Glassy dynamics and hysteresis in a linear system of orientable hard rods
我们研究了具有非粗粒化微观促进机制的可定向硬矩形一维流体的动力学。矩形所占的长度取决于其方向，该方向与外部场耦合。我们的模型的平衡性质基本上是那些Tonks气体，但在高密度，定向自由度成为有效冻结由于堵塞。这是一个简单易解的玻璃相模型。在压力的循环变化下，观察到滞后。压力淬火后，取向持久性表现出两个阶段的玻璃体系的衰减特性。
2011-06-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Translational and reorientational dynamics in carboxylic acid-based deep eutectic solvents
本研究通过宽频介电谱和流变谱考察三种羧酸基天然DES，揭示其玻璃化冻结、运动解耦及对偶极动力学、流变性质和室温直流电导率的影响。
2023-11-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Rotational dynamics, ionic conductivity, and glass formation in a ZnCl2-based deep eutectic solvent
本文利用介电谱研究乙二醇与ZnCl2混合物的玻璃化转变与重取向动力学，发现玻璃态冻结主导离子电导率的温度依赖性，并揭示不同低共熔溶剂中旋转与平移运动的解耦现象。
2023-11-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Translational and reorientational dynamics in deep eutectic solvents
我们进行了流变学测量的典型的深共熔溶剂（DES）甘氨酸，乙醇，并在一个非常宽的温度和动态范围内，从低粘度延伸到高粘度过冷液体制度线。我们发现，机械顺应谱可以很好地描述的随机自由能势垒跳跃模型，而在相同的材料上的介电谱涉及重大贡献所产生的重取向动力学。依赖于温度的粘度和结构弛豫时间，揭示非Arkenius行为典型的玻璃冻结，进行比较的离子直流电导率和弛豫时间确定的宽带介电谱。对于甘氨酸和乙醇，我们发现所有的动态量基本上相同的温度依赖性。这些研究结果指出，在这些系统中的离子和分子的平移和重定向运动的密切耦合。然而，对于线的离子电荷传输出现解耦的结构和reorientational动力学，以下分数瓦尔登规则。特别是，在低温下，与基于粘度的温度依赖性的预期相比，该DES中的离子电导率提高了约十倍。所有三个DES的结果可以理解，而不调用旋转门机制先前被认为是一个可能的电荷传输机制在DES。
2021-04-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Topological Description of the Solidification of Undercooled Fluids and the Temperature Dependence of the Thermal Conductivity of Crystalline and Glassy Solids Above Approximately 50 K
采用四元数取向序参量描述凝固过程，研究了晶态和非晶态固体热输运性质的拓扑起源。全局取向秩序，实现了自发对称性破缺，是防止在有限的温度下的系统，存在于有限的尺寸（Mermin-Wagner定理）。正如复杂的有序系统在二维和一维中存在于有限维中一样，由于序参量的维数，四元数有序系统在四维和三维中也存在于有限维中。就在熔化温度以下，自发产生的拓扑缺陷形式的取向偏差波动阻止了固态的发展。使用O（4）量子转子模型很好地描述了这样的凝固系统，并且预期缺陷驱动的Berezinskiii-Kosterlitz-无相变（BKT）转变将过冷流体与结晶固体状态分离。在受限的维度中，除了取向有序的基态之外，取向无序的基态可以通过调整相关O（n）量子转子模型哈密顿量中的非热参数来实现;因此，预期玻璃状固体状态作为O（4）量子转子模型的不同基态而存在。在这种凝固的拓扑框架内，有限的Kauzmann温度标志着晶体和玻璃态之间的一级转变，在属于O（4）量子转子模型的“自对偶临界点”。这种跃迁是属于O（2）约瑟夫森结阵列（JJAs）的量子相变的高维模拟。晶体和玻璃态固体的热输运性质，高于约50 K，被认为是沿着电传输性质的JJA跨超导体到超绝缘体的过渡。
