A hierarchical splines-based $h$-adaptive isogeometric solver for all-electron Kohn--Sham equation
本文提出一种基于高阶分层样条的$h$-自适应等几何求解器，通过残差型误差指示器和LOBPCG方法，高效求解全电子Kohn-Sham方程，在甲烷分子模拟中以6355个自由度达到$10^{-3}$ Hartree/particle精度。
2024-12-17 cs.NA math.NA physics.comp-ph
A posteriori error estimation for the non-self-consistent Kohn-Sham equations
我们解决的问题，严格的边界的Kohn-Sham方程的数值解中的错误，由于（i）的基集的有限性，（ii）在迭代过程中的收敛阈值，（iii）在浮点运算的舍入误差的传播。在这方面的贡献，我们计算完全保证边界的解决方案的非自洽方程的赝势近似在平面波基组。我们证明了我们的方法，通过提供硅的能带结构图注释与误差条，指示组合误差。
2020-06-15 cond-mat.mtrl-sci cs.NA math.NA
Convergent and orthogonality preserving schemes for approximating the Kohn-Sham orbitals
在电子结构计算中，不使用任何正交化操作而获得收敛的数值逼近是非常重要的。本文针对离散化的Kohn-Sham密度泛函理论模型，提出并分析了一类迭代格式，只要初始轨道是正交的，且时间步长给定适当，该迭代格式保证迭代逼近指数收敛于Kohn-Sham轨道而不需任何正交化.此外，我们提出了一个可行的和有效的方法来获得合适的时间步长和报告的一些数值实验来验证我们的理论。
2022-09-27 cs.NA math-ph math.MP
Measuring density-driven errors using Kohn-Sham inversion
Kohn-Sham反演，即在给定的密度下找到精确的Kohn-Sham势，在局域基组中是困难的。我们研究了几种反演方案的精度和可靠性，发现密度驱动误差的估计在一个有用的精度水平。在密度驱动误差较大的典型情况下，HF-DFT几乎与CCSD（T）密度上评估的DFT一样准确。实际HF-DFT中的简单近似也使得误差比计算的密度驱动误差小得多。两个典型的例子，拉伸NaCl和HO $\cdot$ Cl $^-$自由基，说明了HF-DFT是多么精确。
2020-04-24 physics.chem-ph physics.comp-ph
KS-pies: Kohn-Sham Inversion Toolkit
Kohn-Sham（KS）反演确定对应于给定电子密度的KS势和轨道，该过程在开发和评估密度泛函理论中使用的泛函中具有应用。尽管KS反演的实用性，这些方法的研究社区之间的应用是不成比例的小。我们实现了赵-莫里森-帕尔和吴-杨的KS反演方法的框架，简化了分析和转换所产生的潜在的实空间。完整文档的Python脚本与流行的电子结构预测软件PySCF集成，并为计算热点提供Fortran替代方案。
2021-02-17 physics.chem-ph physics.comp-ph
Full Configuration Interaction wave function as a formal solution to the Optimized Effective Potential and Kohn-Sham models in finite basis sets
使用有限的基组，它是如何构建一个本地的哈密顿量，使其无穷多个简并本征函数之一是基态全组态相互作用（FCI）的波函数在该基组。形式上，该哈密顿量的局部势同时是优化的有效势和精确的Kohn-Sham势，因为FCI波函数产生精确的基态密度和能量。本文的目的不是提供一种获得FCI波函数的新算法。新的潜力是目标。
2009-10-16 physics.chem-ph physics.comp-ph
Identification and Resolution of Unphysical Multielectron Excitations in the Real-Time Time-Dependent Kohn-Sham Formulation
我们解决了一个基本问题，与传统的Kohn-Sham制定的实时时间相关的密度泛函理论。我们发现，非物理的多电子激发，由于固定的Kohn-Sham轨道的总数和他们的职业，在时间传播的Kohn-Sham方程，产生不正确的电子密度，因此，错误的物理性质的预测。本文提出了一种新的计算公式，即动态地更新Kohn-Sham轨道的数目和它们的占据，去除非物理的多电子激发，并确定正确的电子密度。拉比振荡的模拟表明，新配方的正确性，作为分析结果可用于比较的情况下，非相互作用的电子。
