Rerouting Excitation Transfer in the Fenna-Matthews-Olson Complex
我们调查，使用层次的方法，纠缠和激发转移效率的Fenna-Matthews-Olson复杂的两个不同的本地修改：抑制特定站点之间的转换和本地化的变化，蛋白质环境。我们发现，抑制站点-5和站点-6之间的连接，或完全断开站点-5从复合物，导致站点-6和站点-7之间的纠缠显着增强。类似地，如果位点5与复合体完全断开连接，则转移效率实际上增加。我们进一步表明，如果网站-5和网站-7被联合删除，效率下降。这表明，虽然站点5对正常建筑群的运输效率没有贡献，但在站点7受损的情况下，站点5引入了冗余的运输路线。我们的研究结果表明，在突变，局部缺陷，和其他异常情况下的FMO复杂的激发能量转移的整体鲁棒性。
2013-04-09 physics.bio-ph q-bio.BM quant-ph
Suppression of quantum oscillations and the dependence on site energies in electronic excitation transfer in the Fenna-Matthews-Olson trimer
从理论上研究了绿硫细菌Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合体的光合复合体中的能量传递，并将FMO三聚体的所有三个亚基（单体）和最近发现的第八个细菌叶绿素（BChl）分子考虑在内。我们发现，在所有考虑的情况下，有很少的单体之间的转移。由于认为第八BChl位于主光捕获天线附近，因此我们查看当BChl 8初始被激发时的情况与当BChl 1或6初始被激发时通常考虑的情况之间的转移差异。我们发现强烈的差异，在转移动力学，定性和定量。当激发态动力学在FMO复合物的位点8处初始化时，我们看到激发的缓慢指数状衰减。这与仅考虑7个站点或站点1和6处的初始化时发生的振荡和相对快速的转移形成对比。此外，我们表明，在文献中发现的电子跃迁能的值的差异导致一个很大的差异，在转移动力学。
2011-09-28 physics.bio-ph quant-ph
Atomistic study of the long-lived quantum coherences in the Fenna-Matthews-Olson complex
在生物光合作用系统中，电子能量传递过程中出现的长寿命量子相干性的物理起源已被大量的理论研究所阐明。虽然在许多方面是成功的，但几个广泛使用的描述仅包括蛋白质-发色团相互作用的有效处理。在这项工作中，通过结合全原子分子动力学模拟，含时密度泛函理论，和开放量子系统的方法，我们成功地模拟了Fenna-Matthews-Olson色素-蛋白质复合物的电子能量转移的动力学。由此得到的布居数特征拍频和量子相干性与实验结果和层次运动方程方法符合得很好。在两个不同的温度下，实验的吸收，线性和圆二色性光谱和退相速率恢复。此外，我们提供了一个扩展我们的方法，包括零点波动的振动环境。因此，这项工作提出了第一个步骤来解释激子量子相干性在光合捕光复合物的原子和分子描述的基础上的作用。
2011-12-09 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum simulation of FMO complex using one-parameter semigroup of generators
开放量子系统在生物过程中的应用，如光合作用复合物，最近重新受到关注。在本文中，我们介绍了一个量子算法模拟马尔可夫动力学的Fenna-Matthew-Olson（FMO）复杂的光合作用中存在的一个“通用集”的单参数半群的发电机。我们调查的细节，每个发电机已获得的谱分解的Gorini-Kossakowski-Sudarshan（GKS）矩阵，通过使用线性组合和酉共轭。此外，我们提出了一个简单的量子线路实现这些发电机。
2020-09-28 quant-ph
The nature of the low energy band of the Fenna-Matthews-Olson complex: vibronic signatures
完全基于电子-声子耦合的实际实验观察，我们开发了一个理论框架，以表明Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物的最低能带由于其发色团中存在的振动流形的量子性质而表现出可观察到的特征。线性光谱的研究为我们提供了一个渐进的方式，从微观模型开始，最后执行一个非均匀的平均理解的动力学特征所产生的非线性光谱中的电子振动结构的基础。我们发现，可以见证的离散性的振动结构的探测的对角峰的非线性光谱的相对相移的等待时间分辨信号的装置。此外，我们证明了光子回波和非重相路径是敏感的不同的谐波振动流形时，静态无序考虑。通过分析和数值计算的支持下，我们表明，在等待时间的2D光谱中的非对角共振，进一步捕获振动的离散性，通过调制的振幅没有任何影响的信号固有频率。这一事实产生的信号是高度敏感的激子能量的静态无序中的相关性，虽然防止失相由于振动系综的不均匀性。
