Intrinsic and extrinsic effects on intraband optical conductivity of hot carriers in photoexcited graphene
基于半经典玻尔兹曼输运方程（BTE），对光激发石墨烯中准平衡态热载流子的带内光学电导进行了数值研究，旨在了解石墨烯-衬底界面处带电杂质引起的本征光学声子和非本征库仑散射的影响.而不是使用完整的BTE解决方案，我们采用迭代解决方案的BTE和全面的模型的时间演变的热载流子温度和热光学声子职业，以减少计算成本。未掺杂的石墨烯由于热激发载流子的增加和带电杂质散射的减少而表现出大的正光电导。具有高浓度带电杂质的未掺杂石墨烯中的光电导的频率依赖性显著偏离在简单Drude模型中观察到的那些，这可以归因于在热载流子冷却过程中的太赫兹（THz）探测期间随时间变化的带电杂质散射。重掺杂的石墨烯表现出类似于Drude模型的小的负光电导性。在这种情况下，带电杂质散射基本上被抑制的载流子屏蔽效应，和温度依赖性的德鲁德重量和光学声子散射支配的负光电导。在轻掺杂的石墨烯中，负和正光电导的出现取决于频率，并且从负光电导到正光电导的交叉从增加带电杂质浓度出现。这表明主要的散射机制从光学声子到带电杂质的变化。我们的方法提供了一个定量的了解非德鲁德行为和时间演变的光电导石墨烯。
2021-01-15 cond-mat.mes-hall
Dynamics of photoexcited carriers in graphene
通过求解包含载流子-声子和载流子-载流子库仑散射的微观动力学方程，研究了石墨烯中载流子和声子的非平衡动力学行为.热载流子的费米分布被发现建立在100 fs内和电子的温度在导带和价带是非常接近彼此，即使当激发密度和平衡密度是可比的，由于强烈的带间库仑散射。此外，从我们的计算得到的差分传输的时间演化与王等人的实验一致。96，081917（2010）]和Hale等人[Phys.Rev.B83，121404（2011）]中的方法，其中提出了两个不同的差分传输弛豫。结果表明，快弛豫是由于载流子声子的快速热化，慢弛豫主要是由于热声子的慢衰减。此外，还发现不同分支中的热声子温度不同，热载流子的温度甚至可以低于最热声子的温度。最后，我们表明，慢弛豫速率表现出一个温和的谷的激发密度依赖性和线性依赖于探测光子能量。
2011-12-28 cond-mat.mes-hall
Hot Carrier Dynamics in Photoexcited Gold Nanostructures: Role of Interband Excitations and Evidence for Ballistic Transport
利用金属纳米结构中的短寿命光激发电子-空穴对有可能定义光电子学的新阶段，从而能够控制用于光捕获、光检测和光致发光的非热机制。然而，到目前为止，这些光激发载流子的时空动力学和运输仅定性表征。等离子体激元激发已被广泛视为产生非热热载流子的有效机制。尽管有许多实验，结论性的证据阐明和量化的热载流子产生，运输和注入的全部动力学尚未报道。在这里，我们结合实验测量与耦合的第一性原理电子结构理论和玻尔兹曼输运计算提供前所未有的洞察内部量子效率，因此内部物理，热载流子在光激发金（Au）-氮化镓（GAN）纳米结构。我们的研究结果表明，在20 nm厚的Au纳米结构中产生的光激发电子冲击弹道上的Au-GaN界面。这一发现表明，热载流子的能量可以从金属纳米结构中利用，而不会通过热化而产生大量损失。测量和计算还揭示了金属能带结构在等离子体纳米天线的带间阈值以上的能量下的热载流子产生中的重要作用。综上所述，我们的研究结果推进了对现实尺度的金属纳米结构中的激发载流子动力学的理解，并为设计在弹道机制中操作的新型光电子器件奠定了基础。
2017-08-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Single plasmon hot carrier generation in metallic nanoparticles
金属纳米粒子中局域表面等离子体激元衰变产生的热载流子由于其在光电、光伏和光催化等方面的应用而受到广泛的研究。从经典的角度来看，等离子体激元是纳米粒子中电子的相干振荡，但它们的量子化性质在量子等离子体学的新领域中脱颖而出。在这项工作中，我们介绍了一个量子力学材料的具体方法来描述单量子化等离子体的衰变成热电子和空穴。我们发现，热载流子产生率显着不同的半经典预测。我们还研究了没有等离子体特征的激发的衰减，并表明它们的热载流子速率与小纳米颗粒的等离子体激发的衰减相当。我们的研究提供了一个严格的和一般的基础，为进一步发展等离子体激元热载流子的研究，在等离子体激元制度所需的超小型设备的设计。
2019-04-07 cond-mat.mes-hall
Ring-shaped spatial pattern of exciton luminescence formed due to the hot carrier transport in a locally photoexcited electron-hole bilayer
本文对GaAs/AlGaAs双量子阱中激子发光的环形图案的形成给出了一致的解释。该图案由围绕激光激发光斑的两个同心环组成。结果表明，发光环的出现是由于热载流子在高激发强度下的层内输运。有趣的是，这种输运的两个原因之一可能涉及自组织临界性（SOC），这将是半导体物理学中SOC观测的第一个案例。我们在多体数值模型中进行了广泛的分子动力学模拟来测试这一原因。计算结果与实验结果吻合较好。此外，模拟使我们能够确定这两个发光环形成的特定动力学过程。
2012-07-25 cond-mat.mes-hall nlin.PS
Anisotropic Decay Dynamics of Photoexcited Aligned Carbon Nanotube Bundles
我们已经进行了偏振相关的超快泵浦-探测光谱的膜对齐的单壁碳纳米管束。考虑到不完美的纳米管排列以及各向异性吸收截面，我们定量确定了明显不同的光漂白动力学的偏振平行和垂直于管轴。对于垂直极化，我们观察到一个缓慢的（1.0-1.5 ps）松弛过程，以前没有观察到在随机取向的纳米管束。我们将这种较慢的动力学归因于纳米管束径向方向上的表面等离子体激元的激发和弛豫。
2006-12-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Understanding Hot-Electron Generation and Plasmon Relaxation in Metal Nanocrystals: Quantum and Classical Mechanisms
