Semiconductor Bloch equation analysis of optical Stark and Bloch-Siegert shifts in monolayers WSe$_2$ and MoS$_2$
本文报道了在强圆偏振非共振光场作用下WSe $_2$和MoS $_2$中激子共振的谷选择性Stark和Bloch-Siegert位移的理论和实验研究。我们预测和观察到的1 sA和1 sB激子跃迁的线性相互作用制度的瞬态位移。理论描述是基于半导体布洛赫方程。方程的解是用修正的微扰法得到的,该方法考虑了多体库仑相互作用的影响。这些解决方案允许解释的偏振依赖性的位移和计算其值解析。我们发现实验的理论描述的适用性的限制,通过观察瞬态激子光谱的变化,由于在高场振幅的驱动波的多体效应。
2022-12-12 cond-mat.mes-hall physics.optics
Quantum confined Stark effect in a MoS$_2$ monolayer van der Waals heterostructure
含过渡金属二硫族化物的无悬挂键范德华异质结构的光学性质主要由激子决定。受限激子的一个重要性质是量子受限斯塔克效应(QCSE)。在这里,这样的异质结构被用来探测QCSE通过施加均匀的垂直电场横跨二硫化钼(MoS $_2$)单层。中性和带电激子的光致发光发射能量与所施加的电场成二次方移动,只要电子密度保持恒定,表明激子可以被极化。斯塔克位移对应于约一半的均匀线宽实现。分别提取了$(7.8~\pm~1.0)\times 10^{-10}~\tr{D~m~V}^{-1}$和$(6.4~\pm~0.9)\times 10^{-10}~\tr{D~m~V}^{-1}$在相对低电子密度下的中性和带电激子极化率($8 \times 10^{11}~\tr{cm}^{-2}$)。这些值比以前报告的值低一个数量级,但与理论计算一致。这里提出的方法是通用的,也可以应用于其他半导体层状材料。
2017-10-26 cond-mat.mes-hall physics.optics
Valley-selective optical Stark effect in monolayer WS2
打破二维晶体中的时空对称性可以显著地影响其宏观电子性质。单层过渡金属二硫属化物(TMD)是最好的例子,其中固有的破缺晶体反转对称性允许产生谷选择性电子种群,即使两个谷是能量简并的,由时间反转对称性锁定。提升这些材料中的谷简并性是非常令人感兴趣的,因为它将允许谷特定的能带工程并在谷电子应用中提供额外的控制。虽然施加磁场原则上应该完成这一任务,但迄今为止的实验没有观察到实验室中可访问的场中的谷选择性能级移位。在这里,我们展示了第一个直接的证据,解除谷简并在单层TMD WS2。通过施加强烈的圆偏振光,这打破了时间反演对称性,我们证明,在每个谷的激子能级可以选择性地调谐多达18 meV通过光学斯塔克效应。这些结果提供了一种新的方式来控制谷自由度,并可能提供一种手段,以实现新的谷选择Floquet拓扑相位的二维TMD。
2014-07-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley-selective optical Stark effect probed by Kerr rotation
监测和控制不同状态的能力是新兴量子技术的核心。过渡金属二硫属化物(TMDC)单层中的谷赝自旋是用于这种控制的有希望的自由度,其中光学斯塔克效应允许使用超快光脉冲对WS $_2$和WSe $_2$中的能级进行谷选择性操纵。尽管取得了这些进展,但对TMDC中谷敏感的光学斯塔克位移的理解受到基于反射的检测方法的限制,其中信号很小并且容易受到背景效应的影响。需要更灵敏的基于偏振的光谱学来更好地探测用于谷能级的全光学操纵的超快斯塔克位移。在这里,我们表明时间分辨克尔旋转是一个更敏感的探针的谷选择性光学斯塔克效应在单层TMDC。与已有的时间分辨反射率方法相比,克尔旋转对背景效应不太敏感。克尔旋转提供了斯塔克效应光信号的信噪比的五倍改进和能量偏移的更精确估计。这种增加的灵敏度允许观察单层MoS $_2$中的光学斯塔克位移,其表现出谷和能量选择性,证明了这种方法在其他层状材料和异质结构中用于研究这种效应的前景。
2017-10-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Band structure and giant Stark effect in two-dimensional transition-metal dichalcogenides
本文采用密度泛函理论对39种稳定的层状过渡金属二硫属化合物的192种构型的电子结构进行了全面的研究。我们详细研究了它们的单层、双层和三层结构的价带最大值、导带最小值和带隙对横向电场的响应。我们还报告了临界领域的超导体到金属相变发生。我们的研究结果表明,通过施加电场的带隙工程可以是一种有效的策略,以调制过渡金属二硫属化物的电子性能的下一代设备的应用。
