表现出非线性动力学效应，如湍流。在这里，我们提出了一个从头算研究的电子动力学纳米结，揭示了后者确实表现出的行为非常类似的经典流体。特别是，我们发现，从层流到湍流的过渡发生与增加电流，对应于增加雷诺数。这些结果揭示了电子动力学的意想不到的功能，并阐明了我们的理解纳米系统的输运性质的新光。
2007-03-02 cond-mat.mes-hall
$\textit{Ab initio}$ study of electron mean free paths and thermoelectric properties of lead telluride
最近几年，碲化铅（PbTe）的热电品质因数通过纳米结构化得到了显著提高。尽管实验进展，目前的理解电子输运在碲化铅是基于能带结构计算使用第一原理与常数弛豫时间近似或经验模型，都依赖于可调参数通过拟合实验数据。在这里，我们报告的电子和声子输运性质的无参数第一性原理计算的PbTe，包括模式模式的电子-声子散射分析，导致详细的信息，电子的平均自由程和不同的平均自由程的电子和声子在PbTe的热电输运性质的贡献。这些信息将有助于合理使用和优化纳米结构，以实现高热电优值。
2017-09-25 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Stone-Wales defects in nitrogen-doped C$_{20}$ fullerenes: Insight from $\textit{ab initio}$ calculations
用密度泛函理论研究了十二面体C $_{20}$富勒烯和氮掺杂C富勒烯中Stone-Wales缺陷的形成机理。得到了初始笼和缺陷笼的分子结构以及划分它们的过渡态。根据笼中氮原子的数量及其相对位置，Stone-Wales缺陷是通过单个附加中间态或直接形成的。缺陷形成的激活能势垒从纯C $_{20}$的4.93 eV降低到单掺杂C $_{19}$ N的2.98 eV，进一步掺杂后达到$\sim$ 2 eV。所有的氮掺杂富勒烯被认为在室温下具有高的动力学稳定性。然而，它们在约750 K的温度下变得不太稳定，这对于富勒烯退火过程是典型的。
2016-11-30 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
All-electron $\mathrm{\textit{ab-initio}}$ hyperfine coupling of Si-, Ge- and Sn-vacancy defects in diamond
本研究首次对金刚石中SiV、GeV和SnV缺陷开展全电子从头算超精细常数计算，并通过PBE泛函混合参数与介电常数预测，获得与实验吻合的结果。
2023-09-25 cond-mat.mes-hall quant-ph
Construction of optimized tight-binding models using \textit{ab initio} Hamiltonian: Application to monolayer $2H$-transition metal dichalcogenides
本文提出了一种基于原子轨道的优化紧束缚模型，通过截断全DFT哈密顿量并减少能带结构的定量偏差，精确重现了单层$2H$过渡金属硫族化合物的局部电子性质和自旋相关性质。
2024-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Root-Growth of Boron Nitride Nanotubes: Experiments and \textit{Ab Initio} Simulations
我们已经合成了氮化硼纳米管（BNNTs）在电弧中存在的硼和氮物种只有，没有过渡金属。我们发现BNNT通常附着在纯硼纳米颗粒上，这表明根部生长是其形成的可能机制。为了进一步深入了解这一过程，我们研究了BNNT的根生长的关键机制上的液体硼液滴的表面从头算分子动力学模拟。我们发现，氮原子主要驻留在液滴表面，在那里他们组织形成氮化硼岛低于2400 K。为了最小化与下面的液体颗粒的接触，岛假设非平面配置，这可能是帽结构的热成核的前体。一旦形成，帽是稳定的，可以很容易地将氮和硼原子在其基础上，导致进一步的增长。我们的模拟支持BNNT的根生长机制，并提供了全面的证据，液体硼所发挥的积极作用。
2018-09-06 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Exploring functionalized Zr$_2$N and Sc$_2$N MXenes as superconducting candidates with $\textit{ab initio}$ calculations
本研究通过基于SCDFT的从头算方法，预测功能化MXenes Zr$_2$NS$_2$等材料在环境压力下超导转变温度可达9.48 K，并指出应变可进一步提升其超导性能。
2025-06-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
First-Principles conductance of nanoscale junctions from the polarizability of finite systems
纳米级电结的电导的计算方法扩展到从头计算的电子结构方法，并适用于现实模型的金属线和断裂结的钠和金。该方法是系统可控和收敛的，并可以直接扩展到包括更复杂的过程和相互作用。重要问题的顺序，其中采取的热力学和静态（小字段）的限制进行了澄清，并通过比较模型系统的特点进一步。
2008-12-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
OpenBTE: a Solver for ab-initio Phonon Transport in Multidimensional Structures
在纳米尺度上控制热流对于包括热能收集和热管理在内的若干应用是关键的。然而，工程纳米结构是具有挑战性的，因为声子边界的相互作用，而不是考虑傅立叶定律，必须考虑。非扩散模型，如玻尔兹曼输运方程（BTE），已被成功地用于捕捉复杂结构中的尺寸效应;然而，它们的广泛应用受到该领域开源求解器有限的阻碍。我们填补了这一空白，引入OpenBTE，一个有效的求解器的稳态声子BTE在多维结构。该工具与第一性原理计算接口，因此无需拟合参数即可解锁热相关属性的计算。作为一个例子，我们采用OpenBTE计算的温度和通量的地图，以及模式分辨，有效的热导率的硅膜具有无限和有限的厚度。通过解锁快速的纳米级热传输模拟，OpenBTE可能有助于加速热能应用的纳米材料设计。
2021-06-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio calculation of all-optical time-resolved calorimetry of nanosized systems: Evidence of nanosecond-decoupling of electron and phonon temperatures
在300 ~ 1.5K温度范围内，研究了超短激光脉冲在纳米尺度系统（即全光时间分辨纳米量热法）中诱导的热动力学。我们报告从头计算描述的温度依赖性的电子-声子相互作用的Cu纳米盘支持在Si上。电子和声子的温度被发现在10 K，这是两个数量级的过量相对于标准的低温运输实验中发现的ns时间尺度上去耦。通过解释我们的结果背后的物理学，我们提出了一种替代路线，通过用时域实验取代传统实验的mK温度要求，来彻底改变纳米级系统中电子-声子解耦机制的现有知识。
2010-04-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
$\textit{Ab initio}$ four-band Wannier tight-binding model for generic twisted graphene systems
新出现的扭曲石墨烯体系如扭曲双层石墨烯（TBG）、扭曲双层石墨烯（TDBG）和扭曲三层石墨烯（TTG）引起了广泛的理论关注。因此，建立一个简单、准确的系统模型对于进一步的研究具有重要意义。在这里，我们构造了一般小扭曲角扭曲石墨烯系统的自适应局域Wannier函数和相应的$\textit{ab initio}$最小两谷四带有效紧束缚模型.这种双谷模型避免了单谷模型中脆弱拓扑所造成的Wannier障碍。引入实空间谷算子来明确描述谷$U_{v}\left(1\right)$对称性。每个Wannier轨道都呈现出一种特殊的三峰形式，其最大值位于AA点，中心位于AB或BA点。给出了一个扩展的哈伯德模型，并给出了有关参数的显式表达式。我们提供了一种方法来系统地建立通用扭曲石墨烯系统的Wannier紧束缚模型。我们的模型为进一步研究这些系统中的多体效应提供了坚实的基础。
2020-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