2012-05-19 cond-mat.soft q-bio.BM quant-ph
Quantum nonlocality in the excitation energy transfer in the Fenna-Matthews-Olson complex
Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物-一种参与绿硫细菌光合作用的色素蛋白复合物-在将激发能从光捕获天线分子转移到反应中心方面非常有效。最近的实验和理论研究表明，量子相干性和纠缠可能在这种激发能转移（EET）中发挥作用。我们研究是否二分量子非局域性，一个属性，表示一个强于纠缠形式的相关性，存在于不同对的发色团在FMO复杂的分层耦合运动方程方法建模的EET时。我们比较了非定域性的结果与系统中的二体纠缠量。特别是，我们分析了这些相关性是如何受到不同初始条件的影响。结果发现，二分非局部性只存在于初始条件选择在一个非生理的方式，可能是缺席时，考虑在FMO复杂的EET在其自然栖息地。我们还看到，在这个系统中，非定域性和纠缠的表现是完全不同的。特别地，对于定域初始态，非定域性只存在于很短的时间尺度上，然后以突然的方式下降到零。如从先前的研究中已经知道的，另一方面，发色团对之间的量子纠缠是振荡的和指数衰减的，从而遵循更类似于发色团群体动力学的模式。非定域性在非零纠缠存在时的突然消失，我们称之为非定域性突然死亡;这是量子系统中这两种相关性之间差异的显著表现。
2016-10-19 physics.bio-ph quant-ph
Multi-timescale time encoding for CNN prediction of Fenna-Matthews-Olson energy-transfer dynamics
Center for Quantum Materials and Computational Condensed Matter Physics（量子材料中心）；Kunming University of Science and Technology（昆明理工大学）；School of Science, Department of Physics（科学学院，物理系）
本研究提出一种非递归CNN，通过冗余时间编码高效预测费纳-马修斯-奥尔森复合物的长时量子耗散动力学。
2025-08-26 cs.LG physics.chem-ph quant-ph
Non-perturbative exciton transfer rate analysis of the Fenna-Matthews-Olson photosynthetic complex under reduced and oxidised conditions
本研究通过非微扰方法分析FMO复合物在还原与氧化条件下的激子转移速率，发现仅位点能量偏移不足以解释实验差异，需重新评估电子哈密顿量以准确理解激子动力学。
2024-12-18 physics.chem-ph quant-ph
Quantum simulation dynamics and circuit synthesis of FMO complex on an NMR quantum computer
近年来，作为一个开放量子系统的捕光复合物在弱耦合和强耦合下的动力学模拟受到了广泛的关注。在本文中，我们研究了一个数字量子模拟方法的Fenna-Matthews-Olson（FMO）的光合色素-蛋白质复合物包围马尔可夫浴，即，基于核磁共振（NMR）量子计算机的无记忆。为此，我们应用去耦（再耦合）的方法，这是关闭（上）的耦合和Solovay-Kitaev技术分解成有效的基本门的NMR模拟器上的哈密顿和Lindbladian。最后，根据开放系统动力学中系统与环境的相互作用，设计了幺正部分和非幺正部分的量子线路。
2020-10-01 quant-ph
Constrained geometric dynamics of the Fenna-Matthews-Olson complex: The role of correlated motion in reducing uncertainty in excitation energy transfer
