Using patchy particles to prevent local rearrangements in models of non-equilibrium colloidal gels
基于各向同性粒子间吸引力的简单模型通常无法捕获通过亚稳分解和随后的逮捕形成的胶体凝胶的实验观察到的结构:所得的凝胶通常比它们的实验对应物更致密,分支更少。在这里,我们模拟凝胶形成的软颗粒与定向吸引力(“斑片状颗粒”),旨在抑制横向颗粒重排后聚集。我们直接比较模拟的结构与实验胶体凝胶使用软有吸引力的微凝胶颗粒,通过采用“prononization”的方法,从实验或模拟重建的3维骨干。我们表明,包括方向的吸引力与足够的价导致强烈的分支结构相比,各向同性模型。此外,结合各向同性和定向吸引力提供了对聚集动力学和凝胶结构的额外控制。我们的研究结果表明,横向颗粒重排的抑制强烈影响的凝胶拓扑结构,是一个重要的影响,考虑在胶体凝胶的计算模型。
2021-08-26 cond-mat.soft
Colloidal Gels: Equilibrium and Non-Equilibrium Routes
我们试图根据胶体-胶体相互作用对不同的胶体凝胶进行分类。我们主要区分非平衡和平衡路线凝胶化,前者的情况下被奴役热力学相分离,而后者是个性化的竞争相互作用和补丁胶体的框架。重点放在最近的数值模拟胶体凝胶化和他们的连接到实验。最后,我们强调了不同凝胶类型的典型特征,在实验中更详细地观察。
2007-06-12 cond-mat.soft
Linking particle dynamics to local connectivity in colloidal gels
胶体凝胶是异质网络固体的典型例子,其复杂的性质由热活化动力学控制。在这封信中,我们通过实验建立了单个粒子的间歇动力学与它们的局部连通性之间的联系。我们解释我们的实验与模型,描述单粒子动力学的基础上高度合作的热脱粘。该模型,在定量协议与实验,提供了一个微观图片的结构起源的动态异质性胶体凝胶和揭示了新的光结构和复杂的力学之间的联系,这些异质固体。
2016-12-02 cond-mat.soft
Rheo-acoustic gels: Tuning mechanical and flow properties of colloidal gels with ultrasonic vibrations
胶体凝胶,其中纳米级颗粒聚集成弹性但脆弱的网络,是结合特定光学,电学和机械性能的材料的核心。由于外部刺激,实时定制胶体凝胶的粘弹性特征目前似乎是“智能”软材料设计中的一个主要挑战。在这里,我们介绍“流变声学”凝胶,一类材料,是敏感的超声波振动。通过使用流变学和结构表征的组合,我们的证据和量化的三个广泛不同的胶体凝胶提交超声波振动(亚微米振幅和频率20-500 kHz)的强烈软化。这种软化归因于凝胶网络内的微米级裂纹,一旦关闭振动,根据声强度,这些裂纹可能会或可能不会完全愈合。超声振动进一步显示出显着降低凝胶屈服应力和加速剪切诱导流化。超声波辅助流化动力学似乎是由一个有效的温度,取决于声强度。我们的工作开辟了一条道路,通过超声振动的弹性和流动性能的全面控制,以及未来的理论和数值模拟这样的流变声学凝胶。
2020-02-12 cond-mat.soft
Wall Adhesion and Constitutive Modelling of Strong Colloidal Gels
在强烈絮凝的胶体凝胶的批量沉降过程中,壁粘附效应通常被认为是可以忽略的。在这项研究中,原位测量的胶体凝胶流变学和固体体积分数分布表明相反,在110 mm直径的沉降柱中观察到显着的壁粘附效应。我们开发并验证了一个数学模型的平衡应力状态下的粘塑性和粘弹性本构模型的壁粘附的存在。这些配方突出的基本问题,胶体凝胶的本构建模,特别是任意张量载荷下的粘塑性和粘弹性流变模型的相对实用性和有效性。所开发的模型进行了验证,对实验数据,这指向一种新的方法来估计的剪切和压缩屈服强度的强烈絮凝的胶体凝胶从一系列的平衡固体体积分数分布在不同的列宽度。
2014-06-24 cond-mat.soft
Colloidal Jamming at Interfaces: a Route to Fluid-bicontinuous Gels
已知对两种流体具有相等亲和力的胶体颗粒或纳米颗粒不可逆地吸附到流体-流体界面。我们提出了大规模的计算机模拟含有这样的颗粒的二元溶剂的分层。新形成的界面隔离胶体颗粒;随着界面变粗,颗粒通过界面张力被迫紧密接触。粗化被显著地抑制,堵塞的胶体层似乎进入了玻璃态,在三维空间中形成了一种多重连接的固体状薄膜。所得凝胶含有两种流体的结晶域,可能用作例如微反应介质。
2005-10-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Tuning the rheological behavior of colloidal gels through competing interactions
我们研究胶体凝胶形成竞争的静电斥力和短程吸引力通过广泛的数值模拟下的外部剪切。我们表明,在不同的排斥强度,凝胶结构和其粘弹性能可以在很大程度上调整。特别是,凝胶分形维数可以增加或减少相对于机械平衡条件。出乎意料的是,具有更强排斥力的凝胶,尽管机械上更硬,但被发现相对于纯吸引力的凝胶粘性更低。我们提供了一个微观的解释,这些研究结果的基础相分离的影响。我们的研究结果允许设计的胶体凝胶所需的结构和粘弹性响应通过额外的静电相互作用,在实验中容易控制。
2020-04-22 cond-mat.soft
Slow dynamics in gelation phenomena: From chemical gels to colloidal glasses
