Advancing Surface Chemistry with Large-Scale Ab-Initio Quantum Many-Body Simulations
本文利用GPU加速和可改进多尺度技术实现高达392原子的线性标度量子多体模拟，在石墨烯、金属氧化物及MOF表面吸附中达到化学精度，推动表面化学进入后密度泛函时代。
2025-01-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Elastic properties of 5d transition-metal carbides: An ab initio study
采用密度泛函理论计算了V族过渡金属碳化物TMC $_2$（TM = Hf，Ta，W，Re，Os，Ir，Pt，Au）在黄铁矿和萤石相中的弹性常数，系统地研究了它们的力学稳定性。结果表明，除了ReC $_2$和OsC $_2$外，其余均稳定在黄铁矿相中.另一方面，所研究的所有金属碳化物在萤石相中是不稳定的。
2015-10-23 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure interpolation via atomic orbitals
本文提出了一种基于可系统改进的优化原子轨道的精确电子结构插值方法。原子轨道是通过最小化在某些粗$k$点网格上的原子基计算和收敛的平面波基计算之间的溢出值而产生的。然后，他们被用来计算的能带结构的全部布里渊区使用的线性组合的原子轨道（LCAO）算法。我们发现，通常16 - 25轨道每个原子可以给出一个准确度约为10毫电子伏相比，完整的{ \it从头计算。目前的计划有几个优点，现有的插值方案。该方案易于实现，鲁棒性强，适用于金属系统和复杂能带结构系统。此外，原子轨道具有比Shirley基和Wannier函数更好的可转移性，这对于微扰计算是非常有用的。
2010-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of Li, Mg and Al insertion into rutile VO2: Fast diffusion and enhanced voltages
钒氧化物是可用作可充电金属离子电池中的电极的最有前途的材料之一。在这项工作中，我们系统地研究了热力学，电子和动力学性质与嵌入的Li，Mg和Al原子在金红石VO2。利用第一性原理计算，系统研究了LixVO2，MgxVO2和AlxVO2（0<x<1）化合物的结构演化和电压曲线.计算的嵌锂电压开始于3.50 V的单原子插入和降低到2.23 V的完全锂化，到LiVO2化合物，这与实验结果吻合得很好。Mg的插入具有约1.6 V的平台高达Mg0.5VO2，然后在约0.5 V的另一个平台状区域高达Mg1VO2。Al插入的预测电压曲线在1.98 V处开始，随后在1.48 V和1.17 V处出现两个平台。Li、Mg和Al在VO2的隧道结构中的扩散势垒分别为0.06、0.33和0.50 eV。金红石型VO2电极具有优异的Li、Mg和Al迁移率、高结构稳定性和高比容量，特别是在多价电池中具有广阔的应用前景。
2017-07-03 cond-mat.mtrl-sci
An efficient localized basis set for quantum Monte Carlo calculations on condensed matter
本文提出了一种在量子蒙特卡罗（QMC）计算中表示多体波函数的有效方法。该计划是基于B样条（斑点功能），其中包括本地化的三次样条中心的点上的一个规则的网格。我们表明，blip函数是无偏的，系统的可改进的，方便地从任何标准的平面波密度泛函理论（PW-DFT）的代码，因此提供了一个方便和自然的PW-DFT和QMC计算之间的接口。我们提出了一个16原子系统的硅在$β$ -锡结构，和2-和8-原子系统的MgO在NaCl结构的测试。我们表明，已经与这样的小系统的速度加快的光点功能相对于平面波是一个和两个数量级之间，而不影响精度。
2004-07-01 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio simulations on the pure Cr lattice stability at 0K: Verification with the Fe-Cr and Ni-Cr binary systems
已经观察到显着的差异，并讨论了从从头计算和CALPHAD方法的预测之间的Cr的晶格稳定性。在目前的工作中，我们仔细研究了纯Cr的可能结构，并回顾了Kaufman在20世纪70年代最初确定FCC-Cr吉布斯能的历史。系统地讨论了用CALPHAD和从头算方法计算Cr晶格稳定性的可靠性。结果表明，基于CALPHAD方法的Cr晶格稳定性具有较大的不确定性。同时，我们不能说从头算HFCC-Cr是无误差的，因为FCC-Cr在环境条件下是不稳定的相。目前的工作表明，从头算HFCC-Cr可以是一个可行的科学方法。由于这两种方法都有其局限性，本工作建议将从头算结果集成到CALPHAD平台中，以开发下一代CALPHAD数据库。选择Fe-Cr和Ni-Cr二元体系作为两个案例研究，证明了将从头算Cr晶格稳定性直接纳入当前CALPHAD数据库框架的能力。
2021-08-13 cond-mat.mtrl-sci
RASP: Reliability ab initio simulation package of MOSFETs based on all-state model
Fudan University（复旦大学）；Shanghai Multi-scale Simulation Technology Co.（上海多尺度仿真技术有限公司）
