On the effect of temperature on the reentrant condensation in polyelectrolyte-liposome complexation
在高电荷线性聚电解质和带相反电荷的胶体颗粒的系统中，聚电解质修饰的颗粒的长寿命簇形成在等电点附近的浓度间隔中，其中观察到与簇的电荷反转连接的重入冷凝。驱动聚集和稳定的机制，在不同的聚合物/颗粒比，一个明确定义的尺寸的聚集体还没有完全理解。此外，一个核心问题仍然没有答案，即，无论簇是真正的平衡还是亚稳态聚集体。为了阐明这一点，在这项工作中，我们研究了温度对团簇形成的影响。我们采用脂质体建立DOTAP脂质相互作用与一个简单的阴离子聚离子，聚丙烯酸钠，在一个扩展的浓度范围内低于和超过等电条件。我们的研究结果表明，聚集过程可以描述由热激活机制。
2008-07-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Complexation in Polyelectrolyte Solution with Divalent Surfactant
我们研究了DNA二价阳离子表面活性剂络合的一个简单模型。我们发现，静电和疏水效应的组合导致一个合作的现象，其中作为两亲物被添加到含有DNA的溶液中，大部分的DNA的电荷被中和的缩合的二价阳离子表面活性剂，形成surfoplex。这种结合转变发生在二价表面活性剂的浓度低于单价表面活性剂的浓度。由于在第一种情况下的静电强度较大，表面活性剂的量较低，我们建议多价两亲分子将比单价转染更有效。
2003-12-18 cond-mat.soft
Polyelectrolyte Complexation of Two Oppositely Charged Symmetric Polymers: A Minimal Theory
库仑相互作用能、自由离子熵和构象弹性之间的相互作用是聚电解质研究的一个重要方面。我们开发了一个理论，两个带相反电荷的PE，一个已知的过程是在PE溶液中形成复合凝聚层的前体络合，探索复杂的形成的热力学基础，在低盐。络合自由能及其组分的显式计算表明，自由抗衡离子和盐离子的熵和束缚离子对的库仑焓决定PE络合平衡。这有助于解耦的电荷和聚离子的未络合部分的大小的自洽依赖性，推导出电荷的解析表达式，并评估作为链重叠的函数的自由能分量。络合被观察到由焓增益驱动在低库仑强度，由释放的抗衡离子的熵增益驱动，但反对由焓损失，由于减少离子对在中等库仑强度，并最终禁止在较高的库仑强度的焓损失。相图的构建，其中确定的稳定性的完全，部分和uncomplex状态作为静电强度的函数。从我们的模型的热力学预测是在良好的定量协议与文献中的模拟，并可能激励模拟和实验在较高的静电强度络合被发现是不利的。
2022-09-14 cond-mat.soft
Thermodynamic Insights into Polyelectrolyte Complexation: A Theoretical Framework
提出考虑位置依赖相互作用与链构象的自由能理论框架，揭示局部介电常数、结合离子数和自由离子熵如何驱动聚电解质复合凝聚。
2024-05-09 cond-mat.soft
Complexation of a polyelectrolyte with oppositely charged spherical macroions: Giant inversion of charge
研究了在盐水溶液中长柔性聚乙烯（PE）分子与带相反电荷的球形粒子（如胶体、胶束或球状蛋白质）的络合作用。PE束缚了缠绕在它们周围的球体，而球体彼此排斥，形成几乎周期性的项链。如果PE的总电荷大于球的总电荷，则PE在球上的排斥关联导致每个球的净电荷反转。在相反的情况下，我们预测另一种相关效应：被PE球屏蔽的球与PE结合的数量如此之大，以至于它们反转了PE的电荷。即使当单价盐的屏蔽较弱时，通过绝对值的反转电荷也可以大于PE的裸电荷。在更大浓度的单价盐中，反向电荷可以达到巨大的比例。我们的理论是在定性协议与最近的实验胶束PE系统。
2001-02-22 cond-mat.soft
Electrostatic complexation of spheres and chains under elastic stress
本文研究了高电荷半柔性聚电解质与带相反电荷的大离子的络合作用。在标度参数的基础上，我们讨论了所得到的复合物如何依赖于的持久长度的盐的浓度，以及链和大离子的大小和电荷。我们研究的情况下，首先与一个单一的球络合物，并计算链的包裹长度。然后，我们将我们的考虑扩展到复杂的涉及许多包裹的领域和研究合作的影响。评价了这种复合物在外部变形下的力学性能。
2001-06-18 cond-mat.soft