我们在这里讨论的结果的3D蒙特卡罗模拟的最小晶格模型的凝胶系统。我们专注于动力学,调查通过时间的自相关函数的密度波动和粒子的均方位移。我们从化学凝胶化的情况下,即与永久键,我们的特征的临界动力学所确定的形成的聚合物凝胶中的实际观察到的,作为一个集群。通过适时地引入有限的键寿命$τ_b$的动态显示相关的变化,并最终开始的玻璃态。这已被解释在交叉动力学更典型的胶体系统和一个新的连接之间的经典凝胶化和最近的结果胶体系统的建议。通过系统地比较结果的情况下,永久债券有限的债券寿命,交叉和玻璃状制度可以理解的有效集群。
2004-02-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Impact of granular inclusions on the phase behavior of colloidal gels
由有吸引力的小颗粒形成的胶态凝胶通常用于制剂中,以使较大的成分保持悬浮。然而,尽管大量的工作特点未填充的凝胶,很少有人知道如何更大的夹杂物改变胶体系统的相行为和微观结构。在这里,我们使用数值模拟来研究如何更大的“粒状”颗粒可以改变凝胶过渡相边界。我们发现两个不同的制度,这取决于填料的大小和天然凝胶结构:一个“被动”制度,其中填料适合到已经存在的空隙,在过渡中几乎没有变化,和一个“主动”制度,其中填料不再适合在这些空隙中,而是扰乱了天然结构。在这第二个政权的相边界控制的有效胶体体积分数由可用的自由体积。
2022-07-08 cond-mat.soft
Nonlinear mechanics of colloidal gels: creep, fatigue and shear-induced yielding
胶体凝胶是由悬浮在液体中的具有吸引力的颗粒聚集而成的,其尺寸范围从10 nm到几微米。这样的凝胶在日常生活应用中是普遍存在的,从食品到油漆或建筑材料,特别是由于它们容易“产生”,即,在弱的外部载荷作用下从固体变成液体。因此,了解和控制胶体凝胶的机械响应是至关重要的。然而,根据系统的细节,所得到的凝胶网络呈现不同的微观结构组织,这可能导致广泛不同的机械响应。这提出了重要的挑战,在充分表征屈服和揭示机制的非线性响应的胶体凝胶。在本文中,我们区分两类胶体凝胶分别显示可逆屈服,其中的凝胶网络的改革后,负荷释放,和不可逆屈服,其中的网络被完全破坏,通过骨折和相分离。这种广泛的,经验的区别是通过流变学和局部实验在介观尺度,网络特征尺寸和样品尺寸之间的中间。我们进一步讨论了如何从蠕变和疲劳实验中获得的观测值可以建模,以预测屈服和突出开放的问题和未来的研究方向在该领域。
2020-11-13 cond-mat.soft
Yield precursor in primary creep of colloidal gels
预测胶体凝胶在恒定应力下的时间依赖性屈服,使得能够控制其机械稳定性和运输。使用旋转流变仪,我们表明,剪切速率的胶体凝胶在早期阶段的变形称为初级蠕变可以预测最终屈服。无论凝胶应变软化或应变硬化,在故障前的剪切速率表现出一个特征的幂律下降作为时间的函数,不同于线性粘弹性响应。我们将这种早期行为建模为一系列不相关的局部塑性事件,这些事件是热激活的,这说明了屈服时间对所施加应力的指数依赖性。这种宏观剪切速率屈服的前兆提供了一种方便的工具,可以在实际屈服之前很好地识别凝胶的命运。
2021-12-08 cond-mat.soft
Network physics of attractive colloidal gels: Resilience, Rigidity, and Phase Diagram
有吸引力的胶体凝胶在极小的固体分数下表现出类似固体的行为,这是由于粒子-粒子相互作用形成的分枝的空间跨越网络。这些网络赋予凝胶刚性,随着颗粒之间的吸引力增加,形成的胶体网络的弹性也增加。这种刚性的出现可以通过平均场的方法来描述;然而,缺乏对不同吸引力强度的凝胶中刚性如何变化的基本理解。此外,恢复一个准确的凝胶化相图的基础上系统的变量一直是一个极具挑战性的任务。了解这些分形簇的性质,以及它们的连接如何产生刚性,是控制和设计具有理想特性的凝胶的关键。在这里,我们采用网络科学的概念来询问和表征胶体凝胶网络。我们构建了一个粒子级网络,具有不同吸引力水平的胶体的所有空间坐标,并使用高斯混合模型识别多分散刚性分形簇,形成一个粗粒度的簇网络,清楚地显示了胶体凝胶的主要物理特征。一个简单的质量弹簧模型,然后被用来恢复定量的弹性胶体凝胶从这些集群网络。询问这些凝胶网络的弹性表明,凝胶的弹性(动态特性)与其簇网络的弹性(静态测量)直接相关。最后,我们使用的弹性调查设计[和实验验证]一个完全解决的胶体凝胶化的相图,一个明确的固-液相边界使用一个单一的体积分数的颗粒远远超出这个相边界。
2023-01-30 cond-mat.soft
Stiffening attractive suspensions with solid inclusions or granularity effect in loaded colloidal gels
软物质材料的弹性性质可以通过固体夹杂物的存在而大大改变,固体夹杂物的微观性质,例如它们的尺寸和相互作用,可以具有显著的影响。为了阐明这些影响,我们使用广泛的流变学计算机模拟研究不同尺寸的固体夹杂物的胶体凝胶。我们表明,弹性性能的变化在一个高度不平凡的方式作为凝胶骨架和夹杂物之间的相互作用的后果。特别是,我们表明,关键方面是存在的凝胶骨架和其机械改变起源于夹杂物。为了证实我们的观察结果及其普遍性,我们对与胶体凝胶具有强烈相似性的乳液进行了实验,并证实了模拟中观察到的趋势。
2021-10-30 cond-mat.soft
Colloidal gels assembled via a temporary interfacial scaffold