2018-11-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Orientational order and glassy states in networks of semiflexible polymers
受交联细胞骨架生物聚合物网络结构的启发，我们研究了随机交联半柔性聚合物二维网络中的取向有序相。我们考虑永久的交联，规定了一个有限的角度，并把它们作为淬火无序在一个半微观副本场论。从未交联的聚合物和小聚合物簇（溶胶）的流体开始并增加交联密度，发生连续的凝胶化转变。在所得凝胶中，半柔性链要么显示长程取向顺序，要么冻结在随机方向上，这取决于交叉角的值，交联浓度和聚合物的刚度。交叉角$θ\sim 2π/M$导致长程$M$ -折叠取向顺序，例如，对于$θ=60^{\circ}$或$90^{\circ}$，分别为“六元”或“四元”。过渡是不连续的，临界交联密度取决于聚合物的弯曲刚度和交联几何形状：刚度越高，$M$越低，交联的临界数量越低。在溶胶和长程有序状态之间，我们总是观察到一种凝胶，它是一种统计各向同性的非晶态固体（SIAS），参与聚合物具有随机的位置和随机的取向定位。
2011-03-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
The boson peak in structural and orientational glasses of simple alcohols: Specific heat at low temperatures
在这项工作中，我们审查比热实验，我们已经进行了不同的氢键玻璃在过去几年中。具体来说，我们已经测量了一组玻璃醇的低温比热Cp：正常和全氘代乙醇，1-和2-丙醇，和甘油。乙醇表现出非常有趣的多态性，在低温下呈现三种不同的固相：完全有序（单斜）晶体，取向无序（立方）晶体或“取向玻璃”，以及普通结构玻璃。通过测量和比较三个相在玻色子峰2-10 K以及低于1 K的隧穿态范围内的低温比热，我们能够定量地证实“玻璃化行为”不是非晶态固体独有的性质。另一方面，丙醇是最简单的一元醇，具有两种不同的立体异构体（1-丙醇和2-丙醇），这使我们能够直接研究原子的空间重排对玻璃普遍性质的影响。我们已经测量了这两种异构体的比热，发现它们之间有一个值得注意的数量差异。最后，还获得了玻璃态甘油的低温比热数据。在这里，我们提出了一个简单的方法的基础上的软势模型来分析低温比热测量，我们用这种方法的定量比较所有这些数据的玻璃醇和作为一个严格的测试的几个普遍的相关性和标度律在文献中提出的。特别地，我们发现玻色子峰的双折射模型[A. V. Granato，Phys. Rev. Lett. 68（1992）974]很好地解释了Cp/T^3出现最大值时的温度。
2002-01-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Orientational and Translational Hopping in Supercooled Liquids and Glasses : Correlated Dynamics in a Free Energy Landscape
采用NPT分子动力学模拟研究了玻璃态二元混合物中孤立椭球体在粘性玻璃态液体中的取向弛豫。在玻璃化转变附近，OR主要通过跳跃发生，涉及环状或隧道状运动，有几个相邻原子的参与。在玻璃态，跳跃被发现伴随着较大的波动的总能量和系统的体积。取向和平移跳跃被发现是{ \it门控}，主要由熵瓶颈限制，随着压力的增加，取向变得越来越慢，比翻译。OR是异质的，具有广泛的衰减时间分布。
2001-11-03 cond-mat.soft
Dynamics of type V menthol-thymol deep eutectic solvents: Do they reveal non-ideality?