2017-11-09 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Dissipation induced ergodic-nonergodic transitions in finite-height mosaic Wannier-Stark lattices
Zhejiang Lab(浙江实验室);School of Physics, Nankai University(南开大学物理学院)
该研究针对含伪迁移率边的有限高度马赛克Wannier-Stark晶格,通过计算稳态密度矩阵探究耗散的影响,发现特定耗散可诱导遍历-非遍历态转变,为调控无无序系统的粒子局域化提供了新途径。
2024-07-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Highly tunable layered exciton in bilayer WS$_2$: linear quantum confined Stark effect versus electrostatic doping
在1H单层过渡金属二硫属化物中,反转对称性被破坏,而反射对称性被保持。相反,在双层中,反转对称性得到恢复,但反射对称性被破坏。作为这些对比对称性的结果,在这里,我们表明,双层WS $_2$表现出量子限制斯塔克效应(QCSE),是线性与所施加的平面外电场,在相反的二次一个单层。双层中的独特层自由度与场驱动的层内和层间激子之间的部分相互转换之间的相互作用产生激子振子强度的巨大可调谐性。这使得双层WS $_2$成为在激子共振下原子级薄的可调谐电吸收调制器的有希望的候选者,特别是当堆叠在提供超快非辐射弛豫通道的石墨烯层的顶部上时。通过调整偏置配置,我们进一步表明,激子响应可以很大程度上通过静电掺杂,有效地转移从中性带电激子的振子强度调谐。这些发现对于下一代光电子学的高度可调、原子薄、紧凑和轻的片上可重构组件具有前瞻性。
2020-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Interlayer excitons in van der Waals heterostructures: Binding energy, Stark shift, and field-induced dissociation
在范德华异质结(vdWHs)中,光激发的层内激子具有II型能带排列,已被观察到在超快时间尺度上隧穿到层间激子中。这种层间激子具有足够长的寿命,使得利用外部面内电场诱导解离成为提高光电流器件效率的有吸引力的选择。在本文中,我们计算层间激子结合能,斯塔克位移,和解离速率为6个不同的过渡金属二硫属化物(TMD)vdWHs使用基于外部复杂标度(ECS)的数值计算程序。我们利用一个解析的双层Keldysh势来描述电子-空穴对之间的相互作用,并通过与完整的多层泊松方程进行比较来验证其准确性。基于这个模型,我们得到了激子解离速率的弱场解析表达式。分析的异质结构是MoS $_2$ /MoSe $_2$,MoS $_2$ /WS $_2$,MoS $_2$ /WSe $_2$,MoSe $_2$ /WSe $_2$,WS $_2$ /MoSe $_2$,和WS $_2$ /WSe $_2$。对于弱电场,我们发现WS $_2$ /WSe $_2$支持最快的解离速率。此外,我们观察到,激子的解离速率在vdWHs显着大于在其单层对应。
2020-02-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Terahertz emission from AC Stark-split asymmetric intersubband transitions
在中心对称系统中,AC斯塔克分裂双重态的两个态之间的跃迁是被禁止的,因此在用原子云进行的实验中几乎不可能观察到。然而,被困在纳米异质结构中的电子可以表现为人工原子,其优点是波函数对称性可以通过使用非对称限制势来打破。在这里,我们开发的多体理论描述的共振泵浦子带间跃迁在掺杂的非对称量子阱中的内双峰发射,表明在这样的系统中的内双峰发射可以是数量级高于以前研究的系统。这种发射通道位于太赫兹范围内,其频率取决于泵浦功率,为实现一类新的单片可调谐太赫兹发射器开辟了道路。
2014-04-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas quant-ph
Giant Stark splitting of an exciton in bilayer MoS$_2$
过渡金属二硫属化合物(TMD)构成了原子薄光电子器件和自旋谷存储器应用的通用平台。在单层中,光吸收很强,但跃迁能量是不可调的,因为中性激子基本上没有面外电偶极子。相反,异质双层中的层间激子跃迁在所施加的电场中是广泛可调的,但是它们与光的耦合显著降低。在这里,我们显示了120毫电子伏以上的层间激子的高振子强度在双层二硫化钼调谐。这些位移是由于量子限制斯塔克效应,这里的电子是本地化的一个层,而空穴是离域的双层。我们光学探测内和层间激子之间的相互作用,因为它们被大力调谐到共振。这使得研究它们的混合支持超越标准的密度泛函理论计算,包括激子效应。在MoS 2三层中,我们的实验揭示了两种类型的层间激子,分别具有和不具有内置电偶极子。具有大振子强度和内置偶极子的高度可调谐激子跃迁,导致相当大的激子-激子相互作用,为具有极化激元的非线性光学带来了巨大的希望。