二元溶剂的液-液相分离可被界面上的胶体颗粒所阻止[K。Stratford等人,Science 309,5744(2005)]。我们的实验表明,这样形成的胶体网络可以保持稳定后,充分重新混合的液体,创造一种新型的凝胶,其中在单相溶剂中的胶体具有局部平面协调。我们认为,这种结构很可能是维持初级最低DLVO键合我们的带电胶体,在强压缩下由毛细管力。我们目前的模拟证据表明,短程吸引力与排斥屏障的组合可以强烈地稳定这种局部平面凝胶。
2009-12-07 cond-mat.soft
Aging of rotational diffusion in colloidal gels and glasses
我们研究了旋转扩散的老化Laponite悬浮液的浓度范围很广,使用去偏振动态光散射。测得的取向关联函数经历了一个遍历到非遍历的过渡,其特征在于浓度依赖性的遍历打破时间。我们发现,作为等待时间的函数,与旋转自由度相关的弛豫时间,当与它们的遍历性破坏时间成比例时,在两个不同的主曲线上崩溃。这些主曲线是类似的那些先前发现的平移动力学;这两个不同类别的行为归因于胶体凝胶和玻璃。因此,旋转自由度的老化动力学提供了胶体凝胶和玻璃的不同动力学行为的另一个签名。
2012-03-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Elasticity of colloidal gels: structural heterogeneity, foppy modes, and rigidity
模型胶体凝胶的流变学测量结果表明,剪切模量的胶体体积分数的变化大的变化不反映简单的结构参数,如配位数,它几乎保持不变。我们解决了这个明显的矛盾进行正常模式分析实验测得的键网络的凝胶。我们发现,凝胶的结构异质性,这导致软盘模式和非仿射-仿射交叉频率的增加,演变为体积分数的函数,是关键的理解频率依赖性的弹性。在没有任何自由参数的情况下,我们实现了与测量的机械响应的良好的定性一致。此外,我们实现普遍崩溃的剪切模量通过现象学弹簧阻尼器模型,占流体粘度,颗粒耗散之间的相互作用,并从仿射和非仿射网络变形的贡献。
2018-08-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Decoupling Structure and Elasticity in Colloidal Gels Under Isotropic Compression
PMMH ESPCI, Paris, France(PMMH 巴黎高等物理化工学院);Laboratoire Charles Coulomb (L2C), Université Montpellier, CNRS, Montpellier, France(蒙彼利埃大学);Institut Universitaire de France, Paris, France(法国高等研究院)
研究发现胶体分形凝胶在等向压缩下,其机械响应仅取决于瞬时体积分数,而微观结构保留初始状态的记忆,挑战了传统的一对一关系。
2026-01-08 cond-mat.soft
Shear induced tuning and memory effects in colloidal gels of rods and spheres
剪切历史在确定胶体凝胶的线性和非线性流变响应中起着重要作用,并且可以用于调整其结构和流动性质。胶体颗粒纵横比的增加降低了临界体积分数的凝胶化由于颗粒排除体积的增加。使用流变学和共聚焦显微镜的组合,我们调查的稳定和振荡的预剪切历史上的结构和流变性的胶体凝胶形成的二氧化硅球和杆的长度L和直径D(L/D = 10)分散在11 M氯化铯溶液的效果。我们使用无量纲梅森数Mn(= F_visc./ F_attr.)比较稳定和振荡预剪切对凝胶粘弹性的影响。我们发现,在中间锰预剪切后,有吸引力的球凝胶表现出加强,而有吸引力的棒凝胶表现出减弱。有吸引力的棒的凝胶的流变成像表明,在中间Mn,振荡预剪切诱导大的紧凑的棒簇的凝胶微结构中,相比稳定的预剪切。我们的研究突出了颗粒形状对流动和剪切停止后的粘弹性下的凝胶结构的影响。
2022-07-11 cond-mat.soft
Tracer diffusion in colloidal gels
对示踪粒子在硬球扩散或反应限制凝聚形成的胶体凝胶中的均方位移进行了计算机模拟。扩散系数被认为是由可访问的体积分数的球形示踪剂($ϕ_a$)的凝胶结构或示踪剂的大小无关。在所有的情况下,观察到的临界减速在$ϕ_a\approx 0.03$,其特征在于相同的标度定律,早先报道的示踪剂在洛伦兹气体中的扩散。在小$ϕ_a$中观察到MSD的强不均匀性,并且与孔的尺寸分布有关。
2007-05-09 cond-mat.soft
Colloidal Gels Tuned by Oscillatory Shear
我们研究微观结构和机械的变化,发生在振荡剪切流动和改造后停止流动的中间体积分数的胶体凝胶使用流变学和布朗动力学(BD)模拟。使用模型耗尽胶体-聚合物混合物,其包括添加非吸附性线性聚合物链的硬球胶体悬浮液。结果表明,三个不同的制度取决于振荡剪切的应变振幅。大的剪切应变幅度完全破坏结构,这导致流动停止后形成更均匀和更强的凝胶。中间的应变幅度致密的集群,并导致高度不均匀和弱凝胶。将凝胶剪切到甚至更低的应变幅度产生更少的异质性更强的固体。这三个制度的剪切连接到微观剪切引起的结构不均匀性。与定常剪切流的比较表明,后者不产生结构的不均匀性大的振荡剪切。因此,振荡剪切是一种更有效的方式来调整胶体凝胶的机械性能。此外,在大的应变振幅下预剪切的胶体凝胶表现出明显的非线性响应,其特征主要是由一个单一的屈服过程,而在那些在较低的速率下预剪切的两个步骤的屈服过程是促进由于高度异质结构的创建。
2017-07-10 cond-mat.soft