2019-12-23 physics.comp-ph
Time-dependent potential through an Ansatz for the Kohn-Sham orbitals
考虑到电子电荷密度随时间的演化，在含时密度泛函理论（KS-TDDFT）中，局域势可以通过假设一定形式的含时Kohn-Sham（TD-KS）轨道来表示.瞬时部分是从基态密度泛函理论（DFT）和动态部分表示的速度势，取决于电子流密度的方法，使用数值。建议的形式的TD-KS轨道满足几个已知的约束条件（正交性，N-representability，J-representability），和域的有效性取决于瞬时量的演变。通过这种分解，我们可以将时间依赖性和基态V-表示性联系起来。所得到的势数值近似的精确的时间依赖的Kohn-Sham势的一组3个非单态两粒子系统（科恩模式，库仑爆炸，和双量子阱）的精确解和参考密度是已知的或通过配置相互作用（CI）的方法获得。
2016-11-08 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Comment on "Self-Averaging Stochastic Kohn-Sham Density-Functional Theory"
在最近的一封信中，Baer等人提出了一种用于Kohn-Sham密度泛函理论计算的随机方法。他们的收敛标准是每个电子的自平均总能量，这需要大量的统计样本，随着系统的大小而减少，并实现了次线性缩放的计算成本。然而，电子密度、原子力、轨道能量和许多其他物理量不会自平均，这一过程导致它们的统计误差随着系统尺寸的增加而增加。非自平均量的收敛要求样本的数量与系统大小保持一致，并且与次线性缩放成本不相容。
2014-04-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Second order kinetic Kohn-Sham lattice model
在这项工作中，我们引入了一个新的半隐式二阶修正方案的动力学Kohn-Sham晶格模型。通过对元素周期表前两行的原子和二聚体进行现实的交换相关能计算，与预期值吻合良好，验证了新方法的有效性。此外，我们模拟乙烷分子，我们恢复的键长，并与标准方法的结果进行比较。最后，我们讨论了目前的适用性赝势内的晶格动力学Kohn-Sham方法。
2016-05-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
KSSOLV 2.0: An efficient MATLAB toolbox for solving the Kohn-Sham equations with plane-wave basis set
KSSOLV（Kohn-Sham Solver）是一个MATLAB工具箱，用于使用平面波基组执行Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）计算。KSSOLV 2.0保留了原始KSSOLV软件的设计功能，允许用户和开发人员轻松设置问题并执行基态计算，以及原型和测试新算法。此外，它还包括新的功能，如新的迭代对角化算法，电子能带结构的k点采样，几何优化和先进的算法进行DFT计算与本地，半本地和混合交换相关泛函。它可以用来研究分子和固体的电子结构。我们通过几个用例来描述这项工作中的这些新功能。我们还证明了KSSOLV的数值精度和计算效率的各种例子。
2022-08-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Robust Determination of the Chemical Potential in the Pole Expansion and Selected Inversion Method for Solving Kohn-Sham density functional theory
费米算符展开（Fermi operator expansion，FOE）方法是求解Kohn-Sham密度泛函理论（KSDFT）的一种强有力的对角化方法。一个例子是极点展开和选择反演（PEXSI）方法，其通过有理矩阵函数来近似费米算子，并且将计算复杂度降低到求解KSDFT的最多二次缩放。与对角化类型的方法不同，化学势通常不能直接从费米算符的单个步骤的计算结果中读出。因此，需要顺序执行多个评估以计算化学势，以确保在给定公差内的正确电子数。这妨碍了FOE方法在实践中的应用。在本文中，我们开发了一个有效的和强大的战略，以确定化学势的背景下，PEXSI方法。新方法的主要思想不是在每次自洽场（SCF）迭代迭代中求出精确的化学势，而是动态地严格更新真实化学势的上下界，使化学势沿SCF迭代达到收敛.我们的方法不是连续多次评估费米算子，而是使用并行评估费米算子的两级策略。在完全并行化的情况下，每次SCF迭代的挂钟时间总是接近费米算子的一个单一评估的时间，即使初始猜测远离收敛解。我们使用金属和绝缘字符的例子，以及从头算分子动力学的结果证明了新方法的有效性。
