Mechano-freezing of the ambient water
拉曼光谱检查的25摄氏度的水冻结在压缩下显示从1.35 GPa到0.86 GPa的转变后，冰形成在持续的体积变化。该跃迁与高频声子（Omiga_H ~ 3120 cm-1）的轻微蓝移和低频声子（Omiga_L ~ 200 cm-1）的产生有关。在液相和固相中，增加的压力使Omiga_H软化而Omida_L变硬，这表明在液体和固体水中都存在电子对间排斥。
2013-10-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Cascade Freezing of Supercooled Water Droplet Collectives
表面结冰影响许多技术过程的安全和性能。以前的研究主要研究单个液滴的冷冻。在冷冻过程中多个液滴之间的相互作用研究较少，特别是在纳米结构的疏冰表面上，尽管它的实际重要性，因为水滴从来没有孤立地出现，而是成群出现。在这里，我们表明，冻结的过冷液滴导致自发自加热，并诱导强烈的蒸发。由此产生的，快速传播的蒸汽前锋立即级联冻结相邻的过冷液滴到达他们。我们提出的解释是，作为蒸汽接近冷相邻的液滴，它可以导致局部过饱和和形成的空气中的微观冰晶，作为冻结成核网站。该机制的顺序触发和传播导致整个液滴集合的快速冻结，从而导致纳米织构化表面的冰覆盖。尽管在低压环境中观察到级联冻结，但它引入了一种意想不到的冻结传播途径，这对于合理设计的疏冰表面的性能至关重要。
2018-12-10 cond-mat.soft physics.flu-dyn
X-ray Microscopy Study of Freezing Sessile Droplets
Ulsan National Institute of Science and Technology（蔚山科学技术院）；Pohang University of Science and Technology（浦项工科大学）
本研究通过X射线显微成像揭示了冻结液滴尖角与基板温度及气泡形成的关系，验证了三相边界角的几何理论。
2025-11-25 cond-mat.soft
Drop freezing: fine detection of contaminants by measuring the tip angle
在这封信中，我们表明，冻结水滴的形状对杂质的存在很敏感。我们测量在冷板上冻结的水滴的顶角。我们的图像分析方法，这表明从纯水中的盐（NaCl），聚合物（PEG）和表面活性剂（TTAB）的浓度分别开始在$10^{-6}$，$10^{-4}$和$10^{-6}$ M的溶液中的偏差稳健地捕获的尖端角的细微变化。该方法可以适用于便携式水纯度测试仪，但这项工作也强调了水冷冻的复杂性，因为它受到痕量杂质浓度的影响。
2020-02-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Freezing of a Liquid Marble
在这项研究中，我们提出了第一次的观察冻结液体大理石。在实验中，液体弹珠轻轻地放置在热电冷却器（TEC）的冷侧，然后记录和表征形态变化。注意到这些液体大理石经历了从球形到飞碟形形态的形状转变。观察到的液体弹珠的冻结动力学是非常不同的冻结水滴在超疏水表面上。例如，在冻结的水滴上出现的尖端对于冻结的液体大理石是无法观察到的。最后，我们强调了一个可能的解释所观察到的形态。
2012-07-03 cond-mat.soft
How does confinement in nano-scale pores change the thermodynamic properties and the nature of phase transitions of water?
我们分析了限制在纳米孔中的水样品的热力学，并证明，虽然冻结温度可以显着降低，抑制冰成核导致冻结温度降低是一个真正的宏观效应，而不是微观相互作用的结果。凝固转变本身是一种真正的集体现象，由宏观序参量（孔内远离孔壁的液体的几乎均匀的密度）以与本体液体完全相同的方式描述。受限液体和本体液体的热力学性质可以用宏观热力学来描述，并且通过适当地包括由固液边界施加的附加拉普拉斯压力而容易地相互关联。
2012-06-15 cond-mat.soft
Freezing-induced topological transition of double-emulsion
本文研究W/O/W双重乳液的冻结过程，发现包裹油滴由外向内冻结会对内部水滴施加张力，引发从W/O/W到O/W的拓扑转变，并确定内部液滴临界尺寸约为19 μm，低于该尺寸时双重乳液保持稳定。
2024-01-31 cond-mat.soft
Thermodynamics of interface in the freezing of colloidal suspensions: from macroscale to the microscale