Multi-component colloidal gels: interplay between structure and mechanical proprieties
我们提出了一个详细的数值研究多组分胶体凝胶空间相互作用,并通过逮捕相分离。在变形下,我们发现不同交织网络之间的相互作用是关键。增加组分的数量导致更软的固体,其可以在屈服之前容纳逐渐增大的应变。模拟强调了这是不同组分之间纯粹排斥相互作用的直接结果,最终增强了材料的线性响应。我们的工作{提供了新的洞察机制在发挥控制材料性能和开辟道路的新设计原则}软复合固体
2019-12-18 cond-mat.soft
Rheology and Dynamic Arrest in Colloidal Depletion Gels Mediated by Surface Brush Density
University of California, Irvine(加州大学尔湾分校);Northeastern University(东北大学)
本研究以表面刷密度为控制参数调控胶体耗竭凝胶流变学,发现低刷密度可加速凝胶化、提升力学性能并改变网络结构与动力学,为相关流变调控提供实验可行的参数。
2026-08-19 cond-mat.soft
Three length scales colloidal gels: the clusters of clusters versus the interpenetrating clusters approach
通常,在静态条件下,低体积分数的有吸引力的胶体形成分形凝胶,其结构分为两个长度尺度:胶体尺度和分形簇尺度。然而,当流动干扰凝胶化时,胶体分形凝胶可以显示三种不同的长度尺度[Dagès等人,软物质18,6645(2022)]。根据最近的实验研究,我们推导出两个模型来解释这种非典型胶体凝胶的结构和流变特性。凝胶的弹性推断从缩放参数和结构被转换成散射强度的全局散射函数的方法提出的Beaucage和通常测量的小角X射线散射(SAXS)。在这两种模型中,我们都认为胶体凝聚成分形团簇。在团簇的团簇模型中,团簇形成超聚集体,超聚集体然后构建凝胶网络。在互穿簇模型中,簇彼此互穿以形成凝胶网络。然后利用这两个模型来分析对通过流动停止形成的炭黑凝胶进行的流变SAXS实验。分析的结果证明,随着凝胶特征长度尺度的增加,团簇模型的结构致密化。
2023-03-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Static and dynamic heterogeneities in irreversible gels and colloidal gelation
我们比较了不可逆凝胶,胶体凝胶,玻璃和自旋玻璃的慢动力学通过分析所谓的非线性动力学磁化率的行为,一个数量通常被引入到定量表征的动力学不均匀性。在玻璃中,这个量通常随着时间的推移而增长,达到最大值,然后在很长时间内减小,这是由于动态不均匀性的瞬态性质和不存在发散的静态相关长度。我们最近表明,在不可逆的凝胶的动态磁化率,而不是时间的增加函数,在自旋玻璃的情况下,并趋于渐近的平均集群大小。在分子动力学模拟的基础上,我们发现在胶态凝胶中,当团簇不是永久性的,在很低的温度和体积分数下,即当键的寿命远大于结构弛豫时间时,非线性磁化率具有与不可逆凝胶相似的行为,然后,在更高的体积分数下,通过朝向玻璃形成液体的行为的交叉。
2006-12-20 cond-mat.soft
Bicontinuous and mixed gels in binary mixtures of patchy colloidal particles
我们研究了片状胶体颗粒模型二元混合物的热力学和逾渗状态。每个物种的颗粒具有两种类型的三个位点,其中一种促进相同物种的颗粒的结合,而另一种促进不同物种的结合。我们发现了四个在低温和低密度的结构:两个凝胶,只有一个物种的结晶,混合凝胶,两个物种的粒子渗滤,但没有物种分别结晶,和一个双连续的凝胶,两个物种的粒子分别渗滤,形成两个相互连接的网络。熵与成键能的竞争决定了不同构型的稳定性。随着温度和/或组成的变化,适当的混合物在混合凝胶和双连续凝胶之间表现出一个或多个连接性转变。
2011-11-16 cond-mat.soft
Structuring Colloidal Gels via Micro-Bubble Oscillations
局部(重新)结构化胶体凝胶$\unicode{x2013}$微米级颗粒形成一个连接的网络与逮捕的动力学$\unicode{x2013}$,使系统的微机械和流变性能的精确调谐。最近的一项实验研究[B]。圣米歇尔湾Petekidis和V.Garbin,软物质$\boldsymbol{18}$,2092(2022)]表明,通过声学调制嵌入的微泡可以发生快速重构。在这里,我们进行布朗动力学模拟,以了解嵌入胶体凝胶的结构上的振荡微泡的机械效果。我们的模拟揭示了一个六角形紧密包装的重组范围内,是可比的振幅的振荡。然而,我们无法再现实验中观察到的凝胶结构$\unicode{x2013}$的数十个振幅$\unicode{x2013}$的出乎意料的长程修饰。这表明在今后的工作中应考虑包括长期效应,如流体流动。
2022-11-04 cond-mat.soft
Two Modes of Cluster Dynamics Govern the Viscoelasticity of Colloidal Gels
在低颗粒体积分数下,由强吸引颗粒形成的胶体凝胶由均匀尺寸的团簇的空间跨越网络组成。我们研究的热波动的集群使用微分动力学显微镜分解成两种模式的动力学,并通过流变学将它们与宏观粘弹性。第一种模式,在早期占主导地位,代表了局部的,个别集群的弹性波动。第二种模式,在晚些时候宣布,反映了集体,粘弹性动力学促进集群的连接。通过以不同比例混合两种不同吸引力强度的颗粒,我们控制集体模式开始占主导地位的过渡时间,从而调整二元凝胶的线性粘弹性模量的频率依赖性。