2017-08-14 physics.comp-ph
Element orbitals for Kohn-Sham density functional theory
我们提出了一种方法来离散的Kohn-Sham哈密顿矩阵的赝势框架下的一个小的一组基函数自动收缩从一个统一的基组，如平面波。每个基函数被局部化在一个元素周围，该元素是包含多个原子的全局域的一小部分。我们证明，所得到的基组达到毫电子伏的精度为3D密集堆积系统，每个原子的基函数的数量很少。本程序适用于绝缘和金属系统。
2012-05-01 physics.comp-ph
Kohn-Sham accuracy from orbital-free density functional theory via $Δ$-machine learning
提出一种基于核方法的Δ-机器学习模型，从无轨道DFT获取Kohn-Sham精度，显著提升TFW能量/力精度，优于纯Kohn-Sham MLFF，并成功应用于熔融Al0.88Si0.12结构研究。
2023-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Basis Functions for Time-Dependent Kohn-Sham Inversion
University of Michigan（密歇根大学）；University of California Merced（加州大学默塞德分校）
本文提出基于Floquet理论的含时Kohn-Sham反演ansatz，通过数学推导和1D/3D数值测试，实现了从含时波函数提取交换关联势，具有低误差和高可解释性，助力非绝热密度泛函发展。
2026-09-30 physics.chem-ph physics.comp-ph
Real-space density kernel method for Kohn-Sham density functional theory calculations at high temperature
由于需要计算越来越多的部分占据状态，使用传统的基于对角化的方法的Kohn-Sham密度泛函理论计算随着温度的升高而变得越来越昂贵。我们提出了一种基于密度矩阵的高温Kohn-Sham计算方法，完全消除了对角化的需要，从而大大降低了这种计算的成本。具体来说，我们开发的实空间表达式的电子密度，电子自由能，赫尔曼-费曼力，和赫尔曼-费曼应力张量的正交辅助轨道基础和密度核变换，密度核是矩阵表示的密度算子的辅助基础。使用切比雪夫滤波生成辅助基础，我们接下来开发了一种类似于Clenshaw-Curtis谱求积的方法，以基于切比雪夫多项式中的费米算子展开来计算密度核的各个列;并采用类似的方法来评估能带结构和熵能量分量。我们实现了所提出的配方中的电子结构代码，使用它，我们显示了上述数量的系统收敛到精确的对角化结果，并获得显着的加速比相对于传统的对角化为基础的方法。最后，我们采用新的方法来计算铝的自扩散系数和粘度在116,045 K的Kohn-Sham量子分子动力学，在那里我们发现协议与以前更近似的轨道自由密度泛函方法。
2021-12-16 physics.chem-ph physics.comp-ph
Propagators for the time-dependent Kohn-Sham equations: multistep, Runge-Kutta, exponential Runge-Kutta, and commutator free Magnus methods
我们研究各种积分方案的时间依赖Kohn-Sham方程。与含时薛定谔方程相反，这组方程是非线性的，因为哈密顿量依赖于电子密度。我们讨论他们的一些确切的性质，特别是他们的辛结构。四个不同的家庭被认为是传播，特别是线性多步，龙格库塔，指数龙格库塔，和无干扰的马格努斯计划。之所以选择这些，是因为它们在过去的时间依赖性电子结构计算中基本上被忽略了。性能分析的成本与精度。在鲁棒性，简单性和效率方面，明显的赢家是四阶无干扰器Magnus积分器的简化版本。然而，在某些特定的情况下，其他传播，如一些隐式版本的多步方法，可能是有用的。
2018-03-06 physics.chem-ph physics.comp-ph
Precise Kohn-Sham total-energy calculations at reduced cost
计算科恩-沙姆轨道的标准方法是利用势的近似。近似包括在一个投影的潜力到一个有限的子空间的基函数。用投影势计算的轨道被用来计算总能量的动能部分，但真实势被用来计算与电子密度的相互作用能。因此，Kohn-Sham总能量表达式失去了它作为势函数的平稳行为。它将被讨论，这种平稳性是很重要的精确的总能量的计算在低计算成本和一种方法将被提出，实际上恢复平稳性的扰动理论。这种方法的优点将说明与无序CrFeCoNi高熵合金的例子的总能量的结果。
