Correlated electron behavior of metalorganic molecules: insights from density functional theory combined with many-body effects using exact diagonalization
功能金属有机物金属中心3d轨道电子结构的正确理论描述是一个具有挑战性的问题。本文应用密度泛函理论和精确对角化方法，研究了铁卟啉（FeP）分子的基态电子构型。我们的研究表明，动力学相关效应是很重要的，FeP是一个潜在的候选人实现自旋交叉由于晶体场效应，现场库仑排斥和杂交之间的Fe d轨道和配体N p-状态的微妙平衡。给出了Fe-d轨道在两个相近电子组态之间转换的机制。我们讨论的一般性建议的方法和可能性，以适当地描述电子结构和相关的低能量物理的整个类相关的金属为中心的有机金属分子。
2015-06-26 cond-mat.mtrl-sci
The trap DOS in small molecule organic semiconductors: A quantitative comparison of thin-film transistors with single crystals
我们表明，这是可能达到的最终目标之一的有机电子学：生产的陷阱密度低的大部分单晶体的有机场效应晶体管。我们研究了小分子有机半导体的带隙（陷阱DOS）中的局域态的光谱密度，这些局域态来自于有机场效应晶体管的电学特性或空间电荷限制电流测量。这是通过比较来自大量样品的数据来完成的，所述样品包括薄膜晶体管（TFT）、单晶场效应晶体管（SC-FET）和体样品。所有数据的汇编强烈地表明，与晶界相关的结构缺陷是用真空蒸发并五苯制成的TFT中的“快速”空穴陷阱的主要原因。对于用红荧烯等小分子半导体制成的高性能晶体管，必须减少由吸附在栅极电介质表面上的水引起的偶极无序。在具有非常低的陷阱密度的样品中，我们有时观察到陷阱DOS的急剧增加非常接近（<0.15 eV）迁移率边缘，具有10-20 meV的特征斜率。它是讨论到什么程度的带加宽由于热波动的分子间转移积分反映在这个陡峭的增加陷阱DOS。此外，我们表明，陷阱DOS在TFT的小分子半导体的陷阱DOS在氢化非晶硅非常相似，即使多晶薄膜的小分子与范德华型相互作用的一方面相比，与共价键合的非晶硅在另一方面。
2010-02-08 cond-mat.mtrl-sci
Excitons and Excitonic Molecules in Mixed $Zn(P_{1-x}As_{x})_{2}$ Crystals
研究了混合$Zn(P_{1 - x}As_{x})_{2}$晶体在$x = $ = 0.01、0.02、0.03和0.05时的低温（1.8 K）激子吸收、反射和光致发光光谱。随着$x$的增加，B、C和A系列激子的能隙和里德伯数单调减小。B和A系列的吸收$n = 1$线的光谱半宽随着$x$的增加而单调增加，这是由于晶体势的涨落造成的。在$Zn(P_{1 - x}As_{x})_{2}$晶体的光致发光谱中观察到激子分子的发射线。随着$x$的增加，分子的结合能增加，这是由于电子空穴质量比的减小。
2001-03-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magneto-elastic waves in crystals of magnetic molecules
我们研究磁性分子晶体中的磁弹性效应。导出了自旋和声音的耦合运动方程，论证了强共振磁声耦合的可能性。相互作用的线性声和自旋激发的色散规律获得体声波和表面声波。我们表明，超声可以产生自旋能级的逆人口。可替代地，自旋能级的逆总体的衰减可以产生超声波。论证了弹性扭转伴随磁化孤立波的可能性。
2007-05-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
High Accuracy Many-Body Calculational Approaches for Excitations in Molecules
两个国家的最先进的计算方法：量子蒙特卡罗（QMC），基于准确的总能量，和GW与激子效应（GW-BSE），基于微扰理论计算电离势，电子亲和势，和第一激发单重态和三重态能量的硅烷和甲烷分子。结果是在这些显着不同的方法和可用的实验之间非常一致。在硅烷中的光学禁戒三重态激发的预测谎言大约1 eV比以前报道的高。对于甲烷，几何弛豫的影响被证明是$\sim$ 2 eV的激发态。此外，在GW-BSE方法中，我们证明了在自能算子中包含非对角矩阵元素对于准确的图像至关重要。
2000-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Many-body treatment of quantum transport through single molecules
我们发展了一种理论方法，通过单一的共轭有机分子，准确地占所有分子的激发态和基态通过半经验的多体分子哈密顿量子输运。然后，我们计算的线性和非线性传输特性的苯二硫醇分子共价键合到两个金电极在室温下，消除所有的自由参数通过比较计算的热电势和线性电导与实验。由此产生的“分子金刚石”结构表现出实验观察到的多体效应无法达到平均场方法。