绿硫细菌的Fenna Mathews Olson（FMO）复合物是光合色素蛋白质复合物的一个例子，其中色素的电子性质被蛋白质环境改变以促进从天线复合物到反应中心的有效激子能量转移。FMO络合物的许多电子性质可以从静态晶体结构的知识中提取。然而，最近对FMO复合体中持久量子动力学的观察和分析表明，蛋白质动力学是在实验室条件下保护和产生量子相干性的关键因素。虽然快速的分子间和分子内的振动已被广泛研究，慢动力学，有效地确定光学非均匀加宽的实验合奏得到较少的关注。我们的研究采用约束几何动力学研究蛋白质网络的灵活性，有效地产生可访问的构象状态从公布的晶体结构。统计和主成分分析揭示了功能相关元素之间的高度相关的低频运动，包括激子耦合的颜料之间的强相关性。我们的分析揭示了一个层次的结构相互作用，执行这些相关的运动，从单体单体接口的水平下降到α螺旋，β片层和颜料。除了诱导强的空间相关性的构象合奏，我们发现，整体刚性的FMO复杂的是非常高的。我们认为，这些观察结果支持的想法，高度相关的非均匀无序的电子激发态，这是进一步支持的构象合奏的激子耦合的显着低方差。
2014-07-08 cond-mat.other physics.bio-ph physics.chem-ph
Predicting entanglement and coherent times in FMO complex using the HEOM method
Fenna-Matthews-Olson（FMO）细菌叶绿素（BChls）是绿硫细菌光合作用过程中负责高效能量传递的分子，与长寿命相干的量子现象有争议。这种现象是使用量子开放系统（QOS）建模，不包括记忆效应的周围近似为一个声子浴热平衡。这项工作适用于分层运动方程方法（HEOM），一种非马尔可夫方法，在FMO复杂的系统演化的建模进行预测的相干时间尺度连同全球和半本地纠缠在量子激发。
2020-08-17 physics.chem-ph q-bio.BM quant-ph
An efficient method to calculate excitation energy transfer in light harvesting systems. Application to the FMO complex
从非马尔可夫量子态扩散（NMQSD）导出主方程，计算了不同温度下FMO色素-蛋白质复合物的激发能转移.这种方法使我们能够处理的光谱密度，明确包含耦合到内部振动模式的发色团。此外，该方法是非常有效的，其结果是，可以在大约一分钟内在标准PC上计算的传输动态，进行系统的调查w.r.t.参数变化容易处理。在证明了我们的方法是能够重现的结果的数值精确的运动方程（HEOM）的方法，我们展示了如何列入振动模式的影响转移。
2011-06-26 physics.bio-ph quant-ph
Energy transfer properties and absorption spectra of the FMO complex: from exact PIMC calculations to TCL master equations
研究了Fenna-Matthews-Olsen复合物中的激子能量转移（EET），并利用路径积分蒙特卡罗（PIMC）模拟验证了TCL主方程的有效性，得到了300 K下的线性吸收谱.通过应用Marcus的理论选择合适的Lindblad运营商的长时间非相干跳跃过程和使用本地非马尔可夫退相率，我们的模型显示出很好的协议与PIMC结果EET。它还正确地再现了线性吸收光谱，发现在实验中，没有使用任何拟合参数。
2013-01-09 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph physics.chem-ph
Influence of pigment-protein coupling on excitation energy transfer in FMO complex
为了解释实验观察到的Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物中高效激发能传递（EET）过程的振荡动力学，大多数理论模型假设细菌叶绿素a（BChla）位点周围的蛋白质环境相同，这与FMO复合物的结构分析相矛盾。使用不同的值的色素-蛋白质耦合不同的BChla网站，测量的绝热极限的电子转移，我们从理论上研究的影响，不均匀的本地蛋白质环境的激发能转移。通过采用非马尔可夫主方程，我们证明了非对称的系统-浴耦合导致的结果与实验观察一致。量子动力学模拟表明，关联泛函在长时间尺度上保持了激发态的振荡。此外，不同的BChla网站有不对称的时间尺度的振荡的激发，由于不均匀的色素-蛋白质耦合也。
2018-01-25 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Multi-Layer Multi-Configuration Time-Dependent Hartree (ML-MCTDH) Approach to the Correlated Exciton-Vibrational Dynamics in the FMO Complex
研究了Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物的高维模型激子和振动自由度的耦合量子动力学。这包括一个7和一个8网站模型与518和592谐波振动模式，分别。本地电子跃迁和振动之间的耦合描述内的黄-里斯模型使用的参数，通过离散化的实验谱密度。不同途径的激发能流进行了分析方面的减少一激子密度矩阵，侧重于振动和振动激发的作用。观察到由于振动和激子运动和振动辅助转移的竞争时间尺度的独特功能。初始状态准备的效果的问题是通过比较的情况下，在一个单一的网站与激光场激发的瞬时Franck-Condon激发。