2018-11-16 physics.comp-ph
Fundamental gaps of finite systems from the eigenvalues of a generalized Kohn-Sham method
我们提出了一个广泛适用的，物理动机的第一性原理方法来确定有限系统的基本差距。该方法是基于使用范围分离的混合功能内的广义Kohn-Sham方法密度泛函理论。它的关键要素是选择一个范围分离参数，使Koopmans的中性和阴离子定理尽可能密切遵守。我们证明了这种方法的有效性，准确性和优势的第一，第二和第三行原子，oligoacene家族的分子，和一组氢钝化的硅纳米晶体。这将密度泛函理论的定量应用扩展到了一个长期以来被认为超出其范围的领域。
2010-06-28 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
Improvement of functionals in density functional theory by the inverse Kohn--Sham method and density functional perturbation theory
将逆Kohn-Sham方法与密度泛函微扰理论相结合，提出了一种改进密度泛函理论中能量密度泛函的方法.将已知EDF与精确EDF之差视为一阶摄动。作为基准计算，我们再现了局域密度近似下的理论交换和关联泛函。稀有气体原子系统用于基准计算，并且基态能量和密度以及泛函都以良好的准确度再现。
2019-11-21 cond-mat.str-el nucl-th physics.atom-ph
Accurate real-time evolution of electron densities and ground-state properties from generalized Kohn-Sham theory
精确的静态和随时间变化的Kohn-Sham（KS）交换相关（xc）势是非常具有挑战性的近似，因为它是一个局部乘法势，取决于系统中各处的电子密度。KS方法可以通过允许部分势在空间上是非局部的来推广。我们把这个非定域部分看作是非限制的Hartree-Fock理论。附加的局域关联势原则上保证了单粒子密度与多体密度完全相等。在我们的情况下，局部相关势主要是近视的密度的依赖，因此（绝热）局部密度近似这个潜在的产生准确的基态属性和实时密度的一维测试系统。
2020-01-11 cond-mat.str-el physics.chem-ph physics.comp-ph
Tensor-structured algorithm for reduced-order scaling large-scale Kohn-Sham density functional theory calculations
我们提出了一个有效的大规模DFT计算的张量结构的算法，通过构建一个Tucker张量基础，是适应Kohn-Sham哈密顿量和本地化的实空间。所提出的方法使用添加剂可分离近似Kohn-Sham哈密顿和$L_1$本地化技术生成的1-D本地化的功能，构成的Tucker张量的基础。数值结果表明，所得的Tucker张量基在基态能量上随Tucker秩的增加呈指数收敛。此外，所提出的张量结构的算法证明了次二次缩放与系统大小的系统有和没有间隙，并涉及成千上万的原子。这种降阶缩放也导致所提出的方法在超过2,000个电子的系统中优于平面波DFT实现。
2021-01-09 physics.comp-ph
Configurational forces in electronic structure calculations using Kohn-Sham density functional theory
我们推导了Kohn-Sham密度泛函理论中构型力的表达式，它对应于广义变分力，该广义变分力计算为Kohn-Sham能量泛函关于物质点$\textbf{x}$位置的导数。这些由Kohn-Sham能量泛函内部变化引起的组态力为计算原子力和应力张量提供了一个统一的框架，从而为几何优化提供了依据。重要的是，由于制定的变分性质，这些配置的力量固有的帐户的Pulay修正。在这项工作中提出的配方处理赝势和全电子计算在单一的框架，并采用局部变分实空间的Kohn-Sham DFT表示的非正交波函数，这是服从降阶标度技术。我们证明了所提出的配置力的基准全电子和赝势计算方法进行高阶有限元离散的准确性和性能。为此，我们研究的收敛速度的有限元离散计算的各种材料系统的力和应力，并进一步验证的准确性，从有限差分的能量。在适用的情况下，我们还比较了力和应力与Kohn-Sham DFT计算采用平面波基础（赝势计算）和高斯基础（全电子计算）。最后，我们验证了大型材料系统上的力的准确性，该系统涉及含有666个原子的金属铝纳米团簇和含有902个原子的烷烃链，其中Kohn-Sham电子基态使用降阶标度子空间投影技术计算（P. Motamarri和V. Gavini，Phys.Rev.B90，115127）。