2021-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Coherent Interaction of 2s and 1s Exciton States in Transition-Metal Dichalcogenide Monolayers
本文利用飞秒泵浦-探测光谱研究WSe2和MoSe2单层中2s与1s激子态的相干相互作用,发现二者排斥作用强度与1s-1s相当,并证实了2s-1s双激子束缚态的存在及其结合能。
2025-06-06 cond-mat.mes-hall
Ultrafast Generation of Pseudo-magnetic Field for Valley Excitons in WSe2 Monolayers
二维过渡金属二硫属化物(MX 2)中出现了一个新的自由度-谷赝自旋,引起了科学界的极大兴趣。操纵谷赝自旋的能力,类似于自旋电子学中的自旋控制,可以为谷电子学开辟令人兴奋的机会。在这里,我们证明了一个超快和超谷赝磁场可以产生使用圆偏振飞秒脉冲选择性地控制单层MX 2的谷自由度。采用超快泵浦-探测光谱,我们观察到一个纯粹的和谷选择性的光学斯塔克效应在WSe 2单分子膜从非共振泵,瞬间解除谷激子跃迁的简并没有任何耗散。光学斯塔克效应的强度与泵浦强度和泵浦失谐的倒数成线性比例。在K和K_prime谷跃迁之间可以实现超过10 meV的能量分裂,这对应于超过170特斯拉的有效赝磁场。我们的研究表明,有效的和超快的控制谷激子与光学,并开辟了可能性相干操纵谷偏振的量子信息的应用。
2014-07-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermal effect on magnetoexciton energy spectra in monolayer transition metal dichalcogenides
本文提出一种新机制,通过激子质心热运动引入运动斯塔克势,在单层TMDC中产生meV级热磁能谱偏移,破坏SO(2)对称性并产生新吸收峰,可推广至其他磁准粒子。
2023-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Interaction induced AC-Stark shift of exciton-polaron resonances
本研究在电荷可调的原子级薄MoSe₂异质结构中探究AC-Stark效应,利用强泵浦激光产生虚拟集体激发,发现巡游电荷可显著增强光学激发相互作用,吸引性极化子相互作用比裸激子强一个数量级以上。
2023-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas cond-mat.str-el
Magneto-Stark-effect of yellow excitons in cuprous oxide
我们研究并比较了Voigt构型的氧化亚铜Cu $_2$ O中黄色系列的实验和数值激子光谱,从而部分扩展了Schweiner等人的结果[Phys. Rev. B 95,035202(2017)],他们只考虑了法拉第构型。这两种构型之间的主要区别是由Voigt构型中的附加有效电场给出的,该电场是由激子通过磁场的运动引起的。这种磁斯塔克效应已经由Gross等人和Thomas等人在1961年提出[Sov. Phys. Solid State 3,221(1961); Phys.Rev.124,657(1961)]。群论的考虑表明,最重要的是,通过降低系统的对称性,该领域显着增加了允许的线的数量。这一结论得到了实验和数值计算数据的支持。
2018-08-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Valley-dependent Exciton Fine Structure and Autler-Townes Doublets from Berry Phases in Monolayer Molybdenum Diselenide
布洛赫态的Berry相位对电子动力学有着深刻的影响,导致了一些新颖的输运现象,如反常霍尔效应和谷霍尔效应。最近,人们预测Berry相位效应也可以改变过渡金属二硫属化物单分子膜中的激子态,并通过有效的谷轨道耦合提高具有相反角动量的激子态的能量简并度。在这里,我们报告的第一个观察和控制的贝里相位诱导分裂的2p激子态的单层二硒化钼使用内激子光学斯塔克光谱。我们观察到时间反演对称的模拟轨道塞曼效应产生的谷依赖的Berry相位,这导致+14(-14)meV之间的能量差的$2p^+$和$2p^-$激子态+K(-K)谷,从我们的从头计算GW-BSE结果的顺序一致。此外,我们还发现激子内态之间的光-物质耦合非常强,在共振驱动下产生了显著的谷依赖的Autler-Townes双峰。我们的研究为利用红外辐射相干操纵二维半导体中的量子态和激子激发开辟了新的途径。
2018-12-24 cond-mat.mes-hall
Orbital Stark effect and quantum confinement transition of donors in silicon