2016-05-11 physics.chem-ph quant-ph
Functional Subsystems and Quantum Redundancy in Photosynthetic Light Harvesting
Fenna-Matthews-Olson（FMO）天线复合体负责绿硫细菌中的光捕获，由三个单体组成，每个单体具有七个发色团。在这里，我们表明，多个子系统的七个发色团可以转移能量从发色团1或6的反应中心的效率匹配，或在许多情况下超过了整个七个发色团系统。在FMO复合体中，这些功能子系统支持多个量子路径，用于提供内置量子冗余的有效能量转移。在自然界中有许多冗余的实例，提供可靠性和保护，并且在光合光捕获中，这种量子冗余提供了对一个或多个发色团的暂时或永久损失的保护。FMO复合物内功能子系统的完整表征提供了FMO复合物内能量流的详细地图，其对更高效的光伏器件的设计具有潜在的应用。
2011-12-07 physics.bio-ph quant-ph
Time dynamics of multiparty quantum correlations indicate energy transfer route in light-harvesting complexes
多方量子相关性的时间演化量化的一夫一妻制的分数和bipartition收集量子相关性的研究捕光复合物建模的全连接和Fenna-Mathews-Olson（FMO）网络。动力学由相干项以及耗散、失相和汇算子项组成。多方量子关联揭示了关于网络中量子关联的可共享性的重要信息，这使我们能够将网络站点分类为FMO复合体中的三个不同的组，并预测复合体的结构几何形状。特别是，我们表明，在时间动力学的多方量子相关措施的成分的相对值清楚地表明，从天线的FMO复杂的细菌反应中心的能量转移的主要途径。
2015-02-10 cond-mat.soft quant-ph
Quantum scattering model of energy transfer in photosynthetic complexes
我们发展了一个量子散射模型来描述激子通过Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物的输运。结果表明，与经典行为相比，最佳量子相干条件下的激子输运效率更高。此外，我们还发现，量子共振条件在多个途径中比在一个途径中更容易满足。然后，我们明确地证明了色素的最佳分布，众多的能量传递途径和量子效应，结合在一起，有助于FMO复合物中完美的能量传输。
2012-01-09 physics.chem-ph q-bio.BM quant-ph
Excitation transfer pathways in excitonic aggregates revealed by the stochastic Schrödinger equation
我们推导了系统波矢的随机薛定谔方程，并用它来描述分子聚集体中的激发能转移动力学。我们提出了一种基于量子测量的方法来估计激发转移时间。通过对模型系统进行计算，证明了所提出的方法的准确性。然后，该理论被应用到研究的激发传递动力学在光合色素-蛋白质Fenna-Matthews-Olson（FMO）聚集体使用德拜谱密度和从早期的分子动力学模拟包含强振动的高频模式得到的谱密度。结果表明，FMO体系中的激发转移时间受振动模式的影响，但转移途径保持不变。
2014-01-14 physics.chem-ph quant-ph
Spatio-Temporal Steering for Testing Nonclassical Correlations in Quantum Networks
我们引入时空转向（STS）的概念，在特殊情况下，减少到爱因斯坦-波多尔斯基-罗森转向和最近推出的时间转向。我们描述了两种措施，这种效果被称为STS的重量和鲁棒性。我们认为，这些STS措施，使一种新的方式来评估非经典的相关性在一个开放的量子网络，如量子传输通过纳米结构或激发转移在一个复杂的生物系统。作为我们的例子之一，我们应用STS检查非经典的相关性在一个光合色素蛋白质复合物中的Fenna-Matthews-Olson模型。
2016-08-10 quant-ph
Efficient energy transfer in light-harvesting systems, III: The influence of the eighth bacteriochlorophyll on the dynamics and efficiency in FMO
Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白复合物的最新晶体结构表明，每个亚基含有额外的第八个发色团。已经提出，该额外的位点起到在FMO中的叶绿体天线复合物和剩余的七个发色团之间的连接的作用[Schmidt am Busch等人，J. Phys. Chem. Lett.，{ \bf 2}，93（2011）]。在这里，我们调查的影响，这种情况下，通过数值计算与广义布洛赫-雷德菲尔德（GBR）方程和非相互作用的光点近似（NIBA）。三个关键的见解人口动态和能量转移效率的FMO。首先，它表明，经常观察到的振荡，在人口弛豫的二聚体组成的网站1和2可以完全抑制在8网站模型。的相干振荡的存在下示出依赖于特定的初始制备的二聚体状态。其次，它表明，虽然第八生色团的存在下，不引起能量转移效率的显着变化，但它确实导致一个占主导地位的能量转移途径，其特征在于，可以通过一个有效的三个网站系统，安排在一个等距下坡配置。这样的配置导致第八发色团的位置能量的最佳值被示出为接近其建议值。最后，我们证实，在八个网站FMO复杂的能量转移过程仍然是有效的和强大的。计算了浴槽参数的最佳值，并显示其比之前针对七位点系统计算的值更接近实验拟合值。
2011-09-14 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Non-Markovianity between site-pairs in FMO complex using discrete-time quantum jump model
本研究使用离散量子跳跃模型，量化了FMO复合体中特定位点对在有利于快速传输条件下的非马尔可夫记忆效应，揭示了量子跳跃非马尔可夫性与传输效率提升之间的联系。
2023-09-15 physics.chem-ph q-bio.QM quant-ph
Energy transfer efficiency in the FMO complex strongly coupled to a vibronic mode
利用凝聚态和统计物理的方法，我们研究了激子通过Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物从接收天线到反应中心的传输。写的激子创建/湮没运营商的运动方程，我们能够描述激子的动力学，即使在该制度时，重组能量的顺序系统内耦合。特别是，我们得到了著名的量子振荡的网站人口。我们确定的激子转移效率的存在下，猝灭场和蛋白质的环境。虽然大多数的蛋白质振动模式被视为一个热浴，我们解决的情况下，当特定的模式强烈耦合到激子，并检查这些模式的量子振荡和能量转移效率的影响。我们发现，对于低于16毫电子伏的振动频率，激子转移被大大抑制。我们将这种效应归因于“极化子态”的形成，其中激子在两种颜料之间来回转移，吸收/发射振动量子，而不是继续到反应中心。同样的效果抑制了在25 meV的电子振动频率的量子拍频。我们还表明，能量转移的效率可以提高时，电子振动模式强烈耦合到第三色素，而不是耦合到整个系统。
2014-02-11 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Realistic and verifiable coherent control of excitonic states in a light harvesting complex
我们探讨了相干控制的激子动力学的捕光复合物的可行性，分析这些量子系统的开放性所施加的限制。我们建立了可行的目标相位和相位/振幅控制的电子激发态人口在Fenna-Mathews-Olson（FMO）复杂和分析的鲁棒性，这种控制相对于取向和充满活力的障碍，以及退相干耦合到蛋白质环境。我们进一步提出了两种可能的路线，以验证的控制目标，与模拟的FMO复杂的显示，转向的激发态是实验验证通过扩展激子相干性或通过产生新的国家在泵探测设置。我们的研究结果为在超快光谱设置中对这些复杂的生物量子系统进行相干控制迈出了第一步。
2014-01-20 physics.chem-ph quant-ph
Proposal for probing energy transfer pathway by single-molecule pump-dump experiment
Fenna-Matthews-Olson（FMO）捕光复合物的结构长期以来被认为包含七个细菌叶绿素（BChl）分子。最近，在FMO复合物的晶体结构中发现了额外的BChl分子，其可以作为基板和其余七个分子之间的连接。本文通过模拟八分子体系中的单分子泵浦-转储实验，研究了激发能转移（EET）过程。我们采用相干修正的Redfield理论和非马尔可夫量子跃迁方法模拟EET动力学。该方案提供了一个实用的方法来检测现实的EET途径在BChl复合物与目前可用的实验技术。它可以帮助优化人工光捕获设备的设计。
2016-08-27 physics.atom-ph physics.bio-ph physics.chem-ph
Quantum entanglement in photosynthetic light harvesting complexes