2017-12-15 physics.comp-ph
On the Kohn--Sham density response in a localized basis set
我们构建的Kohn-Sham密度响应函数$χ_{0}$在前面描述的基础上的空间的轨道产品。我们的结构的计算复杂性是$O(N^{2}N_ω)$的$N$原子的分子和$N_ω$频率点的光谱窗口。作为第一个应用程序，我们使用$χ_{0}$从Petersilka-Gossmann-Gross方程计算分子光谱。以$χ_{0}$作为输入，我们获得了正确的光谱，额外的计算工作量也随着$O(N^2 N_ω)$增长，因此，$N$比求解Casida方程的$O(N^{3})$复杂性要小。我们的结构应该是有用的激子在分子物理学和相关领域的研究，其中$χ_{0}$是一个至关重要的成分。
2009-07-23 cond-mat.other physics.chem-ph physics.comp-ph
Treecode-accelerated Green Iteration for Kohn-Sham Density Functional Theory
本文提出了一种实空间计算方法-树码加速格林迭代法（TAGI），用于全电子Kohn-Sham密度泛函理论。TAGI基于Kohn-Sham方程的重新表述，其中微分形式的本征值问题通过与修改的Helmholtz Green函数的卷积转换为积分形式的不动点问题。在每次自洽场（SCF）迭代中，不动点由格林迭代计算，其中离散卷积和由GPU加速的重心拉格朗日树码有效地计算。TAGI中使用的其他技术包括自适应网格细化、Fejér求积、奇异性减法、无梯度特征值更新和Anderson混合，以加速SCF和Green迭代的收敛。几个原子（Li，Be，O）和小分子（H $_2$，CO，C $_6$ H $_6$）的基态能量计算证明了TAGI有效实现化学准确性的能力。
2020-03-05 physics.comp-ph
Symmetry breaking in the self-consistent Kohn-Sham equations
Kohn-Sham（KS）方程以自洽的方式确定了相互作用费米子系统在热平衡时的粒子密度。我们考虑的情况下，KS方程已知有一个独特的解决方案，在高温下，这个解决方案是一个均匀的粒子密度。我们表明，在零温度下，有稳定的解决方案，是不均匀的。我们提供了这一现象背后的一般原则，即可以观察到的条件以及如何构造这些非均匀解。提供了两个具体的例子，包括费米子的领域，显示出结晶的结构类似于C $_{60}$分子。
2005-06-08 cond-mat.stat-mech math-ph math.MP
Machine learning optimization of the collocation point set for solving the Kohn-Sham equation
矩形配点法使得求解具有基函数的薛定谔方程成为可能，基函数在波函数具有显著振幅的所有区域中不具有振幅。搭配点可以被限制在一个小的空间区域内。由于不计算积分，因此不存在由于势中的不连续性而引起的问题，并且不需要使用可积基函数。在本文中，我们表明，对于Kohn-Sham方程，机器学习可以用来大大减少配置点集的大小。这是通过求解CO和H2O的Kohn-Sham方程来证明的。我们解决了Kohn-Sham方程在一个给定的有效势，这是所有DFT计算的关键部分，并监测轨道能量和轨道形状。我们使用高斯过程回归和遗传算法的组合，以减少配置点集的大小超过一个数量级（从约51,000点到2,000点），同时保持mHartree精度。
2019-08-30 physics.comp-ph quant-ph
Efficient method for simulating quantum electron dynamics under the time dependent Kohn-Sham equation
本文发展了一种求解含时Kohn-Sham方程下波函数随时间演化的数值方法。由于有效哈密顿量依赖于波函数，因此波函数和有效哈密顿量应彼此一致地演化。为了这个目的，需要在每个时间步长处使用自洽循环来数值地求解时间演化，这在计算上是昂贵的。然而，在本文中，我们开发了一种不同的方法表示的TD-KS方程的正式解决方案，并证明了它是可能的解决TD-KS方程有效和准确地通过一个简单的数值方案，而不使用任何自洽循环。
2001-12-07 cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus physics.chem-ph