冰透镜效应在冻胀研究中一直存在争议。通过阐明界面处的力学平衡和热力学平衡，我们提出了从宏观尺度到微观尺度的水/冰界面的胶体悬浮液的冻结热力学。克拉珀龙方程的应用证实了在宏观尺度和微观尺度通过曲率效应。界面处的热力学表明，冰的透镜化/带状化是由孔隙冰的生长引起的，由临界曲率过冷度决定，而不是由冻结边缘的临界断裂决定。研究还表明，在水/冰界面前的颗粒层中多孔结构的堆积状态决定了冰的透镜化行为。本文的研究结果与以往胶体悬浮液冷冻的研究结果不同，对这一领域的研究具有一定的指导意义。
2017-03-23 cond-mat.soft
Solute effects in confined freezing
冻结介质中液态水的存在会影响土壤的强度、冻胀的生长、植物的生命和微生物的活动，或者寒冷地区基础设施的耐久性。如果禁闭对冻结的影响是众所周知的，那么水永远不会纯净，自然会发现降低冰点的溶质，而且，禁闭和溶质的结合也知之甚少。我们成像的冻结动力学的水在一个模型多孔介质与各种盐（KCl）浓度。我们发现，冻结前，最初由于限制不均匀，驱动盐富集在剩余的液体，进一步降低其凝固点。约束和溶质具有协同效应，导致更大的糊状层和更大的凝固点降低。这些结果将有助于理解水在冻结多孔介质中的分布，溶质在土壤中的沉淀和再分布，以及建筑材料和生物的耐低温性。
2019-07-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On the Nature of Freezing/Melting Water in Ionic Polysulfones
通过差示扫描量热法（DSC）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和分子动力学（MD）模拟研究了磺化聚砜在不同离子含量下的水合行为。实验证据表明，在相当的离子含量下，沿着聚合物主链的离子基团之间的间距可以显著影响聚合物中存在的熔融水的量。当我们只考虑能与四个相邻水分子形成氢键的水分子作为熔融水时，分子动力学模拟结果与实验数据吻合较好。因此，通过DSC测量的水的状态可以被描述为“聚集”（或块状）的熔融组分，和“孤立”的非熔融部分。使用该物理图像，具有更多聚集离子的聚合物具有更高的熔融水含量，而具有相同离子含量但具有更多分散离子的聚合物具有更低的熔融水含量。因此，离子应该被很好地分散以使离子聚合物膜中的本体状水的量最小化。
2021-07-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effects of Asymmetric Cooling and Surface Wettability on the Orientation of the Freezing Tip
对水滴在聚合物楔形体裸露表面和超疏水表面上的冻结过程进行了实验和计算研究。二维数值计算的瞬态温度场在一个冷冻的聚合物楔表明，从液滴通过与楔的热接触区域的热通量的方向显着不同的楔表面的法线。这是最近观察到的液滴不对称冷却的物理原因。提出了一种新的近似计算模型，该模型考虑了液滴中水冻结前沿的可变面积。这个模型给出了一个定量的估计更快的冻结液滴在裸露的表面上。数值计算结果与室内实验结果吻合较好。在实验中监测了结晶前沿的速度和液滴变形，包括所谓的冻结尖端的形成。冻结锥轴的方向似乎是明显不同的情况下，裸露的和超疏水楔形表面。这种偏差的原因是，冻结锥轴的方向是由热通量的局部方向控制。对于疏水楔形表面，冷冻尖端与垂直方向的偏差较小，因为减小的热接触面积减小了楔形表面处的热通量方向的影响。
2023-01-10 cond-mat.soft
Calculation of a temperature-volume phase diagram of water to inform the study of isochoric freezing down to cryogenic temperatures
相图对于材料热力学的应用和解释是不可或缺的，没有一个比水及其许多冰相的常见温度-压力图更普遍。受等容热力学最新进展的启发，我们在这里采用一个简单的凸包方法来有效地计算更新的温度-体积相图的水和五个固体多晶型物从现有的亥姆霍兹自由能数据。我们继续强调这个T-V图和传统的二元温度-浓度（T-x）图之间的基本相似性，提供各种三相不变反应的体积坐标（例如，“受限”或“体积”共晶，包晶等）。在等容或受限条件下纯水的相之间发生的，并计算冰Ih的相分数随温度沿实验等容冻结的多个感兴趣的等容线的演化。这项工作提供了一个必要的基线，在此基础上扩展到低温等容冷冻的研究，在热力学计量学，cryovolcanism和低温保存的潜在应用。
2022-05-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
Unique shape changes during freezing of a nanofluid droplet