高能（热）电子的产生是任何等离子体纳米结构在照射下的固有性质。同时，金属纳米晶体相对于半导体的显著优势在于其非常大的吸收截面。因此，具有强的和定制的等离子体共振的金属纳米结构对于光催化应用是非常有吸引力的。然而，关于等离子体激元热电子的中心问题是如何量化和提取等离子体激元中的光激发高能电子。我们发展了一个理论来描述不同几何形状的纳米晶体中超热电子的产生率和能量分布。在我们的理论中，热电子是由于表面和热点而产生的。形式主义预测，大的光激发的纳米晶体显示主要是低能量德鲁德电子的激发，而小纳米晶体中的等离子体激元主要涉及热电子。电子在光激发的电子束中的能量分布表明，随着电子束尺寸的增加，小粒子中的量子多体态如何向Drude模型所描述的经典态演化。我们表明，在纳米晶体中的等离子体激元的表面衰减率是直接相关的热电子的产生率。基于一个详细的多体理论，包括动力学系数，我们制定了一个简单的计划描述等离子体的退相。在大多数纳米晶体中，等离子体激元的主要衰变机制是类德鲁德摩擦过程，次要路径来自由于表面和电磁热点产生的热电子。后一种路径强烈地依赖于电子束的大小、形状和材料，相应地影响其热电子产生的效率。本文的研究结果可用于指导光化学和光电探测器等离子体纳米材料的设计。
2017-08-30 cond-mat.mes-hall
Plasmon-induced efficient hot carrier generation in graphene on gold ultrathin film with periodic array of holes: Ultrafast pump-probe spectroscopy
使用3.1 eV泵浦和相干白光探测（1.1至2.6 eV）的超快泵浦-探测反射率，我们表明，金纳米结构上的石墨烯表现出与有序晶格孔阵列的等离子体共振的强耦合，从而通过等离子体在石墨烯中注入高密度的热载流子。所研究的系统是单层石墨烯上的金薄膜与周期性排列的孔显示异常传输。并对有孔阵列和无孔阵列的金膜进行了比较。通过选择性地探测瞬态载流子动力学的光谱区域对应于等离子体共振，我们显示了有效的等离子体诱导的热载流子产生在石墨烯。我们还表明，由于高的电磁场强度在亚微米孔的边缘，快速的衰减时间（10 - 100 fs）和短的衰减长度（1 nm）的等离子体激元，一个高度受限的密度的热载流子（非常接近孔的边缘）产生的朗道阻尼的等离子体激元内的多孔金膜。观察到由于初始非均匀分布的热载流子远离空穴边缘的扩散对瞬态衰减动力学的贡献。我们的研究结果对于未来新型热载流子器件概念的应用具有重要意义，其中具有可调能量的热载流子可以在无缝连接的不同石墨烯区域中产生。
2019-12-08 cond-mat.mes-hall
Plasmonic nanocrystals with complex shapes for photocatalysis and growth: Contrasting anisotropic hot-electron generation with the photothermal effect
在等离子体激元学中，特别是在等离子体激元光化学中，热电子产生的效应是一个令人兴奋的现象，推动了新的基础和应用研究。然而，获得热电子状态的微观描述是一个具有挑战性的问题，限制了我们利用这些激发载流子设计高效纳米天线的能力。本文针对这一局限性，研究了控制等离子体表面局部光化学的物理动力学参数的空间分布。我们发现，在具有复杂形状的小等离子体纳米晶体中，高能电子和空穴的产生具有强烈的位置依赖性和各向异性，而整个表面的光温几乎是均匀的。我们的形式主义包括三种机制的激发载流子的产生：德鲁德过程，表面辅助产生的热电子在sp-带，和带间d-空穴的激发。我们的计算表明，热载流子产生源于这些机制反映了内部结构的热点在纳米晶体具有复杂的形状。高能载流子的注入和表面光温的增加是等离子体纳米结构表面上的光催化和光生长过程的驱动力。因此，开发一个一致的微观理论，这样的过程是必要的设计高效的纳米天线的光催化应用。
2022-03-02 cond-mat.mes-hall
Aluminum Nanoparticles with Hot Spots for Plasmon-Induced Circular Dichroism of Chiral Molecules in the UV Spectral Interval
具有热点的等离子体纳米晶体能够将光能定位在小空间中。在这样的物理系统中，分子和等离子体激元之间的近场相互作用可以变得特别强。本文考虑了纳米颗粒二聚体和手性生物分子的情况。在我们的模型中，一个手性分子被放置在两个等离子体纳米粒子之间的间隙中，在那里发生电磁热点。由于许多重要的生物分子在紫外光中具有光学跃迁，因此我们考虑铝纳米颗粒的情况，因为它们在蓝色和紫外光谱区间提供了强烈的电磁增强。我们的计算表明，由手性分子和铝二聚体组成的复合物在等离子体光谱区表现出很强的CD信号。与标准的Au和Ag纳米晶体相比，Al系统可以在典型的生物分子的光学跃迁和纳米晶体的等离子体带之间具有好得多的光谱重叠。总体而言，我们发现与其他常用研究的等离子体和介电材料相比，用作CD天线的Al纳米晶体表现出独特的特性。在这项研究中研究的等离子体系统可以潜在地用于传感生物分子的手性，这是感兴趣的应用，如药物开发。
2017-04-18 cond-mat.mes-hall
Plasmonic Hot Spots in Triangular Tapered Graphene Microcrystals
最近，石墨烯中的等离子体激元已被实验观察到使用散射扫描近场光学显微镜。在本文中，我们开发了一个简化的分析方法来描述三角形样本的行为。用短程相互作用代替库仑相互作用，问题就简化为亥姆霍兹方程，可以进行解析处理。我们证明，即使我们的简化，系统仍然表现出在实验中看到的关键功能。
2013-09-07 cond-mat.mes-hall
Super-diffusion of Photoexcited Carriers in Topological Insulator Nanoribbons
本文利用超快瞬态光电压显微镜研究锑掺杂 Bi2Se3 纳米带，发现光激发载流子在低温低浓度下呈现高达 800 cm²/s 的超扩散，并提出热载流子与激子凝聚机制解释。
2025-02-05 cond-mat.mes-hall
Inelastic scattering and cooling of photoexcited electrons through coupling with acoustic, optic and surface polar optic phonons in graphene