2008-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Study of the local field distribution on a single-molecule magnet-by a single paramagnetic crystal; a DPPH crystal on the surface of an Mn12-acetate crystal
本文研究了在阻塞温度（T >> Tb）以上，在很短的时间间隔（~ 10-10 s）内测量的单分子磁体SMM亚表面局部磁场分布。使用局部顺磁探针的电子顺磁共振（EPR）光谱作为一种简单的替代检测方法。选择[Mn_（12）O_（12）（CH_3COO）_（16）（H_2 O）_4]·2CH_3COOH·4 H_2 O（Mn_（12）-acetate）的SMM晶体和2，2-二苯基-1-苦基肼（DPPH）晶体作为顺磁探针。沉积在Mn 12-醋酸盐上的DPPH的EPR谱显示出与不存在SMM晶体的DPPH的谱相比在磁场中额外的加宽和移位。DPPH线宽的额外加宽被认为是两个主要的电子自旋相互作用（偶极和交换）和晶体表面上的局部磁场分布。在SMM表面的局部场的高斯分布的线宽的温度依赖性外推的低温区间（70-5 K）。
2012-02-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Many-body interactions among adsorbed atoms and molecules within carbon nanotubes and in free space
本文讨论了He、Ne、H_2、Ar、Kr和H_2O_3等准一维相的三体三偶极相互作用在纳米管束间隙通道和外表面的重要性。我们发现，衬底介导的贡献是实质性的：对于间隙H_2的有效对势的阱深减少到约一半的自由空间中的值。我们对H_2三聚体的线形构型和等边构型进行了从头计算，发现当间距大于3埃时，重叠作用对线形构型中的DDD相互作用影响不大。然而，DDD相互作用单独显然是不够的三角形的配置研究。
2000-07-03 cond-mat.mtrl-sci
A Showcase of Using the Partial-Structure R1 to Assemble Small-Molecule Crystal Structures
Tulane University（杜兰大学）
展示利用部分结构R1组装小分子晶体结构，介绍从定位放置碎片开始组装、连接碎片到部分模型及处理含重原子结构中轻原子碎片方向的方法，表明pR１是解决小分子晶体结构的有用工具。
2026-07-16 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Atomic structures and orbital energies of 61,489 crystal-forming organic molecules
材料科学中的数据科学和机器学习需要技术相关分子或材料的大型数据集。目前，公开可用的分子数据集与现实的分子几何形状和光谱特性是罕见的。我们在这里提供了从剑桥结构数据库（CSD）中提取的61，489个分子的各种基准光谱数据集，表示为OE 62。在密度泛函理论（DFT）的Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）水平上报道了所有62 k分子的平衡几何构型，包括范德华修正.对于这些几何形状，OE 62提供了在PBE和PBE杂化（PBE 0）DFT功能水平上的总能量和轨道本征值，用于真空中的所有62 k分子以及在PBE 0水平上的30，876个分子的子集（隐式）水中。对于真空中的5，239个分子，数据集提供了在$G_0W_0$近似中使用多体微扰理论计算的准粒子能量，PBE 0起始点（表示为GW 5000，类似于GW 100基准集（M. van Setten等人J. Chem. Theory Comput. 12，5076（2016）。
2020-01-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unified Representation of Molecules and Crystals for Machine Learning
从第一性原理出发对原子系统进行精确模拟受到计算成本的限制。在高吞吐量环境中，机器学习可以通过在参考计算之间精确插值来显著降低这些成本。对于这一点，内核学习方法至关重要地需要一个表示，容纳任意原子系统。我们引入了一种多体张量表示，它对相同元素的平移、旋转和核排列是不变的，是唯一的、可微的，可以表示分子和晶体，并且计算速度快。竞争的能量和力的预测误差的经验证据，提出了在分子结构，晶体化学和分子动力学的变化，使用核回归和对称梯度域机器学习模型。适用性证明Pt-组/过渡金属二元系统的相图。
2022-11-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Coexistence and interconvertibility of ferromagnetic and antiferromagnetic phases in the single crystal of Mn$_3$ single-molecule magnet