了解纳米流体液滴冻结过程中的动力学从基础和实用的角度来看是非常重要的。虽然水滴的冻结已经被广泛研究，但关于冻结纳米流体液滴的特性的信息很少。在这里，我们报告了在纳米流体液滴的冷冻过程中观察到的独特形状变化。我们发现，冷冻的纳米流体液滴的顶部呈现出平坦的平台形状，而不是在冷冻的去离子水滴上形成尖头，并且这种平台随着纳米颗粒浓度的增加而变得更大。我们归因于这种特征的形状变化，以向外Marangoni流，从液滴内部的液体移动到其顶点，从而产生的体积重新分配和形状的变化。此外，我们还观察到在纳米流体液滴的冷冻过程中形成的颗粒环图案，这类似于在具有分散颗粒的水滴的蒸发过程中发生的众所周知的咖啡污渍现象。我们相信我们报道的现象不仅具有根本的意义，而且在纳米流体的冷冻储能和开发基于纳米流体的新的微加工方法方面具有潜在的应用。
2017-12-12 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Polymer-Regulated Freezing of Water Droplets Revealed by Synchrotron X-ray Imaging and Raman Spectroscopy
Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)（蔚山科学技术院）；Korea Polar Research Institute (KOPRI)（韩国极地研究所）；Pohang Accelerator Laboratory, Pohang University of Science and Technology (POSTECH)（浦项科技大学波项加速器实验室）；UNIST Research Center for Soft and Living Matter, Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)（蔚山科学技术院软体与生命物质研究中心）
通过同步辐射X射线和拉曼成像，研究了聚乙烯醇（PVA）溶液液滴冻结过程中聚合物浓度对尖端抑制、气泡捕获和内部结构的影响，揭示了冻结诱导的聚合物分离机制。
2026-05-31 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Intermolecular forces at ice and water interfaces: premelting, surface freezing and regelation
使用Lifshitz理论，我们评估范德华力在冰和水的界面的作用。结合测量的结构力的结果，从计算机模拟开发的预熔膜的表面自由能的定量模型。这个输入是采用润湿理论的框架内，使我们能够定性预测准液体层厚度的行为作为环境条件的函数。我们的结果强调了蒸汽压的重要性。的冰蒸汽界面示出，表现出只有不完全的预融，但这种情况可以转移到一个完整的表面融化以上的水饱和度的状态。所获得的结果也服务于评估的作用，地下冻结在水蒸气界面，我们表明，分子间力有利于地下冰成核仅在水不饱和的条件下。我们表明，在环境压力下的冰再结晶可以解释为一个毛细管冻结的过程，而不需要调用的散装压力融化的行动。我们的范德华力的结果被利用，以衡量分散相互作用的经验点电荷模型的水。
2022-11-11 cond-mat.soft physics.ao-ph physics.app-ph
Confinement effects on protein stability in a freezing water environment
University of Pamplona（潘普洛纳大学）；Instituto de Física de Líquidos y Sistemas Biológicos (CONICET-UNLP)（液体与生物系统物理研究所 (CONICET-UNLP)）；Universidad Nacional Arturo Jauretche（阿图罗·豪雷切国立大学）；Universidad Nacional de La Plata（拉普拉塔国立大学）；Universidad Tecnológica Nacional, Facultad Regional La Plata（国家技术大学，拉普拉塔地区学院）
研究蛋白质在冷冻水环境中的行为，用分子动力学模拟，通过验证液固转变、主成分分析等揭示冰形成对蛋白质构象空间的影响及水结构对蛋白质稳定性的作用。
2026-07-16 cond-mat.soft physics.bio-ph
An Investigation of Laboratory-Grown "Ice Spikes"
我们已经研究了10-50毫米长的“冰钉”的形成，当水凝固时，冰钉有时会出现在水的自由表面。通过在不同条件下冷冻水，我们测量了冰钉形成的概率作为以下因素的函数：1）冷冻室中的空气温度，2）冷冻室中的空气运动（其促进蒸发冷却），3）水中溶解的盐的量，以及4）冷冻容器的尺寸、形状和组成材料。我们发现，当空气温度接近-7摄氏度，水是纯净的，冷冻室中的空气是流动的时，冰穗形成的可能性最大。即使是少量的溶解固体也会大大降低冰峰形成的可能性。在最佳条件下，普通冰块托盘中大约一半的冰块会形成冰钉。在这些观测的指导下，我们研究了巴利-多尔西冰钉形成模型。在这个模型中，凝固过程中的密度变化迫使过冷水通过中空的冰管，在那里它在边缘冻结以延长管。我们认为，水中任何溶解的固体都倾向于集中在生长的冰钉的尖端，并抑制其生长。这可以定性地解释观察到的冰钉不容易形成使用水含有甚至少量的溶解固体。