声学、光学和表面极性光学声子是三种重要的固有和非固有声子模式，随着温度的升高，它们在衬底上越来越多地填充石墨烯;其与光激发的热载流子在均分制度中的耦合为电子-声子弛豫提供了重要的途径。本文从理论上研究了三种声子模在单层石墨烯中电子散射和冷却现象中的相对重要性，包括它们与超碰撞驱动功率损耗的比较，并在玻尔兹曼输运理论中得到了电子-声子散射率和冷却功率与能量关系的解析公式.所得到的解析解不仅与以前报道的数值积分形式所得到的散射率和冷却功率的结果很接近，而且还使我们能够导出冷却时间和热导的封闭形式的公式。泡利阻塞的重要作用，防止过渡到充满的能量状态也已阐明在估计的散射率和冷却功率密度的所有三种模式。所得到的公式提供了一个更好的洞察热电子现象的动力学给出了明确的看法，影响调查中的运输量的不同变量的相互作用。该公式也可以是潜在的有用的性能优化的运输量的数值优化方法，因为一阶和二阶导数很容易从这些公式推导。
2020-07-28 cond-mat.mes-hall
Ultrafast terahertz conductivity in epitaxial graphene nanoribbons: an interplay between photoexcited and secondary hot carriers
FZU - Institute of Physics of the Czech Academy of Sciences（捷克科学院物理研究所）；Faculty of Mathematics and Physics, Charles University（查理大学数学与物理学院）
研究发现石墨烯窄带中光电导性随泵浦能量变化呈现非单调特性，由光激发载流子与二次热载流子的相互作用主导。
2024-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electrically Driven Hot-Carrier Generation and Above-threshold Light Emission in Plasmonic Tunnel Junctions
当发射的光子具有显著高于入射电子的能量标度时，来自等离子体隧道结的超阈值光发射最近吸引了纳米光学的兴趣，而潜在的物理机制仍然难以捉摸。我们研究了电迁移隧道结中的阈值以上光发射。我们对大量设备的测量表明，光子产率（每入射电子发射的光子）对材料的依赖性很大，高达四个数量级。这种戏剧性的效果不能解释仅仅由辐射场增强效应，由于在隧道间隙中的局域等离子体激元。发射是很好地描述了玻尔兹曼光谱的有效温度超过2000 K，耦合到一个等离子体修改的光子态密度。的有效温度是近似线性的施加的偏置，与建议的理论模型，其中热载流子产生的电激发局域等离子体激元的非辐射衰变一致。电驱动的热载流子产生和相关的非传统光发射可以为活性光化学，光电子学和量子光学开辟新的可能性。
2020-05-27 cond-mat.mes-hall
Energy-Resolved Femtosecond Hot Electron Dynamics in Single Plasmonic Nanoparticles
针对数十纳米金结构中热载流子飞秒动力学缺乏直接实验证据的问题，研究人员采用单颗粒时间-角度-能量分辨光发射光谱技术，首次直接测量了纳米金内热载流子寿命，发现10 nm颗粒可用于研究本征金属动力学。
2023-02-25 cond-mat.mes-hall
Thermalization of photoexcited carriers in two-dimensional transition metal dichalcogenides and internal quantum efficiency of van der Waals heterostructures
范德华半导体异质结构可以成为下一代光电和光伏器件中利用热光激发载流子的平台。热载流子器件的内量子效率取决于光生载流子提取率和热化率之间的关系。利用\textit{ab-initio}方法，我们证明了单层过渡金属二硫属化物的光生载流子热化时间强烈地依赖于声子谱和电子自旋轨道耦合的特性。详细地说，在价带中提升的自旋简并抑制了声学声子上的空穴散射，与电子相比，将空穴的热化减慢了一个数量级。此外，在MoS $_2$和WSe $_2$中，空穴热化时间表现不同，因为在这些看似相似的材料中自旋轨道相互作用不同。我们预测隧穿范德华半导体异质结构的内部量子效率定性地取决于是否使用MoS $_2$或WSe $_2$。
2019-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Diameter dependence of the temperature dynamics of hot carriers in photoexcited GaAsP nanowires
纳米线具有准一维结构，其结构和光电特性与薄膜纳米线不同。它们越薄，这些差异就越大，特别是在载流子-声子散射和热导率方面。在这项工作中，我们提出了飞秒瞬态吸收测量两种不同的直径，36和51 nm的GaAs 0.8P0.2纳米线。结果表明，较薄的纳米线比较厚的纳米线在更高的温度下维持更长时间的热载流子。我们解释的观察表明，在较薄的纳米线，建立一个热声子瓶颈比在较厚的纳米线更容易，因为增加的声子散射在NW侧壁，这有利于建立一个大的声子密度。在载流子弛豫过程期间发射的大量光学声子产生声学声子的非平衡群体，其在薄纳米线中传播效率较低。这使得可能的声-光声子上转换过程更容易，这缩短了LO声子寿命，导致载流子冷却的减慢。重要的观察，薄纳米线的载流子温度高于厚纳米线已经在开始的热载流子制度表明，声子介导的散射过程中的非热制度发挥了重要作用，至少在这里研究的载流子密度（8x 1018 - 4x 1019 cm-3）。我们的研究结果还表明，声子在晶体缺陷的边界散射是可以忽略不计相比，在NW侧壁的表面散射。
2021-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phase- and angle-sensitive terahertz hot-electron bolometric plasmonic detectors based on FETs with graphene channel and composite h-BN/black-P/h-BN gate layer
本文提出基于石墨烯沟道FET和黑磷或复合h-BN/黑磷/h-BN栅层的太赫兹测辐射热矢量探测器，利用源漏相位差调控等离子体共振，实现相位和角度敏感探测。
2023-10-15 cond-mat.mes-hall
Hot spot-mediated non-dissipative and ultrafast plasmon passage