光合生物的光捕获组件是复杂的，耦合的，多体量子系统，其中电子相干性最近被证明可以存活相对较长的时间尺度，尽管其环境的散肩效应。在此背景下，我们分析了多发色团光捕获复合物中的纠缠，并通过提出纠缠的充分必要条件和推导出全球纠缠的度量来建立量化纠缠的方法。然后将这些方法应用于Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白质，以提取纠缠的初始状态和温度依赖性。我们发现，虽然FMO在自然条件下主要包含二聚发色团之间的二分纠缠，少量的远程和多组分纠缠存在，即使在生理温度。这是第一次严格量化生物系统中的纠缠。最后，我们讨论了纠缠在密集堆积的分子聚集体，如捕光复合物的实际利用。
2010-06-07 physics.bio-ph quant-ph
Evolutionary Design in Biological Quantum Computing
量子力学的独特能力，并行地发展替代的可能性是有吸引力的，多年来已经开发了一些量子算法提供了巨大的计算效益。与环境耦合的系统很快就会失去量子相干性，基于么正性的方案可能无法实现。最近在光捕获复合物中室温量子相干性的发现开辟了从生物学借用概念以将量子效应用于计算目的的新可能性。虽然已经证实，在绿硫细菌中的捕光复合物（诸如Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物）执行类似于量子Grover算法的有效量子搜索，但是该类比尚未建立。在这项工作中，我们表明，量子耗散在FMO复杂的量子搜索中起着至关重要的作用，它是从根本上不同于已知的算法。在FMO复合物中，不仅存在最佳水平的相位破坏以避免量子局域化和芝诺陷阱，而且它还可以利用量子耗散来进一步加速该过程。通过详细的量子计算，同时考虑到相位破坏和量子耗散，我们表明FMO复合物的设计已经得到了进化优化，并且比纯量子或经典随机算法更快。受这些发现的启发，我们引入了一个新的基于退相干量子演化的计算概念。虽然它受到光捕获系统的启发，但新的计算设备也可以在不同的材料基础上实现，为小型化和速度开辟新的量级。
2013-11-19 cond-mat.dis-nn quant-ph
Quantum simulator of an open quantum system using superconducting qubits: exciton transport in photosynthetic complexes
开放量子系统方法广泛应用于物理、化学和生物系统的描述。一个著名的例子是光合作用初始阶段的电子激发转移，其中收获的能量以非常高的效率转移到反应中心。这种传输受到结构化振动环境运动的影响，这使得在经典计算机上进行模拟非常困难。在这里，我们提出了一个模拟量子模拟器的复杂的开放系统动力学与精确设计的量子环境。我们的装置是基于超导电路，一种成熟的技术。作为一个例子，我们证明了它是可行的，以模拟激子运输的Fenna-Matthews-Olson光合复合体。我们的方法允许一个可控的单分子模拟和能量传递途径的调查，以及非马尔可夫噪声相关效应。
2012-03-20 quant-ph
Why quantum coherence is not important in the Fenna-Matthews-Olsen Complex
我们开发并提出了一种改进的传统技术，用于解决分层运动方程，减少了超过75%的内存成本，同时保持相同的收敛速度和精度。这使得一个完整的计算的人口动态的24位FMO三聚体的长时间尺度，很少的努力，我们提出了第一个完全收敛，准确的结果为7位子系统的单体，并为完整的24位三聚体。由于这种新的方法，我们的数值精确的24-位点，2-指数结果是迄今为止进行的最苛刻的HEOM计算，超过了Strumpfer和Schulten的50-位点，1-指数结果[2012，J. Chem. Thy. & Comp.，8，2808]。然后，我们展示了我们的精确7位点结果偏离Ishizaki和Fleming [2009，Proc. Natl. Acad. Sci. USA，106，17255]。我们的确切结果，然后使用非相干福斯特理论的计算进行比较，它被发现，从天线到反应中心的能量转移发生超过50倍的速度比荧光寿命的激发，是否相干被认为是。这意味着相干性不太可能提高光合作用的效率。事实上，非相干理论往往倾向于过度预测能量转移的速率，这表明在某些情况下，电子相干实际上可能会减缓光合作用过程。
2014-11-16 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.QM
Entanglement and entangling power of the dynamics in light-harvesting complexes