半导体中单个杂质束缚电子到门诱导表面态的绝热穿梭最近引起了很多关注,主要是在固态量子计算机架构的背景下。最近的一项输运光谱实验首次能够探测埋在栅极附近的硅中单个施主的斯塔克位移光谱。在这里,我们提出了完整的理论模型,涉及大规模的量子力学模拟,用于计算斯塔克移动施主态,以解释实验数据。在超过一百万个原子的域上使用原子紧束缚技术不仅有助于纳入主体的完整能带结构,而且还可以处理现实的器件几何形状和施主模型,并使用足够大的基组来捕获任何数量的施主态。该方法定量描述了当外加电场梯度增加时,施主电子从三维库仑束缚态到二维表面态的对称性跃迁。在中间场区,电子处于原子施主势态和表面的类量子点态的叠加态。除了确定电场和施主深度对电子结构的影响外,该模型还提供了根据其斯塔克签名区分磷和砷施主的基础。该方法还捕获了施主阱和界面阱中的谷轨道分裂,这是硅量子位的关键量。这项工作的结论是一个详细的分析的影响,筛选上的捐助者的频谱。
2009-04-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional excitons in monolayer transition metal dichalcogenides from simple models and variational calculations
研究了过渡金属二硫属化物(TMD)单层膜在不同介电环境中的激子谱。筛选氢模型(SHM)[物理评论快报。116,056401(2016)]通过将其激子光谱与径向方程(RE)解进行比较来检查。虽然SHM被发现可以很好地描述非氢激子里德堡系列,但它不能解释激子能量随轨道量子数$m$的线性下降。随着$\lvert m\rvert$变大,激子玻尔轨道收缩,导致电子-空穴相互作用的强度增加和激子能量降低。SHM的激子有效半径表达式可以表征激子半径对$n$的依赖性,但不能很好地描述激子半径对$m$的依赖性,这是SHM不能很好地描述激子能量对$m$依赖性的原因.对于在SiO $_2$衬底上的单层WS $_2$,我们计算的$s$激子里德堡系列与通过光学反射光谱[Phys. Rev. Lett. 113,076802(2014)],而计算的$p$激子提供了对双光子吸收光谱的两个广泛特征的解释[Nature 513,214(2014)]。我们计算的激子能量单层TMD在各种介电环境中的实验数据相比有利。本文得到了一些强束缚激子态的变分波函数,并进一步用于研究单层TMD中的Stark效应,导出了一个精确计算基态能量红移的解析表达式。结合变分法的RE数值解为单层TMD中激子的研究提供了一种简单有效的方法。
2018-09-04 cond-mat.mes-hall
Franz-Keldysh and Stark Effects in Two-Dimensional Metal Halide Perovskites
随着金属卤化物钙钛矿(MHP)领域的成熟,用于测量诸如带隙和激子结合能的基本性质的最新技术继续产生不一致的值。即使对于2D MHP,这个问题也是持久的,其中激子和连续态之间的大分离应该使这种测量更直接。在这项研究中,我们恢复到一个2D的Wannier激子在一个均匀的电场建立的理论来分析一个原型的2D MHP系统,苯乙铵碘化铅(PEA 2 PbI 4)的电吸收响应。电吸收模拟和测量之间的高水平的协议允许根据二次斯塔克效应和连续波函数泄漏的Franz-Keldysh效应的激子的红移的加深理解。我们发现,这些影响中的每一个领域的依赖性是丰富的信息,产生测量激子的玻尔半径,过渡偶极矩,极化率,和减少有效质量。最重要的是,激子结合能是明确确定的2%的不确定性。这些新测量方法的高精度为未来的研究提供了机会,以准确确定化学和环境因素对MHP光电特性的影响,从而提高这类重要材料的可调性。
2021-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast valley-selective coherent optical manipulation with excitons in WSe$_2$ and MoS$_2$ monolayers
提高传统电子器件的速度限制需要创新的方法来操纵电子除了电荷之外的其他量子特性。另一种方法利用低维半导体中的谷自由度。在这里,我们表明,谷简并激子能量在过渡金属二硫属化物单层可以解除相干光相互作用的时间尺度上对应于几十飞秒。强非共振圆偏振光产生的光学斯塔克效应和布洛赫-西格特效应导致激子量子能级的谷选择性蓝移超过30 meV。我们通过研究过渡金属二硫属化物单分子膜中两个最强烈的激子共振来展示这些现象,并将结果与理论模型进行比较,该模型适当地包括库仑相互作用和激子色散。这些结果为工作在多太赫兹频率的超快谷电子打开了大门。
2023-03-27 cond-mat.mes-hall physics.optics
Quadrupolar and dipolar excitons in symmetric trilayer heterostructures: Insights from first principles theory