等离子体纳米粒子作为光子处理元件以及作为未来全光学计算设备中能量和信息相干传输的通道具有很大的前景。两个空间分离的等离子体实体之间的相干能量振荡通过虚拟的中间态基于电子的布居转移，但它们的实现需要异质粒子的精确纳米级定位。在这里，我们展示了由两个金纳米粒子和一个银岛组成的三重粒子系统的组装和光学分析。我们观察到强烈的等离子体激元之间的空间分离的金粒子介导的连接银粒子的能量几乎没有耗散。由于银岛的激发能超过金粒子的激发能，所以仅准占据银转移通道是可能的。我们描述了这种效果与精确的经典电动力学模型和定性量子力学计算。我们确定了所有粒子之间形成的强热点的主要机制的损耗少耦合，从而相干的超快能量转移之间的远程合作伙伴。我们的发现不仅对量子门操作有用，而且对经典的电荷和信息传递过程也有用。
2017-04-18 cond-mat.mes-hall
Strong Hot Carrier Effects Observed in a Single Nanowire Heterostructure
利用瞬态瑞利散射研究了GaAsSb/InP纳米线异质结中热载流子的热化过程。通过比较单一裸GaAsSb纳米线的能量损失率，不显示实质性的热载流子效应与核壳纳米线，我们表明，InP壳的存在下，基本上抑制LO声子发射率在低温下导致强烈的热载流子效应。
2019-09-16 cond-mat.mes-hall
Theory of photo-injection of hot plasmonic carriers in metal-semiconductor nanostructures
我们从理论上研究了等离子体载流子从光激发的金属晶体注入到半导体接触或附着分子的影响。大尺寸和小尺寸金属纳米晶中光激发热载流子的分布有很大的不同。在大的纳米晶体中，大多数载流子具有非常小的能量，并且热载流子分布类似于体中的等离子体波的情况。在小于20 nm的纳米晶体中，载流子分布扩展到更大的能量，并占据整个区域E_{F} <E<Ω。上述行为的物理原因是量子力学中的动量不守恒。由于上述性质，小尺寸的纳米晶体最适合于设计基于等离子体电子和空穴注入的光电和光合器件。该问题的中心参数是Δ N =omega/ q_{L} * v_{F}，其中q_{L}是动量传递，v_{F}是费米速度。在金纳米晶体中，当Δ N <7时，高能热电子产生是有效的。对于较大的参数Δ N，高能电子的数量大大减少。另一个重要因素是激发光的偏振。为了有效地激发具有高能量的载流子，电场极化矢量应该垂直于具有小宽度~ 10-20 nm的棱柱状纳米天线（板或片）。我们还显示了我们的理论之间的关系注入等离子体纳米晶体和Fowler理论注入从散装金属。除了棱柱几何（或片晶几何），我们还考虑立方体。研究结果可用于设计纯固态光电子器件和光催化及太阳能转换系统。
2013-09-19 cond-mat.mes-hall
Dark plasmons in hot spot generation and polarization in interelectrode nanoscale junctions
相邻金属纳米结构之间的纳米级间隙在照射时产生非常大的场增强，称为“热点”。通常已知具有跨间隙（沿着颗粒间轴）偏振的电场的入射光诱导最强的表面增强拉曼光谱（SERS）增强。然而，在这里，我们表明，对于位于纳米线连接扩展的Au电极内的纳米间隙，最大的增强和所得的SERS发射发生时，入射光的电场沿间隙（横向于电极间轴）偏振。这种令人惊讶的和违反直觉的偏振依赖性的结果，从一个强的偶极等离子体振子模式，共振横向跨越纳米线，耦合与暗多极模式所产生的微妙的内在不对称的纳米间隙。这些模式产生高度可再现的SERS增强，至少比这些结构中的纵模大一个数量级。
2013-03-25 cond-mat.mes-hall
Energy and Momentum Distribution of Surface Plasmon-induced Hot Carriers Isolated via Spatiotemporal Separation
了解光子诱导和等离子体激元诱导的热电子之间的差异对于构建等离子体激元能量转换器件至关重要。等离子体增强在光化学、光化学和光捕获中的作用机制，特别是热载流子的作用仍在大量讨论中。问题仍然存在，如果等离子体激元诱导和光子诱导的热载流子是根本不同的，或者如果等离子体激元增强只是场浓度的影响，产生更多的这些载流子。对于体等离子体共振，一个根本的区别是已知的，但对于技术上重要的表面等离子体，这是远远没有解决。表面等离子体激元诱导的热载流子的直接成像可以提供重要的见解，但驱动激光，场增强和基本等离子体激元衰减的影响的分离已被证明是困难的。在这里，我们提出了一种方法，使用双色飞秒泵浦-探测方案的时间分辨2光子光电发射（TR-2 PPE），支持的光和等离子体激元能量流的理论分析。利用能量分辨光电发射电子显微镜（PEEM）和动量显微镜（Momentum Microscopy）观察了表面等离子体激元（SPP）脉冲沿金表面传播过程中光致电子的空间演化，分离了等离子体激元诱导的热电子和光致电子的能量和动量分布。利用该方案，我们实现了对等离子体激元诱导超热电子的直接实验研究。我们发现了一个等离子体增强高激发能和小的面内动量，这表明了一个根本不同的机制，热电子产生，如以前未知的表面等离子体。
2021-07-29 cond-mat.mes-hall physics.optics
Giant circular dichroism of a molecule in a region of strong plasmon resonances between two neighboring gold nanocrystals
我们报道了插入等离子体热点的分子的巨圆二色性。天然存在的分子和生物分子通常在UV范围内具有CD信号，而等离子体纳米晶体在可见光谱区间内表现出强等离子体共振。因此，手性分子的激发和等离子体共振通常是非共振的。尽管如此，我们从理论上证明，它是可能的，以创建强增强的分子CD利用等离子体激元。这项任务是双重挑战，因为它需要在可见光区的分子CD的创建和增强。我们证明了这种效果的模型，其中包括一个手性分子和等离子体激元二聚体。等离子体CD的相关机制来自库仑相互作用，该相互作用在等离子体热点中被极大地放大。
2012-09-28 cond-mat.mes-hall
Resonant plasmonic terahertz detection in vertical graphene-base hot-electron transistors