2021-03-03 cond-mat.soft physics.flu-dyn
Correlated rigidity percolation and colloidal gels
刚性逾渗(RP)发生时,机械稳定性出现在无序网络中的约束或组件添加。在这里,我们讨论RP与结构相关性,在经典理论中忽略的影响,虽然相关的许多液体到无定形固体的转变,如胶体凝胶化,这是由于有吸引力的相互作用和聚集。使用晶格模型,我们表明,结构的相关性移动RP到较低的体积分数。通过分子动力学模拟,我们表明,在胶体凝胶化的吸引力增加结构相关性,从而降低RP过渡,同意与实验。因此,胶体凝胶化可以理解为RP转变,但发生在体积分数远低于经典RP预测的值,由于有吸引力的相互作用,诱导结构相关性。
2018-07-23 cond-mat.soft
Effective Attractive Range and Viscoelasticity of Colloidal Gels
我们提出了一个模拟研究的胶体粒子具有很短的距离吸引力。特别是,我们调查的有效吸引力的范围和形成的凝胶的粘弹性之间的相互作用时,系统的温度足够低。使用布朗动力学模拟,我们研究了不同尺寸和相互作用范围的颗粒,并通过进行小振幅振荡和瞬态启动剪切模拟来表征凝胶的力学性能。我们发现,有效吸引范围是影响凝胶粘弹性的关键参数。储能模量和损耗模量之间的交叉频率以及在启动测试中达到最大应力的时间都是有效吸引范围的简单函数。
2013-07-13 cond-mat.soft physics.chem-ph
Irreversible hardening of a colloidal gel under shear: the smart response of natural rubber latex gels
天然橡胶是通过加工天然橡胶胶乳获得的,天然橡胶胶乳是一种液体胶体悬浮液,在从树中渗出后迅速凝胶化。我们制备这样的凝胶酸化,在很大范围内的颗粒体积分数,并研究其流变性能。我们发现,天然橡胶胶乳凝胶表现出独特的不可逆应变硬化行为:当受到足够大的应变,弹性模量增加不可逆。硬化在很大的变形范围内进行,使得材料保持接近或略高于所施加的剪切应力的弹性模量。凝胶内的局部位移进行了研究,通过超声成像耦合到振荡流变仪,连同在硬化过程中的材料的振荡响应的傅立叶分解。我们的观察表明,硬化与不可逆的局部重排的分形结构,均匀地发生在整个样品。
2019-01-10 cond-mat.soft
Activity-Induced Structural and Dynamical Heterogeneity in Colloidal Gels
Tata Institute of Fundamental Research(塔塔基础研究所)
本研究通过大规模布朗动力学模拟探究活性胶体凝胶的结构与动力学异质性,明确活性参数对凝胶网络的影响,发现有效温度框架可描述其动力学异质性,揭示结构有序性在调控该异质性中的关键作用。
2026-11-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Computer simulations of colloidal gels: how hindered particle rotation affects structure and rheology
使用计算机模拟研究了颗粒粗糙度和短程非中心力对胶体凝胶的影响,其中颗粒在旋转时经历能量的正弦变化。最小值$n$的数目和能量尺度$K$是关键参数;对于大的$K$和$n$,粒子旋转受到强烈阻碍,但是对于小的$K$和$n$,粒子旋转几乎是自由的。利用分形维数、结构因子、配位数分布、键角分布和线性流变学对一系列体系进行了模拟和表征。当粒子容易旋转时,团簇会重组以利于密集堆积。这导致更长的凝胶化时间和具有股状形态的凝胶。这种凝胶的弹性模量在高剪切频率下按$G' \propto ω^{0.5}$的比例缩放为$ω$。相反,受阻粒子旋转抑制重组,并导致快速凝胶化和扩散形态。这样的凝胶更硬,具有$G'\proptoω^{0.35}$。在低势垒和高势垒状态下的粘性模量$G''$分别根据指数$0.53$和$0.5$缩放。弹性和粘性行为之间的交叉频率通常随着旋转障碍的增加而增加。这些发现同意定性与最近的一些实验上的异质表面颗粒和DLCA型凝胶和凝胶的光滑球体的研究。
2019-09-03 cond-mat.soft
Equilibrium gels of limited valence colloids
凝胶是能够支持应力的物质的低包装被捕状态。在冷却时,有限价胶体颗粒形成开放网络,通过颗粒间键寿命的逐渐增加而稳定。这些凝胶,命名为平衡凝胶,是这篇评论文章的重点。与其他类型的胶体凝胶不同,平衡凝胶不需要潜在的相分离来形成。相反,它们形成于一个没有热力学不稳定性的密度区域。有限价平衡凝胶既不随时间变粗也不随时间老化。
2017-09-08 cond-mat.soft
Interpenetration of fractal clusters drives elasticity in colloidal gels formed upon flow cessation