2003-10-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Data-driven ANN model for estimating unfrozen water content in the thermo-hydraulic simulation of frozen soils
本研究整合了一个数据驱动的模型，用于估计未冻水含量到冻土的热-水耦合模拟。采用人工神经网络（ANN）开发此数据驱动模型，使用文献中的数据集。此后，开发了一种数值算法，以实现数据驱动的模型到热工水力模拟。在数值算法中，首先根据冻结温度区分冻结区和未冻结区，其中冻结节点处的未冻结水使用人工神经网络模型更新。随后，离散的水力学和热力学方程的顺序和迭代求解使用牛顿-拉夫森方法，直到温度和未冻水含量同时满足公差。通过水平和垂直冻结实验验证了该算法的可靠性。计算的温度、总水量、未冻水和冰含量的变化与实测数据吻合较好。冻土的一些关键功能，如水的迁移和冰的形成，并在总含水量的增加，再现了开发的算法。此外，人工神经网络模型和现有的经验公式之间的比较确定未冻水含量表明，人工神经网络模型提供了更好的性能。
2025-08-03 cond-mat.soft
Role of Nanoscale Interfacial Proximity in Contact Freezing in Water
接触冻结是大气冰成核的一种模式，其中干冰成核颗粒（INP）与水滴之间的碰撞导致显著更快的异相成核。然而，这种增强的分子机制仍然是一个谜。虽然早期的研究将其归因于碰撞引起的瞬态扰动，但最近的实验指出了INP和自由界面的纳米级接近的关键作用。通过模拟两个模型的水状四面体液体的INP支持的纳米膜内的冰的异质成核，我们表明，这种纳米级的接近是足够的诱导速率增加与接触冷冻实验中观察到的那些相称，但只有当自由界面有一个趋势，以提高均匀的成核。水被怀疑具有后一种性质，称为表面冻结倾向。因此，我们的研究结果建立了接触成核过程中表面冻结倾向和动力学增强之间的联系。我们还观察到，更快的成核通过一种机制进行明显不同于经典的异质成核，涉及沙漏形晶核的形成，构思在任何一个接口，并具有较低的自由能的形成，由于纳米级接近的接口和调制的自由界面结构的INP。除了提供有价值的见解接触成核的物理，我们的研究结果可以帮助提高实验中的异质成核率测量的准确性，并在推进我们的理解冰成核不均匀的表面，如有机，聚合物和生物材料。
2021-01-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.ao-ph
Stress accumulation around ice in a temperature gradient
当材料冻结时，它们经常由于冰的生长而受到损坏。虽然这种损害通常归因于水在冻结时的体积膨胀，但它通常是由水对冰晶生长的吸力驱动的。这些额外的水的冻结会导致压力的大量积累。在这里，我们研究这个过程中，通过生产一个稳定的冰/水界面在一个受控的温度梯度，并测量的约束边界的变形。变形场的分析揭示了施加到具有$\mathcal{O}(μ\mathrm{m})$分辨率的边界的应力。在全球范围内，随着液态水被输送到更深的过冷区域，应力会随着时间的推移而稳步增加。在局部，应力增加，直到冰的生长被限制应力停止。根据Clapeyron方程，局部极限应力与局部过冷度成正比。这些结果与晶体生长的结晶压力和液-液相分离过程中的冷凝压力密切相关。
2021-10-11 cond-mat.soft
Damage due to Ice Crystallization
本研究通过结冰实验发现，部分水饱和介质中封闭液态包裹体的形成与冻结会产生高压导致材料破裂，并基于热力学定量解释了结晶压力，提出改变润湿性可避免损伤。
2024-11-11 cond-mat.soft physics.app-ph
Interplay between freezing and density anomaly in a confined core-softened system
本文用计算机模拟研究了禁闭对具有各向同性核软化势的系统密度异常的影响，这种势用于定性描述水和其它一些液体的异常行为。我们发现，沿等容线$ρ=0.5$的密度异常区的最高温度不依赖于孔隙宽度。结果表明，窄缝孔宽度的减小导致结晶温度的升高，从而导致局部密度分布主要受颗粒-壁面相互作用的控制，从而导致密度异常的降低。
2019-10-25 cond-mat.soft
Deformation of hydrogel during freezing