本文报道了Mn $_3$单分子磁体单晶中铁磁相和反铁磁相共存的现象。当样品暴露在空气（氧气）或甲基蒸气中时，在可逆氧化-还原过程中的氧化或还原过程中的一定时间内出现共存状态。我们注意到分子结构的明显变化，这也是可逆的，因为在氧化或还原过程中，甲基基团被丢弃或添加到分子中。分子中甲基的存在与否对分子间的交换相互作用产生重要影响，铁磁相来自于一个分子中有甲基而另一个分子中失去甲基的分子对之间的异质分子间键。Mn $_3$分子结构的可逆变化表明，Mn $_3$的磁性结构可以在分子尺度上进行设计和调控，具有很大的应用潜力。
2015-01-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic signatures of many-body interactions and delocalized states in self-assembled lateral quantum dot molecules
横向量子点分子由至少两个紧密间隔的InGaAs量子点组成，排列使得连接量子点的轴垂直于生长方向。这些量子点复合物被称为分子，因为量子点之间的小间距预计会导致形成类似分子的离域态。我们提出了作为沿生长方向施加的电场的函数的整体和单个横向量子点分子的光谱。这些结果使我们能够表征横向量子点分子的能级结构以及带电和多体相互作用的光谱特征。我们提出的实验证据的存在下的第一个激发能壳层的电子的分子状离域态。
2011-09-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Using Partial Structure R1 to Determine Small-Molecule Crystal Structures at the Lowest Resolution Limits
本研究探究部分结构R1（pR1）方法测定小分子晶体结构的最低分辨率极限，针对三种不同原子组成的结构验证了pR1、sR1方法的适用性，补充了常规SHELXT程序在低分辨率下的不足。
2024-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Monte Carlo simulations of liquid crystals near rough walls
用蒙特卡罗模拟研究了表面粗糙度对近固体基底液晶流体结构的影响。液晶被建模为软椭球体分子的流体，并且基板被建模为排除流体分子的质心的硬壁。表面粗糙度是通过在壁内嵌入具有随机位置和取向的许多分子来引入的。结果表明，随着壁面粗糙度的增加（即嵌入分子的数量增加），壁面附近的密度和有序度降低。从倒易空间顺序张量的波动确定的阻尼系数。结果发现，锚定强度随表面粗糙度的增加而降低。
2005-01-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Effects of different electron-phonon couplings on spectral and transport properties of small molecule single-crystal organic semiconductors
从理论上分析了小分子单晶有机半导体的光谱和输运性质，重点是寡并苯，特别是从萘到红荧烯和并五苯的系列，旨在表明包含不同的电子-声子耦合对于准确解释原型有机半导体的性质至关重要。虽然，在红荧烯的情况下，载流子和低频分子间模式之间的耦合是足够的光谱和传输特性的一个令人满意的描述，包括电子耦合到低频分子间和高频分子内振动模式是需要考虑的温度依赖性的传输特性在较小的低聚并苯。
2014-03-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Crystal Nucleation Modeling of Solvent Molecules Influence on Radius and Morphology of Nano Copper Ferrite Particles
纳米铁酸铜作为一种具有催化活性的纳米粒子，其光热、磁热效应与铁氧体相似，在各个领域有着广泛的应用。通过控制靶材的粒径大小是获得纳米效应的常用方法。本文分析了水热/溶剂热合成的晶化过程，建立了成核模型，模拟了溶剂、反应温度和冷却时间对铁酸铜纳米颗粒粒径的影响。通过Monte Carlo方法和能量函数，确定了纳米粒子的团聚率，并讨论了不同反应条件对团聚率的影响。
2023-01-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Driving atomic structures of molecules, crystals, and complex systems with local similarity kernels
分子、晶体和具有原子级细节的复杂界面的三维结构对于材料、化学反应和生物化学过程的理解和工程至关重要。目前，精确的原子位置的确定严重依赖于难以访问的先进实验技术或计算密集型的量子化学计算。我们描述了一个有效的数据驱动的LOCAL相似性核优化（LOSIKO）方法，以获得原子结构匹配嵌入式本地原子环境与数据库中的最大限度地提高其相似性措施。我们表明，LOSIKO只利用几何数据，并可以将量子化学数据库构建在不同的近似。通过包括已知的稳定条目，可以获得有机分子、无机固体、缺陷和复杂界面的化学信息原子结构，与现有技术的量子化学方法相比具有类似的精度。此外，我们表明，通过精心策划的数据库，它是可能的，以获得对反向设计的目标材料功能的偏见的结构。