胶体凝胶是由具有吸引力的布朗粒子组成的非平衡软固体,这些粒子在低体积分数下形成跨越空间的网络。这些系统的弹性性质是由网络微观结构引起的,它对剪切历史非常敏感。在这里,我们利用这种敏感性来调整由炭黑纳米颗粒制成的胶体凝胶的粘弹性。从施加的剪切速率$\dot γ_0$下的流化状态开始,我们使用突然的流动停止来触发液体到固体的转变。我们观察到,当剪切速率$\dot γ_0$较低时,所得凝胶更有弹性,并且粘弹性谱可以绘制在主曲线上。此外,耦合流变小角X-射线散射,使我们能够表明,凝胶的微观结构是不同的凝胶仅通过热搅拌,其中只有两个长度尺度观察到:胶体的尺寸和分形聚集体的尺寸。剪切和热能之间的竞争导致具有三个特征长度尺度的凝胶。这样的凝胶结构在一个分形簇相互渗透的扩展网络中。用不同的剪切历史制备的凝胶实验表明,簇互穿增加与流动停止前施加的剪切速率$\dot γ_0$的值减小。这些观察结果强烈表明,簇互穿驱动的凝胶弹性,我们确认使用的结构模型。我们的研究结果,这是在与以前的文献中,凝胶弹性要么连接到集群连接或弯曲模式形成鲜明对比,突出了一个新的局部参数控制胶体凝胶的宏观粘弹性。
2022-09-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Local structure of percolating gels at very low volume fractions
胶体凝胶的形成强烈地依赖于体系的体积分数和胶体之间的相互作用的强度。在这里,我们探讨非常稀的解决方案的数值模拟的手段,并表明,在没有流体动力学相互作用和足够的强相互作用,澄清胶体凝胶可以实现在非常低的值的体积分数。表征被捕的材料的网络的结构,我们发现,当减少体积分数,凝胶主要由低能量的局部结构,类似于孤立的集群的相互作用潜力。改变相互作用的强度使我们能够调整凝胶的致密性,其特征在于分形维数,低的相互作用强度有利于更多的链状结构。
2016-08-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Yielding in colloidal gels: from local structure to meso-scale strand breakage and macroscopic failure
该研究结合多尺度数据探究颗粒耗尽型凝胶的蠕变与屈服,表征介观链束断裂的空间分布与微观可预测性,揭示蠕变与老化动力学的相互作用并证实黏度分岔。
2024-08-13 cond-mat.soft
Structure and phase behavior of polymer-linked colloidal gels
低密度的“平衡”凝胶由胶体颗粒的分散的、动力学停滞的网络组成,并且对老化有弹性,可以通过限制在胶体之间形成的有效键的数量来制造。化合价受限的片状颗粒长期以来一直作为此类材料的一个原型实例,但平衡凝胶也可以通过合成上更简单且可扩展的策略来实现,该策略引入二级连接体,例如小的双配位分子,以介导胶体之间的键。在这里,我们考虑的情况下,ditopic连接分子是低分子量的聚合物和演示使用模型胶体-聚合物混合物如何宏观性能,如相行为以及凝胶的微观结构可以通过聚合物的分子量和浓度来设计。平衡凝胶形成的低密度窗口有利地使用较长的连接体扩展,同时必然增加所有胶体之间的间距。然而,我们表明,具有不同尺寸的连接体的共混物,使更广泛的变化,在微观结构为一个给定的目标相行为。我们的计算研究提出了一个强大的和可调的策略,实验实现平衡胶体凝胶。
2019-07-10 cond-mat.soft
Strand plasticity governs fatigue in colloidal gels
固体的重复加载导致微观结构损伤,最终导致灾难性的材料失效。虽然对几乎所有材料的稳定性构成重大威胁,但疲劳的微观起源,特别是软固体,仍然难以捉摸。在这里,我们探讨疲劳的胶体凝胶作为原型不均匀的软固体相结合的实验和计算机模拟。我们的研究结果揭示了机械载荷如何导致不可逆的股线拉伸,这将松弛建立到网络中,在小应变下软化固体,并在较大变形下引起应变硬化。因此,我们发现,微观塑性管辖疲劳在更大的尺度。这就产生了一个新的图片疲劳在软热固体,并要求新的理论描述的软凝胶力学,其中考虑到局部塑性。
2017-09-11 cond-mat.soft
Cyclically sheared colloidal gels: structural change and delayed failure time
本研究通过实验与模拟探究循环剪切下胶体凝胶的多尺度行为,揭示剪切引发的结构变化、屈服与应变硬化特性,证实应变硬化可提升凝胶稳定性且该响应具有各向异性。
2025-06-17 cond-mat.soft
Pinch-point Singularities in Stress-Stress Correlations Reveal Rigidity in Colloidal Gels
通过计算机模拟和矢量电荷理论,证明应力-应力关联中的针点奇异性大小可定量区分胶体凝胶的刚性与柔性,并探讨应力传递与刚性的耦合及德拜式屏蔽机制。
2025-02-26 cond-mat.soft
Direct Imaging of Contacts and Forces in Colloidal Gels
胶体分散体被认为是理解材料基本性质的模型系统,并且是从化妆品到食品到农用化学品的广泛行业的核心。使用胶体来解决凝聚态问题的关键发展之一是在3D中解析粒子坐标,从而实现通常只有在计算机模拟中才能进行的分析水平。然而,在无定形材料中,将机械性能与微观结构相关联仍然是有问题的。这使得它很难理解,例如,机械故障。在这里,我们通过研究粒子之间的接触和力以及它们的位置来解决这一挑战。为此,我们使用胶体模型系统(乳液),其中粒子间力和局部应力可以与微观结构相关联。我们证明了我们的方法的潜力,揭示洞察软非晶态固体的故障机制,通过确定局部应力的胶体凝胶。特别是,我们确定“力链”的承重液滴,和局部应力各向异性,并调查他们的连接与局部刚性包装的液滴。
2022-03-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Water transfer and crack regimes in nano-colloidal gels