Polymer Complexation: Partially Ionizable Asymmetric Polyelectrolytes
本文建立理论框架研究链长与电离度不对称的相反电荷聚电解质络合，揭示有效电荷、尺寸及焓/熵驱动机制。
2023-02-21 cond-mat.soft
Potential of mean force and transient states in polyelectrolyte complexation
通过粗粒、隐式溶剂、显式盐的计算机模拟，系统地研究了大小相同但电荷相反的聚电解质（PE）在质心反应坐标上的平均力势（PMF）.重点是设置在发病和中间，络合的瞬态阶段。在高于反离子缩合阈值的条件下，PE缔合过程表现出明显的滑动杆状行为，其中聚合物链通过首先在接近其轮廓长度的临界距离处伸展而彼此接近，然后“握手”并以平行方式沿着彼此滑动，然后最终折叠成中性复合物。高度带电的PE的PMF的基本部分可以很好地描述了一个简单的理论的基础上滑动充电的'德拜-休克尔'棒重整化的费用，除了一个明确的熵贡献，由于释放凝聚的抗衡离子。有趣的是，在复合物形成的开始，PE链之间的平均力被发现是不连续的，反映了双峰结构的行为，所产生的相互连接的杆和孤立的线圈状态的共存。PE复合物的这两种微观状态通过微妙的反作用力释放效应而平衡，并且由于不利的拉伸熵而被自由能垒分开。
2016-02-21 cond-mat.soft
Stable Oxide Nanoparticle Clusters Obtained by Complexation
我们报告的聚电解质中性共聚物和带相反电荷的6纳米晶体纳米粒子之间的静电络合。对于氧化物纳米颗粒的两种不同分散体，静电络合引起在20 - 100 nm范围内形成稳定的纳米颗粒簇。研究发现，在团簇内部，颗粒是通过吸附在其表面的嵌段而粘在一起的。冷冻透射电子显微镜允许可视化的集群和确定的概率分布函数的大小和聚集数。光散射和低温显微镜结果之间的比较表明，存在的聚合物刷周围的集群。
2006-08-08 cond-mat.soft
Ion-Modulated Polyelectrolyte Complexation of DNA and Polyacrylic Acid from Molecular Dynamics Simulations
The Cyprus Institute（塞浦路斯研究所）；University of Crete（克里特大学）；Foundation for Research and Technology Hellas（希腊研究与技术基金会）；University of Vienna（维也纳大学）
研究通过分子动力学模拟揭示了不同离子对DNA与PAA复合物稳定性及结构的影响，发现Ca2+促进持久结合，Mg2+介导较弱的瞬时相互作用，Na+则仅起静电屏蔽作用。
2026-01-28 cond-mat.soft physics.bio-ph
Complexation of a Thermoresponsive Brush-Type Polyelectrolyte with an Oppositely Charged Surfactant: Effect of Temperature and Surfactant Concentration
本研究构建了含PNIPAAm的刷型温敏共聚物PECop，探究其与阳离子表面活性剂DTAB的络合行为随浓度和温度的变化，发现热响应随表面活性剂浓度升高反转的现象，为药物递送系统设计提供新思路。
2025-08-04 cond-mat.soft physics.chem-ph
The Driving Force for the Complexation of Charged Polypeptides
带相反电荷的聚电解质在溶液中的相分离是当前的研究热点。在这项工作中，我们研究的驱动力，利用分子动力学模拟双络合。我们使用三种不同的力场，一个原子力场和两个粗粒力场计算了聚（赖氨酸）和聚（谷氨酸）寡聚体之间的平均力的潜力。所有力场之间存在定性一致性，即，自由能的符号和大小以及驱动力的性质是相似的，这表明水的分子性质并不起重要作用。对于完全带电的肽，我们发现，在所有情况下，当小离子中和聚离子，或过量的驱动力协会是熵。所有反离子的去除转换了驱动力，使络合充满活力。这表明络合的熵是由抗衡离子主导的。然而，当11聚体中只有6个残基带电时，驱动力在无盐条件下是可逆的。模拟揭示了复杂凝聚的机制和现实的聚离子模型的重要性。
2020-01-07 cond-mat.soft q-bio.BM
Mixing order asymmetry in nanoparticle-polymer complexation and precipitation revealed by isothermal titration calorimetry