A self-interaction-free local hybrid functional: Accurate binding energies vis-à-vis accurate ionization potentials from Kohn-Sham eigenvalues
我们提出并测试了一个新的近似的交换相关（xc）能量的Kohn-Sham密度泛函理论。它结合了准确的交换与兼容的非局部相关功能。的功能是由建设免费的单电子自相互作用，尊重来自统一坐标标度的约束，并具有正确的xc能量密度的渐近行为。它包含一个参数，而不是从头开始确定。我们研究是否有可能构建一个功能，产生准确的结合能，并提供其他优势，特别是科恩-沙姆本征值，可靠地反映电离势。一组原子和小分子的测试表明，在我们的本地混合形式准确的结合能可以通过适当的优化自由参数在我们的功能，随着离解能曲线和Kohn-Sham特征值的改善。然而，后者的实验电离势的对应关系还不令人满意，如果我们选择优化它们的预测，得到一个相当不同的值的功能的参数。我们把这一发现在一个更大的背景下，讨论类似的观察其他功能和可能的方向，为进一步的功能发展，我们的研究结果建议。
2014-05-22 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
TTDFT: A GPU accelerated Tucker tensor DFT code for large-scale Kohn-Sham DFT calculations
我们提出了Tucker张量DFT（TTDFT）代码，该代码使用具有图形处理单元（GPU）加速的张量结构算法，用于在大规模系统上进行基态DFT计算。Tucker张量DFT算法使用从Kohn-Sham哈密顿量的可加可分近似计算的局部Tucker张量基。离散Kohn-Sham问题的解决使用Chebyshev滤波子空间迭代方法，依赖于稀疏对称哈密顿矩阵和密集波函数矩阵的矩阵-矩阵乘法，表示在本地化的Tucker张量基础。这些矩阵-矩阵乘法运算构成了求解过程中计算量最大的步骤，经过GPU加速，在所研究的最大系统上为这些运算提供了约8倍的GPU-CPU加速。TTDFT代码的计算性能使用铝纳米粒子和硅量子点的基准研究，系统尺寸范围高达~7,000个原子。
2021-10-29 physics.comp-ph
Fractionalized Kohn-Sham Scheme for Strongly Correlated Electrons
本文提出分数化粒子表象下的KS*方案，将密度泛函理论拓展到强关联电子体系，在非均匀t-J链上以低计算复杂度取得与密度矩阵重整化群相当的精度。
2025-04-07 physics.comp-ph
Spectrum-splitting approach for Fermi-operator expansion in all-electron Kohn-Sham DFT calculations
本文提出了一种利用费米算符展开的全电子Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）计算方法。所提出的方法分裂的子空间包含占用的本征空间成一个核心子空间，跨越的核心本征函数，和它的补充，价子空间，从而使一个有效的计算的费米算子的扩展减少到价子空间投影Kohn-Sham哈密顿展开。该方法的主要思想是：（i）利用Chebyshev滤波计算出一个包含被占据态的子空间，然后通过局域化过程生成一个跨越Chebyshev滤波子空间的非正交局域化函数;（iii）采用费米算符展开的价子空间投影哈密顿量计算密度矩阵、电子密度和能带能量。我们证明了该方法的准确性和性能的基准材料系统，涉及硅纳米团簇高达1330个电子，一个单一的金原子和一个六原子的金纳米团簇。对硅纳米团簇的基准研究表明，通过使用光谱分裂方法，相对于参考计算，$\sim 10^{-4} Ha/atom$的基态能量的准确性在费米算符展开多项式阶数上惊人地减少了五倍。此外，对黄金的数值研究表明，光谱分裂是必不可少的，以实现有意义的精度，同时采用费米算子展开。
2016-08-28 physics.comp-ph
Neural-network Kohn-Sham exchange-correlation potential and its out-of-training transferability
我们将在Kohn-Sham自洽方程的训练神经网络投影从电荷密度分布的Hartree交换相关电位$n \rightarrow V_{\rm Hxc}$的精确Kohn-Sham计划的可能的数值方法。通过一个新开发的计划训练的潜力，使我们能够评估的总能量，而不显着处理的交换相关能量的公式。一个简单的模型的案例研究，我们表明，训练有素的神经网络$V_{\rm Hxc}$实现的电荷密度和总能量的准确性用于训练的模型参数范围外，这表明难以捉摸的理想功能形式的$V_{\rm Hxc}$的属性可以近似地封装的机器学习结构。我们还考虑了一个关键限制可转移性的因素-模型参数空间中的边界，其中单粒子束缚态的数量发生变化-并通过设置跨越该边界的训练参数范围来解决这一问题。模型研究的训练方案和见解适用于更一般的系统，为数值有效的Kohn-Sham势开辟了一条新的道路。