RASP基于全状态模型，通过ab initio计算模拟MOSFET中缺陷诱导的可靠性退化，揭示氧空位对负偏压温度不稳定性的影响。
2026-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Improving the convergence of defect calculations in supercells - an ab initio study of the neutral silicon vacancy
我们提出了一个系统的方法来精确计算超晶胞中的缺陷结构，我们用硅中的中性空位的研究来说明。这是一个典型的缺陷，已经使用从头算方法进行了广泛的研究，但值得注意的是，仍然没有关于这种缺陷的能量或结构的共识，甚至最近的相邻原子是否向内或向外松弛。在本文中，我们表明，以前的计算之间的差异可以归因于超胞收敛误差，我们演示了如何系统地减少每个这样的误差源。在以前的理论研究中的散射的各种来源进行了讨论，并确定了一个新的效果，即超晶胞对称性。结果表明，这种效果的一致治疗是至关重要的理解系统的影响，增加超晶胞的大小。因此，这项工作也提出了最好的收敛从头算研究的中性硅空位。
2003-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Synergistic coupling in ab initio-machine learning simulations of dislocations
位错的从头算模拟对于建立材料强度的定量模型是必不可少的，但是所需的系统尺寸通常处于或超过现有方法的限制。许多重要的结构，因此在训练或验证的原子间势失踪，而位错缺陷相互作用的研究必须减轻沿线方向的强周期性图像相互作用的影响。我们展示了如何通过在混合模拟中使用线性机器学习潜力来解除这些限制，其中只有一部分原子由从头算力控制。线性形式被利用在一个受约束的再训练过程中，定性地扩大了学习的训练结构的范围，并给出了位错核心结构的精确匹配，使得线可以跨越量子/经典边界。我们应用我们的方法来全三维研究杂质偏聚的边缘和螺旋位错在钨。我们重新训练的潜力系统地提高了QM/ML参考数据的准确性，并且与使用短周期超晶胞的模拟相比，三维几何形状允许长程弛豫，从而定性地改变杂质诱导的核心重建。更一般地说，能够处理任意子区域的大规模模拟从头计算的准确性打开了一个巨大的范围内以前无法访问的扩展缺陷的定量调查。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Discrete discontinuous basis projection method for large-scale electronic structure calculations
我们提出了一种方法来加速实空间电子结构方法几倍，而不损失的准确性，通过减少必须解决的离散本征值问题的尺寸。为了实现这一点，我们构造了一个有效的，系统可改进的，不连续的基础上，跨越占领的子空间和项目的实空间的哈密顿量的跨度。在一系列系统的计算中，我们发现，精确的能量和力是获得与8- 25个基函数每个原子，减少1- 3个数量级的相关的实空间本征问题的维度。
2018-04-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Cartesian atomic moment machine learning interatomic potentials
本文提出完全在笛卡尔空间构建机器学习原子间势的CAMP方法，通过原子矩张量与图神经网络结合，在多种体系的分子动力学模拟中实现了与领先模型相当或更优的精度、效率和稳定性。
2025-05-02 cond-mat.mtrl-sci
Comprehensive understanding of H adsorption on MoO3 from systematic ab initio simulations
在其许多应用中（特别是作为催化剂载体材料），MoO 3通过氢溢出（从质子和电子源向载体提供H原子）作为储氢介质，MoO 3上H原子的能量学非常重要。尽管氢溢出看似简单，以前报道的从头计算结果的H吸附在MoO 3矛盾的实验工作和其他从头计算结果。在本研究中，我们解决了这些差异，并提供了一个全面的从头计算的理解H吸附MoO 3在体和表面上。为此，我们系统地研究了各种交换相关泛函和各种H浓度，并仔细跟踪各种相关的H位置。对于稀的H浓度，不对称的氧位点（Oa）被发现是最有利的能量。随着H含量的增加，末端（Ot）和Oa位之间的H吸附能的差异变小。以前的矛盾主要归因于忽视的H的位置沿Oa-Oa之字形链的intrabilayer区域。采用现代非经验强约束赋范（SCAN）亚广义梯度近似（GGA），得到了H在体相中和表面上的稀限吸附能分别为-2.89 eV/（H原子）和-2.97 eV/（H原子），H在Oa位间扩散的活化能为0.11-0.15 eV/（H原子），与之前的实验一致。
2021-11-05 cond-mat.mtrl-sci
SIMPLE code: optical properties with optimal basis functions
本文介绍了SIMPLE程序，它是用最佳基方法计算金属和绝缘扩展体系的光学性质。L. 1996年的雪莉实现了两种不同的方法来评估复介电函数：（i）考虑金属带间和带内贡献的独立粒子近似和（ii）绝缘体的Bethe-Salpeter方程。由于，值得注意的是，最佳基组是系统地可改进的，准确的结果可以得到在一个大大降低计算成本。此外，该方法的简单性允许直接使用的代码;改进的最佳基础，从而整体精度的模拟简单地控制一个（金属）或两个（绝缘体）输入阈值。该代码在验证和性能方面进行了广泛的测试，用于金属的散装银和绝缘体的散装硅。
2019-06-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