本文通过第一性原理计算揭示对称三层 WS$_2$/MoS$_2$/WS$_2$ 异质结构中偶极层间激子耦合形成四极激子,并解释其 Stark 位移随电场由二次转为线性的机制。
2024-06-14 cond-mat.mes-hall
Thickness and twist angle dependent interlayer excitons in metal monochalcogenide heterostructures
层间激子,或其组成准粒子位于不同堆叠半导体层中的束缚电子-空穴对,正在二维半导体异质双层中被深入研究。它们的存在归功于两层之间固有的II型能带对准,将其转换为pn结。在这里,我们揭示了一个显着的层间激子(IX)在异质双层的金属monocalcohalcogenides,即γ-InSe的ε-GaSe,其显着的发射是可调的,只是通过改变它们的厚度给出它们的层数依赖于直接带隙。随时间变化的光致发光光谱揭示了相当长的层间激子寿命相对于层内的,从而证实了它们的性质。线性斯塔克效应产生了一个束缚的电子-空穴对,其间距d正好是(3.6 \pm 0.1)μ m,其中d非常接近dSe = 3.4 μ m,这是计算的界面Se间距。IX的包络是扭曲角相关的,并且可以通过叠加的发射来描述,这些发射在能量上几乎相等地间隔开,就好像由于小莫尔周期性引起的局部化而被量化。这些异质叠层的特征在于极其平坦的界面价带,使它们成为观察载流子掺杂后的磁性或其他相关电子相的主要候选者。
2022-10-15 cond-mat.mes-hall
Control of interlayer delocalization in 2H transition metal dichalcogenides
它是在实验和理论上详细评估过渡金属二硫属化物的层间耦合如何控制各自的设备的电子性能。门控的过渡金属二硫属化物结构显示电子和空穴或者在单个单层中局域化,或者在多层之外离域-这取决于自旋-轨道相互作用和层间跳跃之间的平衡。这种平衡取决于层厚度、动量空间对称点和施加的栅极场。一个很好的定量协议的预测和测量的量子限制斯塔克效应在门控二硫化钼系统揭示层内激子作为所观察到的光致发光的主要来源。
2017-09-15 cond-mat.mes-hall
In-situ profiling of pressure-induced exciton traps in suspended MoS$_2$ monolayers
本研究实现了带纳米孔衬底上悬浮MoS$_2$单层空间轮廓的原位读出,通过环境压力调控其弯曲程度以获得可调激子陷阱,可同时操控数百个单层,为二维材料激子调控提供了新方法。
2025-09-04 cond-mat.mes-hall
Control of absorption of monolayer MoS$_{2}$ thin-film transistor in one-dimensional defective photonic crystal
从理论上研究了一维缺陷光子晶体(d-1DPC)中单层$_{2}$的光吸收和透射特性。研究表明,强干涉效应降低了微腔特定区域的光子密度。d-1 DPC能降低单层MoS $_{2}$的光吸收,增强光透过率。研究了单层MoS $_{2}$与有机发光二极管位于同一微腔内时,单层MoS $_{2}$的光吸收对光子局域化效应的影响.然而,单层MoS $_{2}$并不通过调节单层MoS $_{2}$在微腔中的位置来降低光的局域化效应。
2014-10-14 cond-mat.mes-hall physics.optics
Photoluminescence Saturation and Exciton Decay Dynamics in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
利用光致发光(PL)和瞬态反射光谱研究了过渡金属双硫族化合物(TMD)中的激子动力学。PL饱和在单层MoSe 2中发生的激发强度比在单层MoS 2中低两个数量级以上。瞬态反射表明,非线性激子-激子湮灭是占主导地位的激子衰减过程中的单层MoSe 2在以前报道的线性激子衰减单层MoS 2。此外,MoSe 2中的激子寿命> 125 ps,比MoS 2中的几ps激子寿命长一个数量级以上。我们发现MoSe_2和MoS_2单分子膜激子衰减机制和PL饱和行为的显著不同可以用激子寿命的差异来解释。
2014-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intercalation Leads to Inverse Layer Dependence of Friction on Chemically Doped MoS_{2}
我们目前的结果,原子力显微镜为基础的摩擦测量稀土掺杂二硫化钼(MoS2)。与二维(2D)材料上随着层数增加而减小摩擦的广泛观察形成鲜明对比,Re掺杂的MoS2上的摩擦表现出异常,即,与层数成反比。拉曼光谱测量结合从头计算揭示了Re嵌入的签名。计算表明,平面外刚度的增加与层的数量呈负相关,这是这一显着观察背后的物理机制,揭示了2D材料独特的起皱机制。
2022-02-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph