Raman scattering of phonon polaritons under nanoscale confinement: the role of structure and environment
Chalmers University of Technology（查尔姆斯理工大学）；Lund University（隆德大学）
研究揭示了声子极子在纳米尺度限制下受结构和环境影响的拉曼散射机制，通过可见光非弹性光谱实现中红外范围的折射率传感。
2026-03-26 physics.optics
Spontaneous and Stimulated Raman Scattering near Metal Nanostructures in the Ultrafast, High-Intensity regime
拉曼散射中包含原子反转可以显着改变等离子体环境中的场动力学。我们的计算表明，大的本地字段和飞秒脉冲相结合，以产生：（i）内的热点人口反转;（ii）增益饱和;和（iii）转换效率的特征在于开关式过渡到受激制度，跨越12个数量级。虽然在拉曼散射原子反转通常被忽略，我们证明，在某些情况下，充分考虑的动力学的布洛赫矢量是必需的。
2013-05-02 physics.optics
Theory of hyperbolic stratified nanostructures for surface enhanced Raman scattering
我们从理论上研究了双曲线层状纳米结构对表面增强拉曼光谱的增强作用，并与金属纳米谐振器进行了比较。首先从半解析模态理论获得每个纳米结构在其环境中的光子格林函数，该理论用于分子-纳米结构相互作用的量子光学形式主义中以模拟SERS光谱。提出了一种直观的方法来计算单分子增强因子（SMEF），这也是能够预测已知的实验SERS增强因子的一个例子金纳米二聚体。我们阐明了增强的重要品质指标，并针对不同的设计探索这些指标。我们发现，使用双曲分层材料可以提高光子局域态密度（LDOS）的接近2倍，相比纯金属纳米结构，当两者都设计为在相同的工作波长。然而，增加的LDOS伴随有损耗双曲线材料内的较高电场浓度，这导致用于减少远场中的总体检测到的SERS增强的增加的猝灭。对于具有近红外共振局部表面等离子体波长的纳米谐振器，双曲线分层纳米结构的SMEF比纯金属对应物低大约一个数量级。相反，我们表明，通过使用近场探针检测拉曼信号，当探针足够接近（<50 nm）等离子体热点处的拉曼活性分子时，与使用纯金属纳米结构相比，双曲线材料可以提供SERS增强的改善。
2017-10-30 physics.optics
Cavity-enhanced Raman Microscopy of Individual Carbon Nanotubes
拉曼光谱揭示了化学特定信息，并提供了对分子世界的无标记洞察。然而，信号本质上很弱，需要增强技术。在这里，我们证明了Purcell增强拉曼散射在一个可调谐的高精细度微腔，并利用它的分子诊断相结合的拉曼和吸收成像。研究单个单壁碳纳米管，我们确定了关键的结构参数，如纳米管半径，电子结构和消光截面。我们观察到一个320倍的增强拉曼散射光谱密度和有效的Purcell因子为6.2，与收集效率为60%。潜在的显着更高的增强，定量信号，固有的光谱过滤和缺乏固有的背景在腔真空受激拉曼散射使该技术成为一个有前途的工具，分子成像。此外，涉及局域激子的腔增强拉曼跃迁可能用于获得对纳米机械运动的量子控制，并为分子腔光学力学开辟了一条途径。
2016-07-13 cond-mat.mes-hall physics.optics
Surface plasmon resonances of metallic nanostars/nanoflowers for surface-enhanced Raman scattering
我们从理论上研究了具有低阶切比雪夫纳米颗粒（如圆尖纳米星或纳米花）的截面的金属纳米线的等离子体共振相关的光学性质。通过共振的光谱依赖性，以及它们相应的近场分布，针对不同的对称性和变形参数，分析了纳米花形状的影响。除了尖端本身之外，在花瓣之间的间隙处获得大的场强度增强，这使得这些纳米星/纳米花特别适合于SERS传感应用的宿主分子。
2009-10-22 physics.chem-ph physics.optics
Raman signal-enhancement and broadening with graphene-coated diamond-shape nano-antennas