我们分析了垂直石墨烯基热电子晶体管（GB-HHT）的动态特性，并考虑使用开发的器件模型作为太赫兹（THz）辐射的探测器。GB-HET模型考虑了从发射极的隧穿电子注入、穿过势垒层的电子传播以及部分捕获到GB中、GB中的电势和空穴密度的自洽振荡（等离子体振荡）、以及量子电容和电子渡越时间效应。使用所提出的器件模型，我们计算的响应度的GB-Hysteresis操作太赫兹探测器作为信号频率的函数，施加的偏置电压，和结构参数。等离子体激元效应的包含导致HET-GBT在显著超过由特征RC时间限制的频率下操作的可能性。据发现，具有足够完美的GB的GB-Hulf的响应度在与等离子体振荡的激发相关联的太赫兹频率范围内表现出尖锐的共振最大值。这些最大值的位置由所施加的偏置电压控制。GB-Hulf可以与其他等离子体太赫兹探测器竞争，甚至超过其他探测器。
2015-09-11 cond-mat.mes-hall
Photo-excitation Cascade and Multiple Carrier Generation in Graphene
光到自由电子-空穴对的转换是光探测和光电子学领域的关键过程。该过程的效率取决于不同弛豫路径的竞争，并且当光激发载流子不以热的形式损失能量，而是通过载流子-载流子散射过程将其多余的能量转移到额外的电子-空穴对的产生中时，该过程的效率可以大大提高。在这里，我们使用光泵浦-太赫兹探测测量来表明，在石墨烯中，载流子-载流子散射是前所未有的有效的，并且主导了光激发载流子的超快能量弛豫，在宽范围的光子波长中优于光学声子发射。我们的研究结果表明，这将导致二次热电子的产生，起源于导带。由于石墨烯中的热电子可以驱动电流，多个热载流子的产生使石墨烯成为一种有前途的材料，用于将光能高效宽带提取到电子自由度中，从而实现高效的光电应用。
2013-01-25 cond-mat.mes-hall
Ultrafast Dynamics of Plasmon-Exciton Interaction of Ag Nanowire-Graphene Hybrids for Surface Catalytic Reactions
利用超快泵浦-探测瞬态吸收光谱技术，在可见-近红外波段对石墨烯-银纳米线杂化材料的飞秒等离子体激子相互作用进行了实验研究。银纳米线的等离子体激元寿命约为150飞秒（fs）。对于单层石墨烯，在275 fs处的快速动力学过程是由于石墨烯激子的激发，而在1.4皮秒（ps）处的缓慢过程是由于等离子体激元热电子与石墨烯声子的相互作用。对于石墨烯-Ag纳米线杂化材料，等离子体激元诱导的热电子向石墨烯的转移时间尺度为534 fs，金属等离子体激元增强的石墨烯等离子体激元在可见光区的时间尺度约为3.2 ps.石墨烯-银纳米线杂化物可用于等离子体激元驱动的化学反应。这种石墨烯介导的表面增强拉曼散射基底与单层石墨烯或单个Ag纳米线单独驱动的反应相比，显著增加了由石墨烯-Ag纳米线杂化共同驱动的表面催化反应的概率和效率。这意味着石墨烯-Ag纳米线杂化物不仅可以导致高密度热电子的显著积累，而且由于强的等离子激元-激子耦合，还可以显著增加等离子激元到电子的转换效率。
2016-08-06 cond-mat.mes-hall
Effect of electron thermal conductivity on resonant plasmonic detection in the metal/black-AsP/graphene FET terahertz hot-electron bolometers
研究太赫兹辐射下石墨烯沟道场效应晶体管中二维电子气加热，发现横向热导率显著影响谐振等离激元探测响应度，需在优化探测器时考虑。
2023-03-15 cond-mat.mes-hall
Photocurrent in graphene harnessed by tunable intrinsic plasmons
石墨烯在红外和太赫兹中的光学特性可以通过将石墨烯图案化为具有亚波长特征尺寸的周期性超材料来定制和增强。在这里，我们展示了石墨烯纳米阵列中的偏振敏感和门可调光电探测。利用的长寿命的混合等离子体声子模式的电子密度振荡和基板（SiO2）的表面极性声子的耦合激发。它们的激发由s-极化导致的共振光电流的数量级大于p-极化，激发电子-空穴对观察到的光电流。等离子体探测器表现出光致温度增加高达四倍的可比2D石墨烯探测器。此外，由于光激发的混合等离子体声子和电子的衰变通道的差异，光电流符号在最新的纳米阵列中变得偏振敏感。我们的工作提供了一个路径的光敏和频率选择性光电探测器的基础上石墨烯的等离子体激元激发。
2013-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Plasmon-Driven Hot Electron Transfer at Atomically Sharp Metal-Semiconductor Nanojunctions
在纳米尺度上引导和定位光的最新进展暴露了超尺度等离子体激元器件的巨大潜力。在这种背景下，表面等离子体激元衰变为热载流子引发了各种应用，以提高能量收集，光催化和光检测的效率。然而，对等离子体激元热载流子产生，特别是金属-半导体界面处的转移的详细理解仍然是难以捉摸的。在本文中，我们介绍了单片金属-半导体（铝锗）异质结器件，提供了一个平台，研究表面等离子体衰变和热电子转移在原子尖锐的肖特基纳米结。栅控金属-半导体异质结器件的特点是在Al-Ge界面处的肖特基势垒高度的静电控制，使得热电子过滤成为可能。通过控制Ge带间电子转移导致负微分电阻，证明了等离子体激元驱动热电子注入的动量匹配和能量分布控制能力。
2020-06-15 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Ultrafast transport mediated homogenization of photoexcited electrons governs the softening of the $A_\mathrm{1g}$ phonon in bismuth
为了确定热载流子的非热输运对凝聚态能量耗散的决定性作用，我们对Si（111）上外延生长的$7-197 \mathrm{nm}$厚Bi（111）薄膜进行了时间分辨宽带飞秒瞬态反射率测量。我们监测的傅立叶振幅和相干$A_\mathrm{1g}$声子模式的中心频率的行为作为入射能量密度，膜厚度，和探测波长的范围内的$580 -700 \mathrm{nm}$。光激发之后的频率红移被用作确定受激载流子的有效分布的鲁棒量，该受激载流子支配Bi中相干$A_\mathrm{1g}$声子的位移激发机制。对于Bi膜高达$50 \mathrm{nm}$厚度的均匀激发，由于超快运输的热电荷载流子被观察到，由载流子穿透深度的$60 \mathrm{nm}$独立的总沉积的激光能量的限制。
2022-05-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
What's so Hot about Electrons in Metal Nanoparticles?