本研究针对琼脂水凝胶液滴定向冷冻的形变问题，通过实验发现其因粘弹性聚合物基质阻碍未冻部分形变而主要沿温度梯度伸长，推导的假设平面冷冻前沿等条件的模型与实验吻合，且适用于不同形状的水凝胶。
2024-10-09 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Characterizing hydrogel behavior under compression with gel-freezing osmometry
本研究开发凝胶冻结渗透压法（GelFrO），仅用微量样品测量水凝胶在宽含水量范围内的压缩力学响应与渗透压，发现幂律行为并关联分形结构，提出更新本构模型。
2024-07-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Supercooled water confined in a metal-organic framework
在150 ~ 235 K之间所谓的“无人区”内，大量水的结晶是不可避免的。预测在该区域发生的水的玻璃状冻结和液体到液体的转变可以通过将水限制在纳米尺寸的孔中来研究。在这里，我们报告的分子动力学的金属有机框架的孔隙内的水使用介电光谱。检测到的过冷水的温度依赖性动力学与无人区边界外报告的散装水相匹配。在限制中，形成了一种不同类型的水，但仍在经历具有相当大的分子协同性的玻璃化转变。在水中似乎存在两种不同的长度尺度：较小的一种，约为2 nm，是控制玻璃态冻结的协同长度尺度，而较大的一种（> 2 nm），表征了产生具有独特动力学性质的“真正”水所需的氢键网络的最小尺寸
2020-09-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Thermotropic Phase Transition in an Adsorbed Melissic Acid Film at the n-Hexane - Water Interface
本文用X射线反射法和同步辐射漫散射法研究了在正己烷和氢氧化钾水溶液（pH=10）界面上的蜂花酸吸附膜的可逆热致相变。实验数据表明，界面“冻结”转变不仅伴随着吉布斯单层的结晶，而且还伴随着在~300埃厚的吸附膜中形成平面近晶结构;该结构由~50埃厚的层形成。
2017-10-26 cond-mat.soft
How ice grows from premelting films and water droplets
在接近三相点时，冰的表面被一层薄薄的液体层（所谓的准液体层）覆盖，这层液体层对冰的生长和融化速率有着至关重要的影响。实验探针不能观察到这层以下的生长过程，气相沉积生长的经典模型不考虑预熔膜的形成。在这里，我们开发了一个介观模型的液膜介导的冰的增长，并确定各种由此产生的增长制度。在低饱和度下，冻结通过阶地扩展进行，但是被掩埋的固体的运动通过液体传递到外部液体-蒸汽界面。在较高的饱和度下，水滴凝结，下面形成一个大的陨石坑，并且在水滴下面进行冻结而无法检测。我们的方法是一个一般的框架，自然模型冻结接近三相共存，并提供了冰的生长和融化的第一原理理论，这可能被证明是有用的地球科学。
2021-01-21 cond-mat.soft physics.ao-ph physics.chem-ph
Dynamical mechanism of antifreeze proteins to prevent ice growth
藻类、昆虫和鱼类在低于正常冰点的温度下生存的迷人能力是由抗冻蛋白（AFP）实现的。这些是表面活性分子，与扩散的水/冰界面相互作用，从而防止完全固化。我们提出了一个新的动力学机制，这些蛋白质如何抑制水的冻结。我们应用Ginzburg-Landau型方法来描述两组分体系（冰，AFP）的相分离。自由能量密度涉及两个领域：一个是低AFP浓度的冰相，另一个是高AFP浓度的液态水。冰的时间演化揭示了在AFP存在下由相分离产生的微观结构。我们观察到一个更快的集群的前冰结构连接到一个锁定的晶粒大小的行动AFP，这是一个基本上是动态的过程。额外的水分子的吸附被抑制，冰粒的进一步生长停止。冰和水之间的界面能降低，允许AFP形成更小的临界冰核。与磁性材料中的磁滞现象类似，我们观察到一种热力学磁滞现象，导致凝固点降低与实验一致的非线性密度依赖性。
2014-07-24 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
How does gravity influence freezing dynamics of drops on a solid surface
水滴结冰是我们日常生活中常见的现象。在自然场景和工业生产中，不同的表面倾角会给冻结液滴带来不同的变形和冻结动力学。我们探讨冻结的悬垂和固着液滴在不同的键数制度。通过考虑液滴形态、冻结前沿动力学和冻结时间，分析了重力对液滴冻结过程的影响。结果表明，重力可以通过改变初始液滴的形状来显著影响液滴的冻结过程，从而分别导致悬垂液滴和固着液滴的扁平或伸长。我们发现，液滴的初始几何形状是最重要的参数，它完全控制液滴冻结。尽管在初始液滴形状的显着差异，一些显着的相似之处已被发现为悬垂和固着液滴在小和大的邦德数。冻结液滴的最终高度与其初始高度成线性比例。冰-液-气接触线的时间演化再现幂律$t^{0.5}$，但明显快于Stefan 1-D结冰锋传播。因此，冻结液滴的时间比Stefan模型预测的要快，并且发现它通过简单的幂律依赖于初始液滴高度和基底半径。
