沿绝热联系外推计算激发能

超越物理相互作用强度的精确绝热连接曲线

Accurate Adiabatic Connection Curve Beyond the Physical Interaction Strength

在考虑物理相互作用强度的前提下，精确计算了两个电子在简谐势阱中相互作用的Hooke原子的密度泛函理论绝热联系曲线.外推的精确曲线的无限耦合极限同意严格关联电子（SCE）的假设，但这个限制的方法是更复杂的。相互作用强度插值被证明是一个很好的，但不是完美的，适合的绝热曲线。在这个制度的局部性的泛函和凸性的绝热连接曲线的参数进行检查。

计算C6色散系数的距离分离含时密度泛函理论的评价

Assessment of range-separated time-dependent density-functional theory for calculating C6 dispersion coefficients

我们评估的线性响应范围分离的时间依赖的密度泛函理论（TDDFT）的变体，结合长程Hartree-Fock（HF）交换核与短程绝热交换相关核的局域密度近似（LDA）计算各向同性C6的色散系数的同二聚体的一些闭壳层原子和小分子。这种范围分离的TDDFT往往会低估小分子的C6系数，平均绝对百分比误差约为5%，比绝热LDA中的标准TDDFT略有改善，其往往会高估它们，平均绝对百分比误差为8%，但接近于时间依赖的Hartree-Fock，平均绝对百分比误差约为6%。因此，这些结果表明，在TDDFT中引入长程HF交换对C6系数的值具有较小但有益的影响。它也证实了本变体的距离分离TDDFT是一个相当准确的方法，即使只使用LDA型密度泛函，而不添加显式处理长程相关。

沿距离分离绝热联系的激发能

Excitation energies along a range-separated adiabatic connection

本文研究了总能量和激发能沿距离分离绝热联系的变化。这种连接将无相互作用的Kohn-Sham电子系统与物理相互作用系统联系起来，通过逐步打开电子-电子相互作用，同时调整一个电子的有效电势，以保持基态密度恒定。与传统的绝热联系不同，在绝热联系中，相互作用是通过标度标准库仑相互作用来引入的。本文报道了He和Be原子以及H2分子的参考数据。用Lieb的Legendre变换方法计算了全组态相互作用水平上的短程有效势。随着电子-电子相互作用强度的增加，沿着绝热联系计算的部分相互作用系统的激发能越来越精确地逼近精确的激发能。重要的是，在绝热联系中间点计算的激发能比相应的Kohn-Sham激发能更好地逼近精确的激发能。这在涉及强静态关联效应和具有多重激发特征的状态（如解离的H2分子）的情况下尤其明显。这些结果突出了远程相互作用的参考系统作为计算激发energiesand的出发点的实用性是开发和分析实用的近似距离分离的密度泛函方法的兴趣。

A Multiple Filter Based Neural Network Approach to the Extrapolation of Adsorption Energies on Metal Surfaces for Catalysis Applications

Computational catalyst discovery involves the development of microkinetic reactor models based on estimated parameters determined from density functional theory (DFT). For complex surface chemistries, the cost of calculating the adsorption energies by DFT for a large number of reaction intermediates can become prohibitive. Here, we have identified appropriate descriptors and machine learning models that can be used to predict part of these adsorption energies given data on the rest of them. Our investigations also included the case when the species data used to train the predictive model is of…

绝热精确交换核在总能量计算中的优势与局限性

Strengths and limitations of the adiabatic exact-exchange kernel for total energy calculations

本研究评估了含时密度泛函理论中绝热精确交换核在总能量计算中的表现，发现其对共价体系足够准确，但在非共价体系中会系统性高估相互作用能，且该误差源于核的强频率依赖性。

距离分离密度泛函微扰理论的激发态

Excited states from range-separated density-functional perturbation theory

我们探讨了用微扰理论沿距离分离绝热联系计算电子激发态的可能性。从部分相互作用哈密顿量的能量出发，一阶修正被定义为两种微扰理论：一种是直接微扰理论，另一种是G {<$} rling-Levy微扰理论的扩展，它的优点是在微扰的每一阶都保持基态密度恒定。这里只对氦原子、铍原子和二氢分子进行了第一种更简单的变体的测试。该微扰理论中的一阶修正显着提高了不同系统的总基态和激发态能量。然而，激发能相对于零阶激发能大多是不稳定的，这可以通过电离能不再对所有相互作用强度都是正确的这一事实来解释。微扰理论的第二种变体应该改进这些结果，但还没有沿着距离分离绝热连接进行测试。