金属纳米颗粒是优良的光吸收剂。吸收过程产生高度激发的电子-空穴对，并且最近对利用这些热载流子用于太阳能和太阳能转换应用产生了兴趣。这篇Perspectives文章的目的是描述光子吸收产生的载流子的动力学和能量分布，以及对光子吸收机制的影响。我们还将讨论如何光谱可以用来提供洞察等离子体激元和分子共振之间的耦合。特别是，分析表明，选择的材料和形状的双光子晶体可以发挥至关重要的作用，热电子的产生和等离子体激元和分子之间的耦合跃迁。在具有连续电子光谱和短寿命的等离子体系统中检测甚至计算多体热电子过程是具有挑战性的，但同时从潜在应用和基础物理的角度来看也是非常有趣的。我们建议，发展这些过程的理解将提供一个途径，提高效率的等离子体激元诱导的荧光。
2017-06-11 cond-mat.mes-hall
The ultrafast dynamics and conductivity of photoexcited graphene at different Fermi energies
对于石墨烯的许多设想的光电应用来说，理解光激发后的亚皮秒载流子动力学以及对电导率的影响-光电导性是至关重要的。虽然这些主题已经使用各种超快实验和理论方法进行了研究，但关于光电导性的符号，额外电子-空穴对的产生和意义，特别是相关过程如何依赖于费米能量，已经提出了有争议和不完整的解释。在这里，我们提出了一个统一的和直观的物理图片的超快载流子动力学和光电导，结合光泵太赫兹探测测量的门可调石墨烯器件，使用玻尔兹曼方程的数值计算。我们区分两种类型的超快光致载流子加热过程：在低（平衡）费米能量（$E_{\rm F} \lesssim$ 0.1 eV的我们的实验）加宽的载流子分布涉及带间跃迁-带间加热。在更高的费米能量（$E_{\rm F} \gtrsim$ 0.15 eV）下，载流子分布的加宽涉及带内跃迁-带内加热。在某些条件下，对于低$E_{\rm F}$，可以产生附加的电子-空穴对（载流子倍增），而对于较高的$E_{\rm F}$，可以产生热载流子（热载流子倍增）。对于低（高）$E_{\rm F}$，所得光电导为正（负），这源于加热载流子分布对杂质屏蔽的影响，与主要由于杂质散射的DC电导率一致。这些见解的重要性突出的石墨烯光电探测器应用的影响的讨论。
2017-12-07 cond-mat.mes-hall
Strong spatial and spectral localization of surface plasmons in individual randomly disordered gold nanosponges
多孔纳米海绵，具有10纳米尺寸的韧带的三维网络，最近出现作为等离子体增强光谱和（光）催化的有前途的基板。实验和理论工作表明，表面等离子体局域化在一些热点模式作为其不寻常的光学性质的物理起源，但到目前为止，这种热点的存在还没有得到证明。在这里，我们使用散射型扫描近场纳米光谱对单个金纳米海绵揭示空间和光谱限制模式与10纳米的本地化长度映射的本地光密度的状态。高品质因数的个别热点超过40证明。近场强度波动的统计分析揭示了在强局域化制度的等离子体。所观察到的场局部化和增强使得这种纳米海绵成为从非线性光学到强耦合物理学的各种应用的吸引人的平台。
2018-05-08 cond-mat.mes-hall
Thousand-fold Increase in Plasmonic Light Emission via Combined Electronic and Optical Excitations
等离子体纳米结构中的表面等离子体增强过程和热载流子动力学对于揭示纳米尺度下的光-物质相互作用具有重要意义。使用等离子体隧道结作为支持电激发和光激发的局部表面等离子体的平台，我们报告了一个更大的（超过1000倍）的等离子体光发射在上转换的光子能量组合的电光激发下，分别与电或光激发。与所观察到的光谱的形式兼容的两种机制是等离子体激元诱导的热载流子和电子反斯托克斯拉曼散射的相互作用。我们的测量结果是在良好的协议与理论模型相结合的电光产生的热载流子通过非辐射等离子体激元激发和热载流子弛豫。我们还讨论了区分热载流子发射和反斯托克斯电子拉曼过程的相对贡献的挑战。在等离子体激元系统中观察到的阈值以上发射的这种增加可能在芯片上纳米光子切换和热载流子切换中开辟途径。
2021-06-23 cond-mat.mes-hall physics.optics
Hot carriers generated by plasmons: where are they are generated and where do they go from there?