2022-10-04 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Interface limited growth of heterogeneously nucleated ice in supercooled water
非均质冰的生长表现出最大的冻结速率之间的竞争所产生的动力学和热力学驱动力之间的固体和液体状态。在这里，我们使用分子动力学模拟来阐明这种竞争的原子的细节，专注于沿二次棱柱方向的界面区域中的水的性质。当将界面水分子转化为冰的效率（统称为附着动力学）最大时，晶体生长速度最大化。我们发现，在沿着原子粗糙表面的凹进区域中接触中间冰层的水分子更有可能直接冻结。在大的过冷度下，固体表面的粗糙度增加，因此对冰的生长速率起着重要的限制作用，因为水分子无法整合到越来越深的表面口袋中。这些结果提供了深入了解的分子机制，在许多生物和大气过程中是重要的固相自组装。
2013-12-30 cond-mat.soft
Corresponding states for mesostructure and dynamics of supercooled water
众所周知，水在冻结时会膨胀，这是由液体在接近其冻结温度的温度下的负膨胀系数所预示的。这些行为，以及许多其他的，反映了当地四面体安排的水分子和熵的影响，反对it. Here，我们提供的理论分析，这种竞争的介观影响，平衡和非平衡，包括介导的接口。与一般的缩放参数支持的模拟结果，并与减少单位，阐明相应的状态，我们推导出一个相图散装和承压水和类水材料。对于水本身，相应的状态涵盖150 K至300 K的温度范围和1 bar至2 kbar的压力范围。在这种情况下，有两个可逆的凝聚相-冰和液体。在平衡之外，存在不可逆的多晶现象，即，一个以上的玻璃相，反映了动态逮捕的粗化冰。温度-时间曲线的推导来表征不同阶段的时间尺度，并解释不同的类水系统的对比动力学行为。
2015-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Pressure Effects in Supercooled Water: Comparison between a 2D Model of Water and Experiments for Surface Water on a Protein
在大量水中的实验证实了具有不同密度的水分子的两种局部排列的存在，但是，由于在低温$T$下不可避免的冻结，不能确定这两种排列是否在两个阶段中分离。为了避免冻结，新的实验测量了蛋白质表面上低$T$时的水动力学，发现了从高$T$时的非阿耳忒弥斯状态到低$T$时近似阿耳忒弥斯状态的交叉。受这些实验的启发，Kumar等人[Phys. Rev. Lett. 100，105701（2008）]通过Monte Carlo模拟和平均场计算，研究了在水的细胞模型中动态交叉与两个液相共存的关系，并预测：（i）动态交叉是等时的，即交叉时间$τ_{\rm L}$的值近似与压力$P$无关;（ii）低- $T$状态的Arrhenius活化能$E_{\rm A}(P)$随着$P$的增加而降低;（iii）$τ$达到固定宏观时间$τ^*\geq τ_{\rm L}$时的温度$T^*(P)$随着$P$的增加而降低;特别地，这对于$τ=τ_{\rm L}$达到固定宏观时间时的交叉温度$T_{\rm L}(P)$也是如此。在这里，我们将这些预测与最近的准弹性中子散射（QENS）实验进行比较。Q. Chu { \it等}在不同的$P$值下对水合蛋白质的影响。我们发现，实验与这三个预测一致。
2008-10-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Segregation in aqueous methanol enhanced by cooling and compression
研究了甲醇-水混合物在宽浓度范围内的分子分离随温度和压力的变化。从中子衍射和分子动力学模拟得到的簇分布表明，当混合物被冷却或压缩时，分离显著增强。这种演变对更大的分子异质性的混合物占所观察到的变化，在水-水的径向分布函数，也有迹象表明，在拓扑结构的水集群的变化。所观察到的行为是一致的接近上临界溶液点。这样的一个点似乎是“隐藏”在冻结线之下，从而排除了对双流体区的观察。
2004-12-16 cond-mat.soft
The planar interface instability during freezing of a polymer solution: Diffusion-controlled or not?