我们已经建立了一个全面的研究的分子动力学的薄荷醇，百里酚混合物，原型的新一类V型深共熔溶剂。介电谱和差示扫描量热法相结合，以评估的偶极弛豫和玻璃态动力学的时间尺度（10-6-10 - 2秒）的扩展范围内，并为11个不同的组合物，包括两个纯成分。溶剂介电强度和玻璃化转变均表现出与理想混合近似的正偏差。他们支持的想法，不同分子之间的优先氢键相互作用诱导DES混合物中的结构重排。DES混合物的优异的玻璃形成能力被证明用于宽范围的组合物（xThymol = 0.4-0.7）。在这种情况下，可以评估从正常液体到深度过冷状态的偶极动力学。弛豫函数的许多显著参数，包括脆弱性，非德拜字符和旋转-平移解耦点的动态不均匀性的发展。
2022-08-22 cond-mat.soft
Orientational Order in Disordered Colloidal Suspensions
在包括液体和玻璃在内的无序系统中探索结构有序性是凝聚态物理中一个有趣而又具有挑战性的问题。在这里，我们构建了一个新的参数的粒子的角分布函数的基础上，并表明，这种新的取向顺序具有显着更高的相关性与动态异质性相比，在胶体玻璃中的径向分布函数的基础上的平移参数。过冷液体中取向序和平移序的逐渐发展表明，取向序与动力学之间较高的相关性来自于玻璃化转变的开始，简单液体经过相当程度的过冷后，取向序将主导玻璃化动力学。我们的结果表明，取向顺序反映了在玻璃化转变过程中形成的非晶秩序，而平移顺序主要是密度增加的结果。
2018-06-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Power law relaxation and glassy dynamics in Lebwohl-Lasher model near isotropic-nematic phase transition
利用Lebwohl-Lasher（LL）模型的分子动力学模拟，研究了液晶体系在各向同性液晶（I-N）相变附近的取向动力学.当从各向同性侧接近I-N转变温度时，我们发现取向时间关联函数（OTCF）的衰减明显减慢，在中间时间尺度上出现幂律衰减。角速度时间关联函数在I-N边界附近也呈现出相当明显的幂律衰减。在可比的时间尺度的均方角位移，我们观察到的\emph{subdiffusive regime}的出现，其次是一个\emph{superdiffusive regime}的发病前的长时间扩散行为。我们通过\emph{pronounced non-Gaussian behavior in orientational motion}观察到动力学不均匀性的特征，特别是在较低的温度下。这种行为非常类似于通常在过冷液体中观察到的行为。利用转移矩阵蒙特卡罗方法，得到了自由能随取向序参量的变化关系。自由能表面是平坦的，这里考虑的系统和各向同性和无规相之间的障碍是消失的小，这种弱的一阶相变，因此允许大规模，集体和相关的取向密度波动。这可能是观察到的OTCF的幂律衰减的原因。
2006-03-14 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneity in an orientational glass
化合物CBr $_n$ Cl $_{4-n}$家族已被证明有助于揭示玻璃态行为的微观机制。一些家庭成员显示平移有序相与最小的障碍，似乎揭示玻璃的功能，因此值得特别注意的普遍玻璃异常的搜索。在这项工作中，我们研究了CBrCl $_3$动力学进行广泛的分子动力学模拟。该化合物的分子进行重新取向离散跳跃，其中原子彼此之间交换相等的位置，从而揭示了完全可与过冷液体中的笼旋转平移跳跃运动相媲美的笼取向跳跃运动。相关时间计算旋转自相关函数显示良好的协议与以前报道的介电结果。从平均等待时间和持久性直接计算的轨迹结果，我们能够解释哪些微观机制导致特征时间与$α$和$β$ -实验测量的弛豫时间。我们发现两个不等价的分子组比另外两个不等价的分子组具有更长的特征时间，它们都属于单斜（C2/c）晶格的非对称单元。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Reorientation dynamics in thin glassy films