本文提出了一个物理上透明的金属中光学和等离子体激元诱导热载流子产生的统一理论。分析表达式，估计载流子产生率，它们的位置，能量和运动方向。在审议的四种机制中：带间吸收、声子和缺陷辅助吸收、电子电子散射辅助吸收和表面碰撞辅助吸收（朗道阻尼），它是产生热载流子的最后一种，热载流子在光检测和光催化的实际应用中最有用。
2018-11-24 cond-mat.mes-hall physics.optics
Hot carrier dynamics in a dispersionless plasmonic system
利用泵浦-探测技术研究了宽波长无色散等离子体结构中的热载流子动力学，时间分辨率为45 fs。通过同时测量微分透射率和反射率，研究了直接激发和等离子体激元产生的热载流子对低能探测等离子体激元的作用。虽然对于热电子和等离子体激元产生的热电子，泵浦注量与衰减时间的依赖性是线性的，但是当泵浦与X对称点接近共振时，衰减时间随泵浦注量的平方而变化。800 nm简并泵浦-探测测量的衰减时间突出了表面（反射）和体（透射）机制的差异。对于不同的激发能，对应于热载流子弛豫的衰减时间在1 - 3 ps范围内。由等离子体到热载流子转换和电子-电子散射过程控制的上升时间对于热载流子和热等离子体激元激发情况为约200 fs，当泵浦与X对称点处的带间跃迁共振时增加到约485 fs。
2019-07-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Microscopic theory of ultrafast dynamics of carriers photoexcited by THz and near-infrared linearly-polarized laser pulses in graphene
通过求解微观动力学Bloch方程，研究了石墨烯中光激发载流子和非平衡声子的动力学行为。从激光场的泵浦和漂移效应以及相关的散射（包括库仑散射与动态屏蔽）明确包括在内。当抽运光子能量足够高时，漂移项的影响可以忽略不计，并且在所研究的线偏振激光脉冲中，在散射作用下建立了各向同性的热电子费米分布。然而，在具有低泵浦声子能量的情况下，漂移项是重要的，并且导致从电场到电子的净动量转移。由于这种净动量和占主导地位的库仑散射，漂移费米分布不同的静态电场下建立的被发现建立在几百飞秒。我们还表明，俄歇过程中只涉及密度矩阵的对角项的文献中调查的动态屏蔽是禁止的。然而，我们提出了一个俄歇过程涉及带间相干性，并表明它有助于载流子的动力学时，泵浦光子能量低。此外，还研究了线偏振光作用下动量各向异性分辨的热声子温度，揭示了其物理机制。
2013-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Femtosecond Photoexcited Carrier Dynamics in Reduced Graphene Oxide Suspensions and Films
我们报告了飞秒光激发载流子在单层还原氧化石墨烯片悬浮在水中，以及几层厚的膜沉积在铟锡氧化物涂层玻璃板使用泵浦-探测差分透射光谱在790 nm的超快响应。载流子弛豫动力学有三个组成部分：~200 fs，1至2 ps和~25 ps，所有这些都与泵浦能量密度无关。可以看出，分配给热光学声子的寿命的第二分量（1至2 ps）对于悬浮液中的石墨烯较大，而另外两个时间常数对于悬浮液和膜两者是相同的。三阶非线性极化率的值估计从泵探测实验获得的悬浮液的开孔Z扫描结果进行了比较。
2011-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Mid-Infrared Radiative Emission from Bright Hot Plasmons in Graphene
石墨烯中受激载流子的衰变动力学引起了广泛的科学关注，因为无隙狄拉克电子能带结构打开了常规材料中不允许的弛豫通道。我们报告费米能级依赖的中红外发射石墨烯起源于以前未观察到的衰变通道：热等离子体激元产生的光激发载流子。所观察到的费米能级依赖性排除了普朗克发光机制，并与光反转石墨烯中计算的等离子体发射光谱一致。明亮的热等离子体发射的证据进一步支持费米能级依赖和偏振依赖的共振发射从石墨烯等离子体纳米阵列在脉冲激光激发下。自发等离子体激元发射是一个明亮的发射过程，因为我们对实验条件的计算表明，在几千开尔文的温度下，自发产生的等离子体激元的光谱通量比黑体发射高几个数量级。在这项工作中，它表明，石墨烯等离子体激元的辐射效率的大幅增强，可以通过装饰石墨烯表面与金纳米盘，作为耦合输出散射体，并促进本地化的等离子体激元激发时，他们与入射的激发光共振。这些观测为探索超快和超亮中红外发射过程和光源奠定了基础。
2020-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Plasmonic Hot Electron Transport Driven Site-Specific Surface-Chemistry with Nanoscale Spatial Resolution
金属纳米结构附近电磁场的纳米尺度局域化是等离子体激元学的基础和应用。等离子体衰变不可避免的能量损失，最初被视为一种损害，现在已经扩大了等离子体应用的范围，以利用产生的热载流子。然而，这些热载流子的空间定位的定量理解，类似于电磁近场地图，一直难以捉摸。在这里，我们在空间上映射热电子驱动的还原化学与15纳米的分辨率作为时间和电磁场极化的函数，为不同的等离子体纳米结构。我们结合实验，采用六电子光回收过程，修改等离子体银纳米天线上的自组装单层的端基，从第一性原理计算的非平衡热载流子输运在这些系统中的理论预测。由此产生的本地化的反应区域，确定从高场区域的热载流子传输，铺平了道路，热载流子提取科学和纳米区域选择性表面化学。
2016-07-19 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Atomistic Theory of Plasmon-Induced Hot-carriers in Al Nanoparticles
铝纳米结构中局域表面等离子体激元（LSP）衰变产生的热电子和空穴在光电探测、光电探测等光电子器件中具有重要的应用潜力。在这里，我们提出了一个理论研究的热载流子生成铝纳米球使用最近开发的建模方法，结合了解决方案的宏观麦克斯韦方程与大规模原子紧束缚模拟。与标准的等离子体金属，如金或银不同，我们发现铝纳米颗粒中的热电子和空穴的能量分布几乎是恒定的所有允许的能量。只有在相对高的光子能量下，观察到接近费米能级的高能空穴和电子的产生速率的降低，这归因于抑制带间衰减通道的能带结构效应。我们还研究了热载流子性质对纳米颗粒直径和环境介电常数的依赖关系。从我们的研究中获得的见解可以为高效铝基热载流子器件的实验工作提供信息。
2025-10-31 cond-mat.mes-hall physics.optics
Interfacial Hot Carrier Collection Controls Plasmonic Chemistry
本文揭示了等离激元光催化器件中热载流子生成、输运与界面收集的相互依赖关系，发现器件性能由金属/电解质界面的热空穴收集主导，并证明[111]取向的高能d带空穴收集更高效，为等离激元光催化系统设计提供了新指导。
2023-07-18 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Near-Infrared plasmon induced hot electron extraction evidence in an indium tin oxide nanoparticle / monolayer molybdenum disulphide heterostructure
在这项工作中，我们观察等离子体激元诱导的热电子提取之间的异质结氧化铟锡纳米晶体和单层二硫化钼。我们研究的样品与超快差分传输激发样品在1750 nm的强烈局域等离子体表面共振的氧化铟锡纳米晶体和单层二硫化钼不吸收光。在1750 nm激发下，我们观察到二硫化钼在可见光范围内的激子特征，接近二硫化钼的激子。这种现象可以归因于等离子体激元激发时氧化铟锡纳米晶体和单层二硫化钼之间的电荷转移。这些结果是实现近红外等离子体材料用于光转换的第一步。
2022-07-17 cond-mat.mes-hall physics.optics
Generation of plasmonic hot carriers from d-bands in metallic nanoparticles
我们提出了一种方法来掌握众所周知的挑战，在金属纳米粒子的等离子体激元诱导的热载流子速率的d-波段的计算的贡献。我们概括了广泛使用的球阱模型的纳米粒子波函数平坦的d-波段使用的包络函数技术。使用费米的黄金法则，我们计算的热载流子的产生率后，由于从d-带状态到一个sp-带状态或从一个sp-带状态到另一个sp-带状态的过渡的等离子体激元的衰变。我们将此理论应用于半径为20~nm的球形银纳米粒子，并研究了热载流子速率对d带能量的依赖关系。我们发现，对于半径小于2.5nm的纳米粒子，热载流子的产生主要是由sp带态到sp带态的跃迁引起的，而对于较大的纳米粒子，热载流子的产生主要是由d带态到sp带态的跃迁引起的.