直接观察模型纳米胶体凝胶的表面和形状,并测量干燥过程中水含量的空间分布,结果表明,当材料停止收缩时,空气开始显著渗透样品。我们表明,无论材料断裂或不干燥过程中,空气渗透的多孔体,水饱和度降低,但保持几乎均匀的整个样品。这种空气的侵入是另一种类型的断裂的起源,由于毛细管效应,这些结果提供了一个新的见解,在纳米尺度上的液体动力学。PACS编号:47.56 + r,68.03.Fg,81.40.Np
2015-11-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Aging of colloidal gels in microgravity
本研究利用国际空间站的微重力环境观察胶体凝胶老化,发现粒子动力学减缓、凝胶束变粗及小粒子并入结构,且结构变化与粒子运动的幂律衰减相关,揭示了无重力坍塌下的凝胶老化机制。
2025-01-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The role of quench rate in colloidal gels
迄今为止,胶体颗粒之间的相互作用通常由悬浮液组合物固定。最近的实验发展现在能够控制相互作用\emph{in-situ}。在这里,我们使用布朗动力学模拟研究控制相互作用对凝胶化的影响,通过“淬火”系统从平衡流体到凝胶。我们发现,相反的正常情况下的瞬时淬火,凝胶的局部结构是高度无序的,控制淬火结果在凝胶具有较高程度的局部秩序。在足够慢的淬火下,发现局部结晶,当使用单分散系统时,其被强烈增强。局部有序度越高,均方位移越小,表明凝胶稳定性增强。
2012-03-03 cond-mat.soft
Dynamics of equilibrium linked colloidal gels
吸引性地结合到仅几个邻居的胶体(例如,斑片状颗粒)可以形成具有独特的动态性质的平衡凝胶,该动态性质随时间稳定。在这里,我们使用一个粗粒度的模型来探索动态的平均价是宏观上,而不是微观上,约束的片状胶体的连接网络。该模型的模拟结果显示了平衡凝胶形成的动态标志,并建立了胶体-胶体键的持续时间控制自中间散射函数的特征缓慢弛豫。该模型的特点没有相分离的连接剂浓度的函数,在化学计量比的连接剂末端纳米粒子表面结合位点为中心的再入网络形成。从化学计量学的结果,在连接器饥饿或网站饥饿的网络与降低连接性和较短的特征弛豫时间与较低的活化能。在重入趋势的基础上,动力学性质随着每个胶体的有效网络键的数量单调变化,这个数量可以使用Wertheim的热力学微扰理论来预测。这些行为表明宏观原位策略调整胶体网络的动态响应。
2022-09-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Role of Solid Friction in the Sedimentation of Strongly Attractive Colloidal Gels
我们从实验和理论上研究了由强聚集的胶体颗粒制成的凝胶的沉降,重点是当机械平衡渐近达到时的长时间行为。发现渐近凝胶高度随初始高度线性变化,这一发现与最近对类似凝胶的研究形成鲜明对比[Manley \textit{et al.} 2005 \textit{Phys. Rev. Lett.} \textbf{94} 218302]。我们表明,渐近压实的结果之间的平衡重力拉,网络弹性,和固体之间的摩擦凝胶和容器壁。基于这些成分,我们提出了一个简单的模型来解释高度损失对初始高度和体积分数的依赖性。作为我们的分析结果,我们表明,凝胶和容器壁之间的静摩擦系数强烈依赖于体积分数:体积分数越高,固体摩擦越弱。这种非直观的行为可以用简单的缩放参数来解释。
2006-10-05 cond-mat.soft
Structure and dynamics of colloidal depletion gels: coincidence of transitions and heterogeneity
通过短程吸引相互作用形成的胶体耗尽凝胶的结构异质性的转变与它们的动力学逮捕。该系统是一个密度和折射率匹配的悬浮液的体积分数为0.20聚(甲基丙烯酸甲酯)胶体与非吸附的消耗剂聚苯乙烯添加在消耗剂胶体的尺寸比为0.043。随着短程吸引相互作用强度的增加,团簇的结构变得越来越不均匀,其特征在于数量密度波动,并动态固定,其特征在于单粒子均方位移。悬浮液中游离胶体的数量也逐渐下降。当穿过一个不动的团簇到凝胶的转变时,结构的不均匀性突然降低。同时,平均单粒子动力学饱和的本地化长度的顺序的短程吸引力的潜力范围。不动的集群和凝胶制度表现出动力学的不均匀性。单粒子位移的非高斯分布揭示了两个不同长度尺度上的动力学轨迹的增强种群。类似的依赖关系的数量密度波动,自由粒子数和动态长度尺度的顺序的范围内的短程吸引力表明一个集体的结构起源的动态异质性胶体凝胶。
2006-06-06 cond-mat.soft
Characterizing emergent multiscale dynamics in colloidal nanoparticle gels
University of Michigan(密歇根大学);University of Texas at Austin(德克萨斯大学奥斯汀分校);University of Washington(华盛顿大学);Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY(德国电子同步辐射中心)
本文综述了利用X射线光子相关光谱(XPCS)及互补技术表征纳米颗粒凝胶中多尺度动力学的方法,旨在建立纳米尺度相互作用与宏观网络性质之间的理论桥梁。