2022-05-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Graph Networks as a Universal Machine Learning Framework for Molecules and Crystals
图网络是一种新的机器学习（ML）范式，支持关系推理和组合泛化。在这里，我们开发了通用的Materials Graph Network（MEGNet）模型，用于分子和晶体的准确属性预测。我们证明了MEGNet模型在QM9分子数据集的13个属性中的11个中优于先前的ML模型，例如SchNet。同样，我们表明，在材料项目中对$\sim 60,000$晶体进行训练的MEGNet模型在预测晶体的形成能、带隙和弹性模量方面大大优于先前的ML模型，在更大的数据集上实现了比DFT更好的精度。我们提出了两种新的策略，以解决数据的限制常见的材料科学和化学。首先，我们展示了一种物理直观的方法，通过将温度，压力和熵作为全局状态输入，将0 K和室温下的内能，焓和吉布斯自由能的四个单独的分子MEGNet模型统一为一个单一的自由能MEGNet模型。其次，我们证明了MEGNet模型中的学习元素嵌入编码了周期性的化学趋势，并且可以从在较大数据集（形成能）上训练的属性模型中转移学习，以改进具有少量数据（带隙和弹性模量）的属性模型。
2019-02-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ionic conductivity and relaxation dynamics in plastic-crystals with nearly globular molecules
我们已经进行了一个介电调查的离子电荷输运和松弛动力学的塑料晶体1-氰基金刚烷（CNA）和CNA与相关的塑料晶体金刚烷或2-adamantanon的两种混合物。通过添加1%的Li盐提供离子载流子。这些化合物的分子具有几乎球形的形状，因此，假定通过其他PC电解质中的分子重新取向促进离子电荷传输的所谓旋转门机制在这里不应该是活性的。事实上，直流电阻率和reorientational α-弛豫时间在调查的PC的比较，揭示了完全解耦的动态。类似于其他PC，我们发现一个显着的混合诱导增强的离子电导率。最后，这些固态电解质揭示了第二弛豫过程，比α-弛豫慢，这与离子跳跃有关。由于所提到的去耦，它可以被明确地检测到，并且不被大多数其他离子导体所发现的重定向贡献所叠加。
2020-05-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Single-Crystal High-Frequency EPR Investigation of a Tetranuclear Iron(III) Single-Molecule Magnet
一个高频率（95 GHz）EPR研究报告单晶的平面四核配合物Fe 4（OCH 3）6（dpm）6（其中Hdpm = dipivaloylmethane），这已被证明是目前典型的单分子磁体行为。的光谱，所有起源于S = 5基态，具有准轴对称沿法线的平面定义的四个Fe（III）离子。所测得的光谱示出属于三种不同的结构变化的化合物，导致在两个Fe（III）离子周围的配体中的无序。精确的值可以得到的第二和第四阶晶体场参数相关的平行EPR谱，而其他参数可以确定只有占主导地位的物种。各谱线之间的间隔随着温度的升高而减小和消失。这种效应归因于快速弛豫激发态的贡献，其布居数随温度变化。
2001-01-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular Interactions in Chiral Nematic Liquid Crystals and Enantiotopic Discrimination through the NMR Spectra of Achiral Molecules I: Rigid Solutes
本文建立了一个用核磁共振波谱法区分前手性溶质在手性溶剂中对映异构体的分子理论。领先的秩张量的贡献，建议潜在的平均扭矩包括对称以及反对称的条款，相对于空间反演，这些导致一致的确定所有的前手性溶质对称性，其中对映异构体是可区分的NMR和优秀的定量协议时，测试对现有的实验数据的刚性溶质苊和适度灵活的乙醇。
2016-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Pure and Hybrid Evolutionary Computing in Global Optimization of Chemical Structures: from Atoms and Molecules to Clusters and Crystals