我们使用宽带菱形天线，其带宽可以覆盖泵浦激光和散射模式之间的频率范围，结合均匀沉积的石墨烯测试膜。
2013-09-30 cond-mat.mes-hall physics.optics
Enhancement of molecular coherent anti-Stokes Raman scattering with silicon nano-antennas
表面增强相干反斯托克斯拉曼散射（SE-CARS）利用金属纳米结构上的表面等离子体共振来放大目标分子的相干拉曼响应。虽然这些金属天线在SE-CARS研究中取得了重大成功，但在超快激发下纳米天线的光致形态变化在稳定性和可再现性方面引入了重大障碍。这些障碍需要克服，以建立SE-CARS作为快速生物分子传感的可靠工具。在这里，我们通过执行分子CARS测量来解决这一挑战，该测量由具有更有利的热性能的高折射率介电颗粒制成的纳米天线增强。我们提出了第一个实验演示增强分子CARS信号观察Si纳米天线，它提供了更好的热稳定性相比，他们的金属同行。
2022-05-25 physics.chem-ph physics.optics
Revealing Low-Radiative Modes of Nanoresonators with Internal Raman Scattering
揭示隐藏的非辐射（黑暗）的共振纳米结构使用光学方法，如暗场光谱往往成为一个复杂的问题，由于这些模式与远场辐射的弱耦合，而暗模式光谱的方法，例如阴极发光或弹性能量损失，并不总是方便使用。在这里，我们提出了一种方法，实验确定模式结构的纳米谐振器的基础上利用本征非相干拉曼散射。我们从理论上预测了这种方法的效率，并在实验上实现了具有520 cm^-1强拉曼线的硅纳米颗粒谐振器。用这种方法，我们研究了放置在金衬底上的硅纳米颗粒，并揭示了低辐射磁四极模的光谱位置，这是很难观察到与普通暗场光学光谱。
2019-05-11 cond-mat.mes-hall physics.optics
Inverse Design of Nanoparticles for Enhanced Raman Scattering
我们表明，金属谐振器的拓扑优化（TO）可以导致$\sim 10^2\times$的表面增强拉曼散射（SERS）效率的改善相比，传统的谐振结构，如领结天线。TO逆向设计导致了与传统设计非常不同的令人惊讶的结构，其同时优化了入射波的聚焦和拉曼偶极子的发射。我们认为孤立的金属颗粒以及更复杂的配置，如周期性的表面或谐振器耦合到介质波导，和TO的好处是更大的在后一种情况下。我们的研究结果的动机最近严格的上限拉曼散射增强，并阐明在何种程度上，这些界限是可以实现的。
2019-11-19 physics.app-ph physics.optics
Compact and versatile laser system for polarization-sensitive stimulated Raman spectroscopy
我们展示了一个紧凑和多功能的激光系统的受激拉曼光谱（SRS）。该系统是基于一个可调谐连续波（CW）探测激光器结合自制的半单片纳秒脉冲泵浦Nd：YVO 4激光器在1064 nm。探测激光器的CW操作提供窄线宽、低噪声和不需要与泵浦时间同步的优点。该激光系统通过同时检测正交偏振的拉曼散射光，实现了偏振敏感受激拉曼光谱（PS-SRS），具有快速高分辨率的退偏振比测量，从而提供了关于拉曼活性振动模式对称性的信息。在2825-3025 cm-1的光谱范围内，测量了两种不同聚合物样品中碳氢（CH）伸缩模的退偏振比。拉曼光谱以20 nm/s（84 cm-1/s）的扫描速率获得，分辨率为0.65 cm-1。介绍了一种归一化方法，用于同时获得的正交偏振拉曼光谱的直接比较。
2017-03-02 physics.chem-ph physics.optics
Stimulated low frequency Raman scattering in high ordered solid nanostructures
研究了石墨化层内埋金刚石单晶膜的受激低频拉曼散射。在所有研究的结构中，SLFRS过程都具有千兆赫范围（5.1-13.2 GHz）的频移。高功率激光与亚微米薄膜的非线性相互作用产生了频率为几GHz的相干声子模激发。实验估计了SLFRS的转换效率和阈值。比较所得到的结果与合成蛋白石矩阵的SLFRS性能的数据。