我们提出了一个低分子量的玻璃形成薄膜的取向弛豫动力学的温度和膜厚的函数的研究。通过极化电场释放后的二次谐波产生来探测弛豫。从测量的二次谐波信号的衰减和它们与拉伸指数的拟合，我们可以确定在系统中的弛豫时间的分布。随着温度从玻璃化转变以上降低，我们观察到，分布的宽度首先在限制下增加，但是在玻璃态的更深处，限制不再对动力学产生影响。
2004-02-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Microscopic theory of glassy dynamics and glass transition for molecular crystals
本文导出了分子晶体动态取向子的微观运动方程。我们的方法是基于模式耦合理论。与液体相比，我们发现四个主要区别：（i）记忆核包含Umklapp过程，（ii）除了静态两分子取向相关器之外，还需要静态单分子取向密度作为输入，其中后者是非平凡的，（iii）静态取向电流密度相关器确实对记忆核贡献各向异性的、与惯性无关的部分，（iv）如果假定分子固定在刚性晶格上，则张量取向子和记忆核具有为零的l，l '= 0分量.由此产生的模式耦合方程求解硬旋转椭球上的刚性SC-晶格。使用静态取向的percus-Yevick理论，我们发现一个理想的玻璃化转变产生的取向顺序，这取决于X和p，长径比和包装分数的椭球体的前体。与长椭球体相比，扁椭球体的玻璃形成增强。对于X <~ 0.7的扁椭球和X >~ 4的长椭球，倒易空间中的临界对角非遍历性参数在带中心或多或少地表现出尖锐的极大值，而在其他地方的值很小，而对于2 <~ X <~ 2.5的长椭球，我们在带边缘有极大值。非对角非遍历性参数不限于正值，并表现出类似的行为。当0.7 <~ X <~ 2时，没有发现玻璃化转变，在玻璃相中，非遍历性参数表现出明显的q依赖性。
2005-06-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structure of the simple harmonic-repulsive system in liquid and glassy states studied by the triple correlation function
一个有效的描述的结构的液体，特别是，结构的变化，发生与液体过冷仍然是一个挑战。在这种情况下，由软粒子组成的系统特别有趣，因为它们经常表现出不允许引入最近邻壳的概念的非平凡局部序。由于这个原因，一些用于原子液体结构分析的方法在软粒子体系中的应用是值得怀疑的。在这里，我们报告了我们的调查的结构简单的谐波排斥液体在3D使用三重关联函数（TCF），即，不依赖于最近邻概念的方法。该液体被认为处于减压（$P=1.8$）下，在该减压下，它表现出显著的抗冷却结晶的稳定性。它表明，TCF允许解决的结构，不允许从键取向序参量的研究得出明确的结论的取向相关性的发展。我们的研究结果表明，取向的相关性，如果测量的TCF中的峰的高度，显着增加冷却。这种取向有序的上升并没有被柯克伍德的叠加近似正确地捕捉到。对TCF中峰的形状的详细考虑表明取向有序和系统动力学的减慢之间存在联系。我们的研究结果支持这样的观点，即液体中的取向相关性的发展可能在液体的动力学中起着重要的作用，并且对分布函数的考虑可能不足以直观地理解液体在过冷时发生的所有结构变化。
2020-09-08 cond-mat.soft
Glassy dynamics in two-dimensional ring polymers: size versus stiffness polydispersity
本研究以二维半柔性环状聚合物组装体为模型，对比30%多分散性下刚度与尺寸多分散性对玻璃态动力学的影响，发现二者通过不同构象变化和结构机制导致动力学减慢，揭示了多分散性性质对软玻璃松弛路径的控制作用。
2025-09-24 cond-mat.soft
Glassy dynamics in monodisperse hard ellipsoids