综述了近十年来演化计算方法在原子、分子团簇和晶体等复杂势能面研究中的发展。发展的趋势表明，纯以及混合进化计算技术结合DFT已成为一个强大的工具，虽然工作的分子团簇一直相当有限。文献中有一些直接用遗传算法求解原子/分子薛定谔方程的尝试。在Born-Oppenheimer近似水平下，GA密度方法似乎是一种可行的工具，在未来几年中可以更广泛地探索，特别是在设计具有目标特性的分子和材料的背景下。
2015-08-31 cond-mat.mtrl-sci cs.NE physics.chem-ph
Simulations of the Static Friction Due to Adsorbed Molecules
利用分子动力学模拟计算了被分子薄层吸附的分子分离的晶体表面之间的静摩擦。这些分子自然地导致有限的静摩擦，这与宏观摩擦定律一致。晶体排列，滑动方向，和吸附的分子的数量在大多数实验中不受控制，并显示出对摩擦的影响很小。温度、分子几何形状和相互作用势对摩擦有较大的影响。观察到的摩擦趋势可以用简单的硬球模型来理解。
2001-04-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Many-body description of STM-induced fluorescence of charged molecules
利用扫描隧道显微镜研究了模型带电分子（喹吖啶酮）吸附在氯化钠（NaCl）覆盖的金属样品上的荧光。来自中性和带正电荷的物质的荧光被报道，并使用超分辨荧光显微镜成像。在详细分析荧光和电子输运特性的电压、电流和空间依赖性的基础上，建立了多体激发模型。该模型揭示了喹吖啶酮采用大调色板的电荷状态，瞬态或不瞬态，这取决于所使用的电压和底层基板的性质。该模型具有普适性，并解释了吸附在薄绝缘体上的许多其他分子的电子和荧光性质。
2022-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Determination of the magnetic anisotropy axes of single-molecule magnets
提出了一种简单的方法，允许确定的单分子磁体（SMM）的晶体的磁各向异性轴。这些方法被用来确定在一个标准的Mn 12-Ac晶体的易轴倾斜的上限。在本研究中获得的值是显着小于最近的高频电子顺磁共振（HF-EPR）研究，这表明硬轴倾斜分布的报告。
2004-05-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Structure and binding in crystals of cage-like molecules: hexamine and platonic hydrocarbons
在本文中，我们表明，第一原理计算使用范德华密度泛函（vdW-DF），[物理。$\mathbf{92}$，246401（2004）]允许测定分子晶体结构。我们研究了六亚甲基四胺和铂族碳氢化合物（立方烷和十二面体烷）的晶体结构。计算的晶格参数和结合能与实验结果吻合较好。此外，我们研究的范德瓦尔斯力的渐近帐户，通过比较完整的vdw-DF与渐近原子为基础的对势提取vdw-DF。在这两种情况下，结合的特征不同，vdW-DF在中间和相关结合分离处得到显著增强。我们分析的结果，如DFT-D的方法的后果，并质疑DFT-D的可转移性在整个范围内的分离。
2010-10-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Automated High-throughput Organic Crystal Structure Prediction via Population-based Sampling
本文提出Python软件包HTOCSP，实现小有机分子晶体堆积的自动化高通量预测与筛选，并在100个分子上验证了不同采样策略和力场选项的效果，分析了晶体能量景观复杂性的影响因素。
2024-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Machine learning classification of local environments in molecular crystals
本文提出两种机器学习方法——原子级图卷积网络和基于对称函数与点向量表示的新描述符——用于对分子晶体多晶型中的局部环境进行分类，在尿素和烟酰胺体系上取得高准确率，并成功应用于纳米晶体和固-固界面动力学轨迹分析。
2024-03-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecule Graph Networks with Many-body Equivariant Interactions
Graduate School of Frontier Sciences, The University of Tokyo（东京大学前沿科学研究生院）；School of Physical and Mathematical Sciences, Nanyang Technological University（南洋理工大学物理与数学科学学院）；Center for Basic Research on Materials, National Institute for Materials Science（材料基础研究机构，日本国家材料科学研究所）；RIKEN Center for Advanced Intelligence Project（RIKEN高级智能项目中心）