2026-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Equilibrium concentration profiles and sedimentation kinetics of colloidal gels under gravitational stress
我们利用光散射、旋光和视频成像相结合的方法研究了胶体凝胶的沉降。渐近浓度曲线$φ(z,t\rightarrow \infty)$表现出显着的缩放特性:在不同的初始体积分数和颗粒相互作用制备的凝胶配置文件可以叠加到一个单一的主曲线,通过使用合适的减少变量。我们从理论上表明,这种行为源于幂律依赖的压缩弹性模量\textit{vs} $φ$,我们直接测试实验。沉降动力学包括初始潜伏期阶段,随后是凝胶高度$h$以恒定速度降低的快速塌陷,以及最终压实阶段,其特征在于$h$朝向平台的拉伸指数松弛。与以前的作品的类比和差异进行了简要讨论。
2012-02-29 cond-mat.soft
Imprinting Macroscopic Fracture during Gelation: A Mechanism for Tuning Colloidal Gels
ENSL, CNRS, Laboratoire de physique(法国国家科学研究中心物理实验室);Department of Polymer Engineering, IPC, University of Minho(米尼奥大学高分子工程系);Institut Universitaire de France (IUF)(法兰西学院)
研究发现非线性剪切可永久改变胶体凝胶的粘弹性质,通过印刻宏观裂纹模式调节其性能。
2026-03-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Tuning local microstructure of colloidal gels by ultrasound-activated deformable inclusions
胶态凝胶具有对先前剪切事件的记忆,包括稳定的和振荡的。这种嵌入微结构中的记忆会影响凝胶的机械响应,因此可以在精心准备的情况下精确调节材料特性。在这里,我们演示了如何动态的可变形的夹杂物,即气泡,可用于局部调整的胶体凝胶的微观结构。我们研究了两种不同的气泡动力学现象,适用于局部应变周围的材料:溶解由于传质,与$10^{-3}$ S $^{-1}$的特征应变速率;和体积振荡由超声驱动,与$10^4$ S $^{-1}$的特征频率。我们用共聚焦显微镜和粒子跟踪法对Hele-Shaw几何模型中气泡周围的胶体凝胶的微观结构进行了实验研究。在气泡溶解实验中,我们观察到在气泡表面附近形成溶剂袋,但微观结构发生了微小变化。在超声诱导的气泡振荡的实验中,我们观察到一个惊人的重新排列的凝胶颗粒成一个微结构,增加了当地的秩序。高速明场显微镜揭示了高频气泡振荡和稳定的微流流动的发生;两者都有望有助于微观结构中局部秩序的出现。这些意见开辟了道路,局部调整的胶体凝胶的基础上可变形的夹杂物控制的外部压力场。
2021-12-15 cond-mat.soft
Criterion for fingering instabilities in colloidal gels
我们将胶体凝胶夹在两块平行板之间,通过以恒定速度提升上板来诱导径向流。这种拉伸试验产生两种不同的情况:($i$)稳定流动,在此期间凝胶经历拉伸变形而不屈服,以及($ii$)不稳定流动,其特征在于空气指状物径向生长到凝胶中。我们发现,不稳定的政权发生超过临界能量输入,独立的凝胶的宏观屈服应力。这意味着在增长的手指的尖端的凝胶的局部流化,并在最不稳定的波长的图案表现出典型的粘性指进不稳定性的特征缩放的结果。我们的工作提供了一个定量的标准,在胶态凝胶的基础上的局部剪切诱导屈服的指进的发病,在延迟故障框架协议。
2020-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.flu-dyn
The relationship between the compressional and shear strengths of poroelastic colloidal gels
强颗粒凝胶被广泛认为在压缩中表现为多孔弹性,例如在沉降中,即使它们由于颗粒的粘性而不可逆地固结。颗粒状凝胶通常具有粘性和内聚性,因此通常会产生壁效应[Michaels & Bolger(1962)]。这些在工艺工程规模上很少表现出来,尽管它们在实验室和小容器中的配制产品中可能很重要。相对而言,当非线性孔隙弹性的假设与粘合破坏(屈服)是脆性的想法相结合时,就会出现剪切强度与抗压强度之比S以及它如何随密度变化的规定。S被预测为在凝胶点的顺序统一,然后迅速增加之后。的预测是一致的实验数据,可用于稀释和浓缩凝胶,虽然更多的数据将是受欢迎的。对Condre等人(2007)最近发表的一篇关于极稀凝胶中壁效应的论文进行了评论,其中认为,除其他外,没有必要引用颗粒来解释他们的结果,简单的粘附就足够了。
2009-03-05 cond-mat.soft
Emergence of Multiscale Dynamics in Colloidal Gels
为了深入了解低颗粒体积分数$ϕ$的胶体凝胶演化动力学,我们利用微分动态显微镜研究颗粒聚集,几何渗流,以及随后的过渡到非遍历动力学。我们报告意外丰富的多尺度动力学的出现后,发病的非遍历性,分离成三个不同的制度的波矢量$q$。在高$q$结构域中,凝胶表现出与$ϕ$无关的分形簇的内部振动.中间- $q$域由簇的长度尺度上的密度波动主导,如由弛豫时间$τ$的$q$独立性所证明的。在低- $q$域中,$τ$作为$q^{-3}$的缩放表明网络看起来是均匀的.这三个制度之间的过渡引入了两个特征长度尺度,不同于集群的大小。
2020-02-25 cond-mat.soft