2017-12-22 cond-mat.mes-hall physics.optics
Momentum-resolved surface enhanced Raman scattering from a nanowire-nanoparticle junction cavity
在这里，我们报告的实验证据，定向SERS分子位于一个单一的纳米粒子结腔。发射被限制在垂直于腔轴的一个很窄的波矢范围内。除此之外，分子激发多个导模的纳米线，使用泄漏辐射傅立叶显微镜成像。我们进一步表征作为输出偏振的函数的发射波矢量。线的激发导模显示出有趣的偏振特征。所有的结果都证实了基于有限元方法的数值模拟。本质上，我们提供了一个重要的连接间隙腔增强拉曼散射和它的方向性的发射。这些结果可能与理解纳米级的腔电动力学和一维和零维等离子体纳米结构之间极小间隙的分子耦合有关。
2020-09-02 cond-mat.mes-hall physics.app-ph physics.optics
Silent-enhancement of multiple Raman modes via tuning optical properties of graphene nanostructures
拉曼散射信号可以通过等离子体纳米结构将入射场局域化到亚波长热点中来增强（表面增强拉曼散射-SERS）。最近，[1]提出了通过量子物体进一步增强SERS信号而不增加热点强度（\textit{silent-enhancement}），其中该建议防止振动模式的修改或分子的分解。该方法利用斯托克斯频移拉曼模式的非线性响应中的路径干涉。在这项工作中，我们将这种现象扩展到调谐的\textit{silent-enhancement}因子的光谱位置，其中多个振动模式可以检测到更好的信噪比，同时。这可以在两种不同的方案中通过采用（i）具有量子发射体的石墨烯结构或（ii）在\cite{Postaci2018}中用石墨烯球形纳米壳代替量子发射体来实现。此外，后者系统是完全可解的稳态。这些建议不仅保留了传统的非线性拉曼过程，而且由于石墨烯的可调谐光学性质，还提供了增强（无声地）多个振动拉曼模式的灵活性。
2022-06-17 physics.app-ph physics.optics quant-ph
Optomechanical Effects in Nanocavity-enhanced Resonant Raman Scattering of a Single Molecule
本文在开放量子系统理论框架下，将宏观量子电动力学和电子振动相互作用结合起来，建立了量子主方程理论，研究了纳米粒子-镜面（NPoM）纳米腔中单分子表面增强共振拉曼散射（SERRS）的光机效应.我们补充的理论与电磁模拟和时间相关的密度泛函理论计算，以研究一个亚甲基蓝分子在一个现实的NPoM纳米腔的SERRS。模拟不仅使我们能够确定实现传统的光学机械效应的条件，如振动泵浦，斯托克斯和反斯托克斯散射的非线性标度，而且还发现不同的行为，如激子人口的饱和，莫洛三重态边带的出现，和高阶拉曼散射。总之，我们的研究可能会指导进一步研究共振拉曼散射中的光机效应。
2022-10-06 cond-mat.mes-hall physics.optics quant-ph
Plasmofluidic Single-Molecule Surface Enhanced Raman Scattering from Dynamic Assembly of Plasmonic Nanoparticles
单分子表面增强拉曼散射（SM-SERS）是等离子体纳米粒子的重要应用之一。SM-SERS灵敏度关键取决于在这种纳米颗粒附近产生的等离子体热点。在传统的液相SM-SERS实验中，等离子体热点通过纳米颗粒的化学聚集来促进。这种聚集通常是不可逆的，因此，纳米颗粒不能再分散在流体中以供进一步使用。在这里，我们展示了如何将SM-SERS与等离子体极化激元辅助的等离子体纳米粒子在非结构化金属-流体界面的可逆组装相结合。我们的方法的一个独特的特点是，我们使用一个单一的倏逝波光激发的纳米粒子组装，操纵和SM-SERS测量。此外，通过利用在金属-流体界面处的等离子体激元的双重激发，我们创建了金属纳米颗粒的相互作用组件，其可以进一步用于分散纳米结构的动态光刻。我们的工作将在实现光学寻址，等离子体流体，单分子检测平台的影响。
2018-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.app-ph