本研究针对复合凝聚领域既往多聚焦聚电解质等体系的现状，以铈、铁氧化物纳米颗粒与多种带电物种为对象，结合等温滴定量热等技术发现络合分两步进行、熵贡献占优，且次级过程反应焓存在混合顺序不对称性。
2024-10-29 cond-mat.soft
Overcharging of a macroion by an oppositely charged polyelectrolyte
本文研究了无盐溶液和盐溶液中，一个带相反电荷的球形大离子与一个带相反电荷的球形大离子的络合作用。当一个螺旋体缠绕在大离子上时，它的匝数互相排斥，形成一个几乎等距的线圈。结果表明，这种排斥性的匝数相关导致电荷反转：在大离子周围有比中和它所需的更多的反相风，电荷反转随着盐浓度的增加而变得更强，并且可以超过100%。本文证实了关联是电荷反转的普遍机制。
2000-11-09 cond-mat.soft
Charge regulation of weak interacting polyelectrolytes
我们引入了一个广义的非均匀平均场理论来描述弱棒状聚电解质的离解。我们的方法允许两个亚晶格对称性破缺，这在滴定曲线中与中间解离度的平台相关联。我们首先测试我们的方法在一个单一的弱PE的情况下，通过与精确计数研究比较，并表明它给出了定量准确的结果在整个范围内的pH值的解离度，并在具体的表现比最近邻近似（精确的解决方案是可能的）。然后，我们研究了电荷调节的耦合系统的弱聚酸和弱聚碱作为其相互距离的函数，这有一定的相关性PE多层膜的形成和PE络合。一个复杂的相互作用的程度的离解和有效的相互作用之间的PE作为其相互距离的函数被发现。
2004-01-28 cond-mat.soft
Evidence of Overcharging in the Complexation between Oppositely Charged Polymers and Surfactants
本文报道了用小角中子散射研究荷电-中性嵌段共聚物与带相反电荷的表面活性剂之间的络合作用。研究了两种嵌段共聚物/表面活性剂体系，聚（丙烯酸）-b-聚（丙烯酰胺）与十二烷基三甲基溴化铵和聚（丙烯酸乙酯甲基硫酸三甲基铵）-b-聚（丙烯酰胺）与十二烷基硫酸钠。这两种体系在结构和分子量方面相似，但具有不同的静电荷。中子散射数据已被解释的模型，假设形成的混合聚合物-表面活性剂聚集体，也称为胶体复合物。这些复合物表现出核-壳微结构，其中核是由中性块包围的胶束的致密凝聚层微相。在这里，我们正在利用的事实，即在有限大小的聚集体的络合结果，阐明络合机制。为了定量分析的中子数据，我们开发了两种不同的方法来获得的表面活性剂胶束的数量，每个聚合物在混合聚集体和聚集数的分布。这些结果表明，胶体复合物的形成与过充电的预测是一致的。在这两种体系中，构建核-壳胶体所需的聚电解质的量总是超过补偿胶束电荷所需的数量。对于两个聚合物-表面活性剂系统的研究，过充电比为0.66和0.38。
2005-07-11 cond-mat.soft
Like-charge polymer-membrane complexation mediated by multivalent cations: one-loop-dressed strong coupling theory
我们探测静电机制驱动的聚电解质吸附到带相同电荷的膜后，加入三价和四价的抗衡离子的洗澡单价盐溶液。我们发展了一个单圈强耦合理论，将一价盐在静电单圈水平和多价抗衡离子在一个强耦合的方法。结果表明，介导同电荷吸附的多价反离子的粘附力来自它们在带电膜上的强烈凝聚。由此产生的界面抗衡过剩局部地最大化电解质的屏蔽能力，并最小化静电聚合物巨势。这转化为吸引力，将聚合物拉向类似电荷的膜。我们表明，高的反价，使这种吸附过渡，即使在弱电荷的膜。此外，强带电的膜引起盐诱导的相关性，并加强界面多价反离子缩合，加强聚合物与带相同电荷的膜的络合作用，以及触发分子的取向转变之前，其吸附。最后，我们的理论提供了两个额外的关键功能，如以前的吸附实验所证明的：第一，聚合物吸附的临界counterweight浓度随counterweight价的上升而下降，第二，单价盐的加入增强了膜电荷的筛选，抑制了盐的相关性。这削弱了界面多价反离子的凝聚，并导致聚合物从基底上脱附。
2019-05-10 cond-mat.soft
Salt-induced reentrant stability of polyion-decorated particles with tunable surface charge density