我们提出的证据从计算机模拟单分散硬椭球体悬浮液中的玻璃态动力学。在平衡状态下，近似球形的椭球体表现出从各向同性相到旋转相的一阶转变。当过压缩的各向同性相位到旋转政权，我们观察到超Arkanius减慢扩散和松弛，伴随着两步放松的位置和取向的recruitators。这种效应足够强，可以应用模式耦合理论的渐近定律。玻璃态动力学在单分散体系中是不寻常的。通常，尺寸的多分散性或颗粒物质的混合物是防止结晶的先决条件。在这里，我们表明，轻微的粒子不等作为一个足够的来源的混乱。这为玻璃形成所需成分的问题提供了新的线索。
2008-05-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Viscoelastic shear stress relaxation in two-dimensional glass forming liquids
二维玻璃形成流体的平移动力学强烈地受到由D。Mermin和H.瓦格纳作为这些波动的结果，玻璃态动力学的特征，如平台的均方位移和自中间散射函数，是不存在的两个维度。与此相反，Mermin-Wagner波动不影响取向弛豫和发达的高原观察取向关联函数。有人建议，通过监测粒子相对于其邻居的平移运动，可以恢复玻璃态动力学的特征，从而从二维玻璃化转变中解开Mermin-Wagner波动。在这里，我们使用分子动力学模拟研究粘弹性松弛在二维和三维。我们发现不同的行为的动态模量低于发病缓慢的动态（由取向或笼相对关联函数）在二维和三维。二维过冷流体的动态模量比三维过冷流体更拉伸，它不表现出平台，这意味着没有玻璃粘弹性松弛。在较低的温度下，二维动态模量开始表现出一个中间的时间平台和衰减类似的三维动态模量。二维和三维玻璃形成流体的玻璃化行为的差异平行于二维和三维有序方案的差异。
2018-08-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Onset of slow dynamics in difluorotetrachloroethane glassy crystal
对二氟四氯乙烷（CFCl_2-CFCl_2）玻璃晶体进行了中子自旋回波和X射线互补实验以及分子动力学模拟。静态，单分子重取向动力学和集体动力学性质进行了研究。取向无序的特点是在不同的温度和性质的旋转动力学的变化被观察到。我们表明，动力学可以描述的模耦合理论（MCT）的一些标度预测和临界温度$T_{c}$确定。我们的研究结果也证实了分子液体和塑料晶体之间的强烈的相似性，其中$α$ -弛豫时间和非遍历性参数由MCT预测的非平凡的静态相关性控制。
2005-02-17 cond-mat.soft
Thermodynamic and kinetic fragility of Freon113: the most fragile plastic crystal
我们提出了一个动态和热力学研究的取向玻璃前体氟里昂113（CCl 2F-CClF 2），以分析其动力学和热力学的脆弱性。氟利昂113显示内部分子自由度，促进了复杂的能源景观。实验比热和它的微观起源，非弹性中子散射态的振动密度，以及通过介电谱获得的取向动力学揭示了最高的脆性值，热力学和动力学，发现这个取向玻璃形成。德拜约化比热和态密度（玻色子峰）的过剩证明了玻璃态低能激发的存在。我们表明，早期提出的玻色子峰值和德拜比热值之间的相关性是难以捉摸的，所研究的情况下，明确的反例所揭示的。
2017-11-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Fundamental differences between glassy dynamics in two and three dimensions
二维冻结转变与三维冻结转变有很大不同。相反，玻璃化转变通常被认为在二维和三维中具有相似的特征。利用计算机模拟，我们表明，在过冷的二维和三维流体的玻璃动力学是根本不同的。具体而言，在接近玻璃化转变时，颗粒的瞬时定位在二维中是不存在的，而在三维中是非常明显的。此外，取向相关的弛豫时间的温度依赖性是解耦的平移弛豫时间在二维，但不是在三维。最后，动态非均匀区域的特征尺寸和弛豫时间之间的关系在二维和三维中是非常不同的。这些结果强烈表明，在二维的玻璃化转变是不同于在三维。
2015-04-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamical facilitation governs glassy dynamics in suspensions of colloidal ellipsoids