2020-02-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hot-Carrier Generation in Plasmonic Nanoparticles: The Importance of Atomic Structure
金属纳米颗粒对于等离子体增强的热载流子的产生是有吸引力的，这可以在光化学反应中利用。在这项工作中，我们使用第一性原理模拟分析了光子吸收、等离子体激元形成以及随后通过等离子体激元退相产生热载流子的相干飞秒动力学。我们预测了小金属纳米颗粒中的能量和空间热载流子分布，并表明热电子的分布对局部结构非常敏感。我们的研究结果表明，表面网站表现出增强的热电子产生相比，散装的纳米粒子。虽然分布的细节取决于颗粒的尺寸和形状，但作为一般趋势，较低配位的表面位点如角、边缘和{100}面表现出比较高配位的表面位点如{111}面或芯位点更高比例的热电子。因此，目前的结果表明，如何热载流子可以通过精心设计的原子尺度的结构，在纳米级系统进行定制。
2020-07-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Spin blockades to relaxation of hot multi-excitons in nanocrystals
纳米晶体中的基本电子物理过程，如载流子冷却、多激子产生、俄歇复合等的速率，通过监测最低激子带的瞬态占据来确定。基本假设是热载流子迅速弛豫到它们的最低量子能级。使用飞秒瞬态吸收光谱在CdSe/CdS纳米点，我们挑战这一假设。结果表明，在含有冷激子“旁观者”的纳米点中，\emph{only half of the photoexcited electrons}直接弛豫到带边，由于泡利不相容，其互补半峰被阻挡在激发态能级.完全弛豫仅在\textasciitilde 15 ps后发生，因为被阻挡的电子翻转自旋。这种新颖的自旋阻塞效应可能为多激子能量耗散的瓶颈机制提供了长期寻求的关键。
2018-10-07 cond-mat.mes-hall
Multiband Tunable Large Area Hot Carrier Plasmonic-Crystal Photodetectors
光电探测和光利用的光电功能依赖于半导体的带间激发，因此器件的光谱响应由其带隙决定和限制。一种不受这种限制的新方法是收集由金属-半导体结附近的等离子体共振弛豫产生的高能电子。在这种结构中，探测器的光电和光谱响应可以通过定制金属结构的拓扑结构来设计，这在太阳能收集和光电探测中具有巨大的应用。充分利用基于热电子的光电子学还需要一个平台，将其奇异的光谱能力与大规模制造和高性能相结合。在这里，我们报告了用于热电子光电探测的大面积、低成本准3D等离子体晶体（PC）的第一个实现，展示了VIS-NIR中的多波段选择性和前所未有的70 mA/W的响应率。
2014-06-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Wide-Band Nano-Imaging of Plasmon Dispersion and Hotspots in Quasi-Free-Standing Epitaxial Graphene
我们报告了使用散射扫描近场光学显微镜（S-SNOM）在宽光谱范围内观察石墨烯等离子体干涉条纹，该显微镜采用了一组可广泛调谐的量子级联激光器。我们使用等离子体激元干涉测量石墨烯等离子体激元的色散曲线超过一个数量级的等离子体激元波长，从$λ_{sp}$ ~140到~1700 nm，并提取电子费米能量为298 $\pm$ 4 meV的氢嵌入单层外延石墨烯在SiC上。此外，我们证明了波长可调的石墨烯等离子体反射“热点”在单层/双层界面的外观。这项工作证明了宽带纳米成像精确测量石墨烯的电性能和空间控制等离子体反射聚焦的能力。
2018-05-25 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Revealing the phonon bottleneck limit in negatively charged CdS quantum dots
本研究通过理论与实验结合，在无空穴的带负电CdS量子点中揭示了声子瓶颈限制的电子冷却时间尺度约为100 ps，为热电子寿命上限和能量收集速率下限提供了直接证据。
2025-01-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hot-electron dynamics in plasmonic nanostructures
本综述聚焦等离子体纳米结构中的热电子动力学，阐述其产生机制、理论与实验研究方法，以及相关效应在多领域的应用，为相关未来技术发展提供基础支撑。
2023-12-19 cond-mat.mes-hall physics.optics
Engineering the directionality of hot carrier tunneling in plasmonic tunneling structures
针对隧穿MIM结的光电压生成机制，研究人员构建金/铂电极的不对称等离子体MIM结构，证实等离子体衰减可诱导热载流子隧穿的方向性及对应开路光电压极性，为光电探测器件设计提供新思路。
2023-05-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
On-chip ultrafast plasmonic graphene hot electron bolometric photodetector
我们研究了基于热载流子光测热效应的波导集成等离子体石墨烯光电探测器，其特征在于同时具有数百AW-1量级的高响应度和100 GHz量级的高速。我们发展了一个理论的热辐射效应起源于带的非抛物性的石墨烯和估计的响应度由于热辐射效应被证明显着超过响应度的共存的光电导效应，从而令人信服地证明了热辐射效应的主导地位。基于该理论，我们提出了一种新的检测器配置的基础上的混合波导，允许在短距离内的石墨烯的有效吸收，随后的电导率的大的变化。这些结果证明了石墨烯在高速通信系统中的潜力。
2020-02-10 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