聚合物溶液的冻结已经从许多方面进行了广泛的研究，特别是复杂斑图形成。胞状/枝晶的微观结构被认为是扩散诱导的M-S不稳定性类型。然而，聚合物作为杂质在水中的存在与小离子的存在显著不同。聚合物溶液定向凝固过程的瞬态定量研究还存在一些问题。首次观察了聚合物溶液和典型离子溶液在单向凝固过程中的平面不稳定性行为，揭示了它们在瞬态平面不稳定性过程中S/L界面形貌随时间的斑图形成规律，并进行了比较.实时观察发现，聚合物溶液在平面不稳定性过程中表现出全局不稳定模式，而不是离子溶液中常见的局部不稳定模式。应用W-L模型定量描述了离子/聚合物溶液中溶质反冲的变化。发现W-L模型只能再现离子溶液而不能再现聚合物溶液的溶质反冲，这表明了聚合物溶液凝固背后的复杂物理过程。本文对聚合物溶液和离子溶液的定向凝固过程进行了对比，为聚合物溶液的定向凝固行为提供了理论依据。
2020-12-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Impurity mediated nucleation in hexadecane-in-water emulsions
我们报告了详细的成核研究的液体到固体的转变十六烷使用近单分散的十六烷在水中的乳液。仔细考虑等温和非等温冻结的动力学显示偏离经典成核理论的预测，如果一个假设的乳液液滴人口是均匀的。以前也观察到类似的偏离。作为一种解释，我们提出了一个新的论点的基础上动态生成的液滴异质性介导的移动杂质。这一建议与现有数据非常吻合。
1998-11-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Freezing of sessile droplet and frost halo formation
本文研究挥发性固着液滴冻结时的霜环形成机制，通过蒸发与凝结通量分析揭示湿度、挥发性和基底热导率对霜环演化及冻结时间的影响。
2023-12-06 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Optical Kerr effect of liquid and supercooled water: the experimental and data analysis perspective
本文通过改进OKE实验与拟合去卷积方法，获得了液态及过冷水的高质量动力学数据，并比较多种理论模型，发现示意性模式耦合模型对水动力学描述最为严格完整。
2014-06-20 cond-mat.soft
Dynamical Transitions of Supercooled Water in Graphene oxide Nanopores: Influence of Surface Hydrophobicity
采用分子动力学模拟研究了氧化石墨烯纳米孔中强约束水和轻度过冷水的动力学交叉现象。在相反的研究，禁闭是用来研究散装水的性质，我们感兴趣的是在没有任何散装水的情况下，强承压水的动态过渡。氧化石墨烯表面的物理化学性质对动态转变的影响是通过改变疏水性的程度上的限制表面上放置在10埃的表面间分离，。所有的动力学量显示一个典型的放缓的温度从298到200 K降低，然而，过渡的性质是一个不同的功能的表面类型。在237 K的交叉温度下，亲水区和疏水区之间的水在扩散系数和旋转弛豫时间上表现出从强到强的动力学转变，在238 K时，$α$弛豫时间表现出从弱到强的动力学转变.所观察到的交叉温度远高于本研究中使用的SPC/E水模型的凝固点，表明这些动态转变可以发生在没有大体积水的情况下，在强约束下的温和过冷。相比之下，限制在亲水性孔隙中的水在整个温度范围内显示出单一的Arrhenius能垒。我们的研究结果表明，除了限制，表面的性质可以发挥关键作用，在确定水的动力学过渡过冷。
2020-03-06 cond-mat.soft
Properties of hydrogen bonded network in ethanol-water liquid mixtures as a function of temperature: diffraction experiments and computer simulations
新的X射线和中子衍射实验已经进行了乙醇-水混合物作为一个功能的温度降低，这样的衍射数据，现在可以在整个组成范围内。广泛的分子动力学模拟表明，应用全原子间相互作用势是足够的洞察氢键网络结构，以及它的变化冷却。各种工具已被用于揭示有关氢键的细节，如确定氢键受体和供体网站，计算集群大小分布和集群拓扑结构，以及计算拉普拉斯光谱和分形维数的网络。结果发现，5元氢键环占主导地位的乙醇含量高达70%，在室温下，浓度环结构几乎消失。渗透已经得到了特别的关注，因此可以表明，在低温下，接近冰点，甚至含有90%乙醇的混合物也具有3D渗透网络。此外，即使在室温下，水子网络也会发生渗透，在50%乙醇附近发生渗透转变。
2021-04-06 cond-mat.soft
Frozen Cheerios effect: Particle-particle interaction induced by an advancing solidification front
本文研究了冻结过程中水-冰界面附近粒子的相互作用，发现导热性高于水的粒子吸引聚集（冻结Cheerios效应），低于水的粒子分离，且相互作用取决于凝固前沿速度和热导率失配。
2025-03-28 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Ephemeral ice-like local environments in classical rigid models of liquid water
尽管在过去的50年里做出了巨大的努力，但水的模拟仍然面临着重大的挑战和悬而未决的问题。在室温和压力下，水分子的集体分子相互作用和动力学可以形成局部结构排列，这些排列对于分类来说是不平凡的。在这里，我们采用了一种基于原子位置平滑重叠（SOAP）的数据驱动方法，使我们能够比较和分类广泛使用的经典模型如何代表液态水。宏观上，所得到的结果是合理的水热力学观测值的基础上。在微观上，我们直接观察到如何瞬态冰状有序环境可能动态/统计地形成在液态水，甚至在冻结温度以上，通过比较SOAP光谱不同的冰结构与模拟的液体系统。这证实了最近的从头计算为基础的计算，但也揭示了如何出现短暂的局部冰状环境中的液体水在室内条件下可以捕获的经典水模型。