针对消息传递神经网络中两体键向量抵消导致方向信息丢失的问题，提出显式整合l=1等变多体相互作用的ENINet，经数学证明必要性并推广到N体，实验显示其提升了多种量子化学性质的预测精度。
2025-07-31 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Data-Driven Approach to Encoding and Decoding 3-D Crystal Structures
Mila（米拉）；Harvard University（哈佛大学）；Panasonic（松下）；HEC Montréal（蒙特利尔高等商学院）；Université de Montréal（蒙特利尔大学）
生成模型在包括图像和文本生成在内的许多领域都取得了令人瞩目的成果。在自然科学中，生成模型导致了自动药物发现的快速进展。目前的许多方法集中在通常小的药物样分子的1-D或2-D表示上。然而，许多分子需要3-D描述符，并且超过了常用数据集的化学复杂性。我们提出了一种方法来编码和解码的原子在3-D分子中的位置，从近50，000个稳定的晶体单元格，从包含1到超过100个原子的数据集。我们构造了一个光滑和连续的3-D密度表示的基础上，每个晶体的不同原子的位置。两个不同的神经网络在超过120，000个单晶和重复晶体结构的三维样本的数据集上进行训练，这些样本是通过旋转单个晶胞制成的。第一个是编码器-解码器对，构建每个分子的压缩潜在空间表示，然后将此描述解码为输入的准确重建。第二个网络将结果输出分割成原子，并为每个原子分配一个原子编号。通过生成分子的压缩的、连续的潜在空间表示，我们能够解码随机样本，在两个分子之间插值，并改变已知分子。
2019-09-03 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Small Heterocyclic Molecule as Multistate Transistor: A Quantum Many-body Approach
由于弱耦合分子结具有多种非线性输运现象，因此是一个活跃而重要的研究领域。我们采用量子多体方法结合动力学方程研究了弱耦合B2 C2 N2 H6分子的载流子输运。有趣的是，各种类型的非线性电流-电压特性，如，负微分电导（NDC），整流，库仑台阶，这是多态传输器件的标志，已经获得。源极-漏极电压引起的对载流子输运性质不同的低位多体态的占据概率的变化，直接控制流过分子结的净电流。我们进一步研究了不同类型的微扰，如门电压和垂直磁场，对载流子流过该分子桥的影响。有趣的是，我们发现，依赖于所施加的扰动场的强度，几种现象，如关闭的电流，抑制的NDC出现在器件中。从根本上说，这种应用的扰动修改的网站电荷密度以及占用概率的运输活性通道，导致在一个显着的改变，这种分子结的运输行为。
2020-03-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body theory of electronic transport in single-molecule heterojunctions
建立了基于非平衡格林函数的分子结输运多体理论，该理论平等地对待相干量子效应和库仑相互作用。多体理论的中心量是结的库仑自能矩阵$Σ_{\rm C}$。$Σ_{\rm C}$是准确地评估在顺序隧道限制，和由于有限的隧道宽度的校正自洽地评估使用基于图形扰动理论的Keldysh轮廓守恒近似。我们的方法再现了库仑阻塞和相干传输制度的关键功能，同时在一个单一的统一的传输理论。作为我们理论的第一个应用，我们用半经验的$π$电子哈密顿量计算了苯二硫醇-金结的热电势和微分电导谱，该哈密顿量精确地描述了分子在8- 10 eV范围内的电子激发全谱。
2008-12-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Molecular Structure, Dynamics, and Vibrational Spectroscopy of the Acetylene:Ammonia (1:1) Plastic Co-Crystal at Titan Conditions
土星卫星泰坦有一个厚厚的，富含有机物的大气层，预计小有机分子的凝聚相在其表面上是稳定的。特别重要的是有机物的结晶相，称为低温矿物，它可以在土卫六的表面化学和地质过程中发挥重要作用。这些低温矿物中的许多可以表现出富相行为，特别是多组分低温矿物，其组分分子具有多个固相。一种这样的低温矿物是乙炔：氨（1：1）共晶体，在这里我们使用基于密度泛函理论的从头算分子动力学模拟来量化其在泰坦条件下的结构和动力学。我们表明，乙炔：氨（1：1）共晶是一个塑料共晶（或旋转相）在泰坦条件下，因为氨分子取向无序。此外，该共晶内的氨分子在皮秒时间尺度上旋转，并且这种旋转伴随着氨氢和乙炔的π-系统之间的氢键的断裂和重新形成。我们的预测的鲁棒性是通过比较两个密度泛函近似的预测在不同的理论水平，以及通过预测的红外和拉曼光谱，同意与实验测量。我们预计，这些结果将有助于了解土卫六表面的地球化学。
2022-10-21 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