当代凝聚态物理的最大挑战之一是确定从液体形成玻璃的起源基本上是热力学的还是动力学的。虽然热力学范式已经主导了几十年的理论研究，动力学促进（DF）理论的纯动力学的角度已经取得了显着的最近一段时间。特别是，最近的实验和模拟强调了使用由球形粒子组成的简单模型系统促进的重要性。然而，绝大多数液体具有颗粒形状和相互作用的各向异性，因此必须检查复杂的玻璃形成剂的促进作用。在这里，我们将DF理论应用到具有取向自由度以及各向异性吸引相互作用的系统。通过分析胶体椭球体上的实验数据，我们表明，促进在平移以及取向弛豫中起着关键作用。此外，我们表明，引入吸引力的相互作用导致空间解耦的平移和旋转的便利化，随后导致动力学异质性的解耦。最引人注目的是，DF理论可以预测存在的折返玻璃化转变的基础上的统计本地化的动态事件，称为激发，其持续时间大大小于结构弛豫时间。我们的研究结果铺平了道路，系统地测试DF的方法在复杂的玻璃形成者，也建立了促进在过冷液体的结构松弛的意义。
2014-08-02 cond-mat.soft
Grain boundary pinning and glassy dynamics in stripe phases
我们研究了在两个空间维度的条纹相的粗化的数值和分析，并表明，瞬态配置不实现长范围的取向顺序，而是演变成玻璃态配置非常缓慢的动态。在不存在热波动的情况下，诸如晶界的缺陷被钉扎在由条纹图案本身的潜在周期性引起的有效周期性电势中。钉扎没有淬火无序，而是由缺陷周围的序参量的缓慢变化的包络与其在条纹波长上的快速变化之间的非绝热耦合引起的。有序畴的特征尺寸渐近于一个有限值$R_g \sim λ_0\ ε^{-1/2}\exp(|a|/\sqrtε)$，其中$ε\ll 1$是离阈值的无量纲距离，$λ_0$是条纹波长，而$a$是阶数单位的常数。随机波动允许缺陷运动恢复，直到达到一个新的特征尺度，波动的强度的函数。最后，我们讨论了缺陷钉扎和粗化规律之间的关系，在中间时间制度。
2002-01-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glassy behavior of molecular crystals: A comparison between results from MD-simulation and mode coupling theory
研究了由氯代金刚烷分子组成的分子晶体的玻璃化行为。对于这种分子的一个简单模型和一个刚性fcc晶格进行了MD模拟，从中我们得到了动力学取向因子$S_{λλ'}({\bf{q}},t)$和"自“因子$S_{λλ'}^{(s)}(t)$，与$λ= (\ell, m)$，$λ' = (\ell', m')$。我们的研究是针对对角调制器$λ= λ'$的。由于晶格常数随温度的降低而减小，导致分子的空间位阻增加，我们发现弛豫的强烈减缓。它对PDMATHAMR、PDMATHAMS具有很高的灵敏度。对于大多数$(\ell,m)$，存在两步弛豫过程，但对于$(\ell,m) = (2,1)$、$(3,2)$、$(4,1)$和$(4,3)$，几乎没有。我们的结果与模式耦合理论预测的$α$ -弛豫标度律一致，由此我们推导出玻璃化转变温度$T_c^{MD} \cong 217K$。从模式耦合方程的第一原理解，我们发现$T_c^{MCT} \cong 267K$。此外，模式耦合理论再现了$(\ell,m)=(2,1)$，$(3,2)$，$(4,1)$和$(4,3)$的两步弛豫过程的情况下，但低估了约50%的所有其他$(\ell,m)$的临界非遍历性参数。有人认为，这种低估源于模式耦合理论未解释的各向异性晶场。我们的结果还表明声子对长时间弛豫没有本质的影响。
2005-11-04 cond-mat.soft
Onset of glassiness in two-dimensional ring polymers: interplay of stiffness and crowding
本文通过粗粒化分子动力学模拟二维环形聚合物，揭示刚度与压力共同调控玻璃化转变，并区分柔性环拥挤与刚性环取向成畴两种机制。
2023-06-04 cond-mat.soft