2022-04-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Freezing-Melting Mediated Dewetting Transition for Droplets on Superhydrophobic Surfaces with Condensation
Tianjin University（天津大学）
本研究提出冻结-融化策略，实现超疏水表面液滴从Wenzel到Cassie-Baxter状态的去湿转变，分析了冷凝引发的湿性转变及不同表面结构对液滴行为的影响。
2026-02-02 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Homogeneous ice nucleation at moderate supercooling from molecular simulation
在所有的冻结转变中，水变成冰的转变可能与生物学、物理学、地质学或大气科学最相关。在这项工作中，我们调查均匀冰核通过计算机模拟。我们评估的临界集群的大小和成核率的温度范围在15 K和35 K以下熔化。我们使用TIP 4P/2005和TIP 4P/冰水模型。当在与模型的熔化温度相同的温差下进行比较时，两者给出了相似的结果。临界团簇的尺寸从熔点以下15 K时的$\sim$ 8000分子（半径$ = 4$ nm）变化到熔点以下35 K时的$\sim$ 600分子（半径$ = 1.7$ nm）。我们使用经典成核理论（CNT）来估计冰-水界面自由能和成核自由能垒。我们得到的界面自由能为29（3）mN/m从我们的结果外推到熔化温度。这个值与实验测量值和以前的计算机模拟TIP 4P模型的估计值都吻合得很好。此外，我们得到的成核率的估计，从模拟的临界集群在障碍顶部。我们得到的两个模型的值同意与实验测量的统计误差。在温度高于20 K低于熔化，我们得到的成核速率慢于一个临界集群的外观在所有的水的水圈在宇宙的年龄。因此，我们的模拟预测，在这个温度以上冻结的水必然是异质的。
2013-12-03 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Nucleation at the contact line observed on nano-textured surfaces
已经证实，粗糙度在表面成核中起作用，即优先在液-气界面处开始冻结的趋势。使用高速成像，我们寻求证据冻结在催化剂基材上的接触线与强加的特征长度尺度（纹理）。长度尺度与临界核尺寸和$δ\sim τ/ σ$一致，其中$τ$是相关线张力，$σ$是表面张力，范围从纳米到微米。研究发现，纳米尺度织构使过冷水中的冰形核向三相接触线方向移动，而微米尺度织构则不会。
2014-10-28 cond-mat.soft physics.ao-ph
Quantifying the liquid-liquid transition in cold water/glycerol mixtures by ih-RIDME
本研究利用新型EPR技术ih-RIDME量化冷冻水/甘油混合物相变后的摩尔组成，发现相组成几乎不受同位素平衡影响，并重新审视了玻璃化转变数据，展示了该技术在研究自旋标记大分子溶剂化壳层方面的潜力。
2025-09-10 cond-mat.soft physics.chem-ph q-bio.BM
Temperature-dependent structure of methanol-water mixtures on cooling: X-ray and neutron diffraction and molecular dynamics simulations
用高能同步辐射X射线和中子衍射技术研究了甲醇-水混合液的低温结构。因此，我们能够报告的第一套完整的X射线和中子加权总散射结构因子在整个组成范围内（在12个不同的甲醇浓度（x $_M$）从10到100摩尔%），并在温度从环境温度下降到冰点的混合物。新的衍射数据可以在以后的理论和模拟研究中作为参考。测量数据解释的分子动力学模拟，其中所有的原子OPLS/AA力场模型甲醇结合SPC/E和TIP 4P/2005水的潜力。虽然TIP 4P/2005水模型被认为是更成功的，这两种组合提供至少半定量的协议与测量的衍射数据。从模拟的粒子配置，部分径向分布函数，以及各种分布的氢键的数量已被确定。作为一般趋势，氢键的平均数在冷却时增加。然而，甲醇分子之间的氢键的数目随着温度的降低而略微减少。30和60摩尔%的酒精含量。从室温到193 K，对于甲醇含量高于70 mol %的水-水氢键也是如此。
2020-07-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Experiments on the morphology of icicles
冰柱是在低于冰点的环境条件下，当冷水从悬伸的支架上滴落时形成的。冰的生长是通过去除潜热来控制的，潜热通过流过冰表面的水的薄膜传递到周围的空气中。我们描述了在受控条件下生长冰柱的实验室实验。我们使用图像分析来探讨在各种条件下的冰柱形状的演变。最近的一个渐近理论表明，总体而言，冰柱收敛到自相似的形状被预测为吸引子。另一方面，稳定性理论预测，冰-水界面可以变得不稳定，在冰柱表面形成波纹图案。我们的实验结果表明，预测的自相似配置文件只发现在某些情况下，冰柱也可以表现出不可预测的非均匀性，如分支附近的尖端。我们发现，纯水冰柱更有可能是自相似的比那些从自来水生长。波纹，这也是偏离自相似的配置文件，观察到爬上冰柱生长过程中。
2011-02-09 cond-mat.soft nlin.PS physics.flu-dyn