在较宽的脂质体表面电荷密度范围内，研究了DOTAP-DOPC单层脂质体与带相反电荷的NaPA之间的静电络合作用。我们通过动态光散射和电泳系统地表征了聚电解质修饰的脂质体的“折返凝聚”和电荷反转。我们通过固定每次裸脂质体的电荷并通过改变悬浮液的两个独立控制参数：脂质体/胶体电荷比和水性悬浮介质的离子强度来探索该模型脂质体/胶体系统的稳定性。在脂质体膜内逐渐加入中性DOPC脂质引起了一种新的有趣现象：由于越过了脂质体的解吸阈值，混悬液的稳定性图显示了一种新的再进入。事实上，在裸DOTAP/DOPC脂质体的固定电荷密度和广泛的聚离子浓度范围内，我们表明，简单的电解质添加首先（低盐状态）由于复合物之间残余排斥的增强屏蔽而使悬浮液不稳定，然后（高盐状态）决定了新的稳定相的开始，该新的稳定相是由颗粒表面上不存在Na 2SO 4吸附引起的。我们发现，所观察到的现象可以合理化的Velegol-Thwar模型内的异质带电粒子和的吸附脱附符合温克勒和Cherstvy的吸附理论的预测。我们的研究结果毫不含糊地支持的重入冷凝的图片驱动的相关吸附的颗粒表面上的碳链，提供有趣的见解可能的机制定制复杂的胶体通过盐诱导的影响。
2015-03-10 cond-mat.soft
Counterion-release entropy governs the inhibition of serum proteins by polyelectrolyte drugs
树枝状聚电解质构成了用于生物医学目的的高潜力药物和载体系统，但它们的生物分子相互作用模式，特别是那些决定与蛋白质结合亲和力的相互作用模式，尚未得到合理化。我们研究了候选药物树枝状聚甘油硫酸酯（dPGS）与血清蛋白的相互作用，使用等温滴定量热法（ITC）解释和补充分子计算机模拟。首先研究溶菌酶作为一个定义明确的模型蛋白质，以验证理论概念，然后将其应用于重要的细胞粘附蛋白家族的选择素。我们表明，强络合的驱动力主要来自于只有少数凝聚的抗衡离子从dPGS结合后释放。的结合常数显示出一个令人惊讶的弱依赖dPGS的大小（和裸电荷），这可以理解的胶体电荷重整化效应和事实，占主导地位的反离子释放机制的大小几乎完全取决于蛋白质特异性结合补丁的界面电荷结构。我们的研究结果解释了P-和L-选择素相对于E-选择素的高选择性使dPGS充当高度抗炎药物。整个分析表明，蛋白质与带电聚合物药物的相互作用可以通过模拟以前所未有的准确性来预测。因此，我们的研究结果打开了新的视角，合理设计的带电聚合物药物和载体系统。
2017-12-11 cond-mat.soft
Scattering Evidence of Positional Charge Correlations in Polyelectrolyte Complexes
本研究采用散射长度密度匹配的小角中子散射提取PEC中阴离子单体及全部电荷的位置关联，观测到库仑屏蔽尺度处的关联峰及其随加盐消失，并获得理论与模拟验证。
2023-05-24 cond-mat.soft
Effects of Charge Regulation on the Conformations and Dynamics of a Polyelectrolyte during Nanoparticle Adsorption
Indian Institute of Technology Jodhpur（印度理工学院乔德普尔分校）；University of Delhi（德里大学）
本研究通过混合CR蒙特卡罗/分子动力学模拟，探究电荷调控对聚电解质吸附带相反电荷纳米粒子的构象与动力学影响，发现高盐下CR增强吸附、CC促伸展构象等规律，为调控纳米粒子稳定性提供策略。
2026-10-14 cond-mat.soft
Salt Modulated Structure of Polyelectrolyte-Macroion Complex Fibers
采用链-球胞模型，在基态水平上研究了单根半柔性长链（PE）与多个带相反电荷的球形大离子络合形成的强电荷络合纤维的结构和稳定性.该模型考虑到链弹性以及带电球和链段之间的静电相互作用。使用基于周期性重复的单胞的数值优化方法，我们获得了使总能量最小化的纤维配置。最佳的配置表现出各种螺旋结构的大离子的安排，包括锯齿形，螺线管和串珠串模式。这些结构是由球体之间的吸引力和PE链之间的竞争决定的（这有利于链围绕球体缠绕）、链弯曲和链段之间的静电排斥（这有利于链的解缠），以及相邻球-链复合物之间的相互作用，其可以是吸引的或排斥的，这取决于系统参数，例如中等盐浓度，每个大离子的大离子电荷和链长（连接基大小）。在约生理盐浓度，密集的锯齿形图案被发现是能量上最稳定的参数时，适当的DNA-组蛋白系统在染色质纤维。事实上，发现在该方案中预测的纤维直径为约30 nm，这似乎与在染色质的体外实验中观察到的厚度一致。我们还发现每11nm有5-6个大离子密度，这与染色质的锯齿形或交联模型一致。由于我们的研究主要涉及一个通用的模型，这些研究结果表明，染色质样结构也应该观察到PE-大离子复合物形成的DNA和合成的纳米胶体的相反电荷的解决方案。
2011-01-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