2018-02-08 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Kohn-Sham equations as regularizer: building prior knowledge into machine-learned physics
Google Research（谷歌研究院）；University of California, Irvine（加州大学欧文分校）
包含先验知识对于物理学中有效的机器学习模型很重要，通常通过在模型架构上显式添加损失项或约束来实现。嵌入物理计算本身的先验知识很少引起注意。我们证明了在训练神经网络的交换相关泛函时求解Kohn-Sham方程提供了一种隐式正则化，大大提高了泛化能力。两次分离足以在化学精度内学习整个一维H $_2$解离曲线，包括强相关区域。我们的模型还推广到看不见的分子类型，克服了自相互作用的错误。
2020-11-17 cs.LG physics.comp-ph
ELSI: A Unified Software Interface for Kohn-Sham Electronic Structure Solvers
在基于Kohn-Sham密度泛函理论的大规模计算中，从广义或标准本征值问题求解电子结构常常是瓶颈。这个问题必须解决基本上所有目前的电子结构代码，基于类似的矩阵表达式，并通过高性能计算。我们在这里提出了一个统一的软件接口，ELSI，访问不同的策略，解决科恩-沙姆特征值问题。目前支持的算法包括密集的广义本征值求解器库ELPA，在libOMM中实现的轨道最小化方法，以及具有较低计算复杂度的半局部密度泛函的极点展开和选择反演（PEXSI）方法。ELSI接口旨在通过提供（a）为Kohn-Sham密度泛函理论中的电子结构解算器设计的统一软件框架;（b）为所选解算器提供合理的缺省参数;（c）输入和内部工作矩阵格式之间的自动转换，以及将来（d）根据具体问题推荐最佳求解器。比较基准显示系统大小高达11,520原子（172,800基函数）的分布式存储器超级计算架构。
2017-05-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Properties of carbon up to 10 million kelvin from Kohn-Sham density functional theory molecular dynamics
精确地模拟大范围压力和温度条件下的稠密等离子体是一个巨大的挑战，对我们理解恒星和行星物理以及惯性约束聚变至关重要。在这项工作中，我们采用Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）分子动力学（MD）计算碳在温暖和炎热的稠密物质条件下的主要Hugoniot附近的性质。特别是，我们计算的状态方程（EOS），Hugoniot，对分布函数，和扩散系数的碳在密度跨越8克/厘米$^3$至16克/厘米$^3$和温度范围从100 kK至10 MK使用光谱求积（SQ）方法。我们发现计算的状态方程和Hugoniot与路径积分Monte Carlo结果和SEESTO数据库吻合得很好。此外，我们还计算了选定点的离子-离子结构因子和粘度。所有结果都是在完整的Kohn-Sham DFT MD的水平上，不含经验参数，平均原子和以前在这种条件下采用的无轨道近似。
2023-01-24 physics.comp-ph physics.plasm-ph
On the calculation of the stress tensor in real-space Kohn-Sham Density Functional Theory
我们提出了一个准确和有效的公式的应力张量实空间科恩-沙姆密度泛函理论（DFT）计算。具体而言，同时采用当地制定的静电，我们推导出的应力张量，适用于模拟与任意对称，半局部交换相关泛函，和布里渊区积分的单位细胞的线性缩放表达式。特别是，我们重写的贡献所产生的自能和非局部赝势能，使他们服从的实空间有限差分离散，实现了三个数量级的提高计算应力的准确性。使用静态和动态计算代表的例子，我们验证了所提出的配方的准确性和效率。特别是，我们表现出高速度的收敛与空间离散化，计算的能量和应力张量之间的一致性，和非常好的协议与参考平面波的结果。
2018-09-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