我们研究了Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物网络模型中激子能量转移（EET）过程中量子纠缠的演化，FMO复合物是一种生物色素-蛋白质复合物，参与硫细菌光合作用的早期步骤。马尔可夫的影响，以及空间和时间相关的（非马尔可夫）噪声的产生上的纠缠在不同的生色团（网站纠缠）和不同的激子本征态（模式纠缠）的研究，为不同的注入机制，包括热和相干激光激发。此外，我们研究了在自然操作条件下的FMO复合物的纠缠功率。虽然量子信息处理倾向于支持最大纠缠，但近单位EET是由于相干过程和噪声过程之间复杂的相互作用而实现的，其中演化的初始部分显示两种形式的纠缠的中间值。
2010-06-14 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
Multipartite Quantum Entanglement Evolution in Photosynthetic Complexes
我们研究了Fenna-Matthew-Olson（FMO）复合体中纠缠的演化，并基于标度层次运动方程（HEOM）方法进行了模拟。我们研究的作用，多体纠缠的FMO复杂的凸屋顶优化的一些措施，包括一些以前没有被评估的直接计算。我们还考虑了一夫一妻制的纠缠在这些模拟中的作用。我们利用了单激子子空间中单偶边界饱和的事实。这使我们能够准确地计算更多的纠缠度量，也验证了凸屋顶的评估。然后，我们使用直接计算的凸屋顶来评估措施，不是由一夫一妻制。这种方法提供了一个更完整的帐户，在这些系统中的纠缠比迄今为止。我们的研究结果支持的假设，多体纠缠是最大的主要沿两个不同的电子能量转移途径。
2012-07-12 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
A classical master equation for excitonic transport under the influence of an environment
在以前的论文[物理学评论。E 83，051911]中，我们已经表明，耦合单体聚集体上电子能量转移（EET）的量子力学计算结果也可以用弱耦合近似下的相互作用经典电偶极子模型来描述，我们称之为现实耦合近似（RCA）。该方法是说明EET的一个简单的线性链的分子，也通过能量转移的Fenna-Matthews-Olson（FMO）复杂的光合作用。该研究仅限于电子自由度，因为这是量子情况下相干EET的起源。然而，更现实的EET模型需要包括耦合到环境的去相干效应，当分子聚集体成为一个开放量子系统。在这里，我们考虑线性链和FMO复合物上的EET的量子描述，结合环境耦合，并在密度矩阵形式主义中构建相同系统的经典版本。RCA中的精确量子和精确经典结果的密切协议证明和合理的分析。这进一步支持的结论是，EET的相干性在FMO复杂的是显而易见的，在经典水平，不应归因于仅仅是由于量子效应。
2011-11-07 physics.bio-ph physics.class-ph quant-ph
Structure-Dynamics Relation in Physically-Plausible Multi-Chromophore Systems
我们研究了大量的物理上合理的安排的发色团，通过一个计算方法，涉及随机实空间变换的自然发生的“参考”结构，说明我们的方法，使用研究良好的芬娜-马修斯-奥尔森复杂（FMO）。为了探索的想法，自然结构已被调整为有效的能量传输，我们使用原子跃迁电荷的方法来计算每个生成的结构和Lindblad主方程的激子耦合研究激子从一个“源”到一个“漏”的发色团的量子传输。我们发现结构和传输效率之间存在显着的相关性：高性能的结构往往更紧凑，其中，最好的结构显示出发色团的一定方向，特别是最接近源漏矢量的发色团。我们的结论是，受到合理的，物理动机的限制，FMO复杂的是高度协调的目的，能源运输，部分是通过利用这些结构图案。
2017-05-22 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Complex quantum network model of energy transfer in photosynthetic complexes
Fenna-Matthews-Olson（FMO）复合物中的激发能转移（EET）通常采用实变量量子网络模型来描述。本文将量子相位因子加入到跳变项中，发现量子相位因子在EET中起着重要的作用。量子相位因子允许我们考虑颜料的空间结构。结果发现，相位相干内的复合物将允许量子干涉影响的EET的动力学。存在一些最佳相位区，在这些相位区中，激子的传输效率达到最大值，这表明当颜料的间距达到最佳值时，激子可以以理想的效率通过FMO。最佳相区几乎不随环境变化而变化。此外，我们发现相位因子在EET中仅在多径的情况下是有用的。因此，我们证明，量子相位可能会带来其他两个因素，最佳空间的色素和多途径，共同贡献的EET在光合复合体具有完美的效率。
2012-12-30 physics.bio-ph q-bio.MN quant-ph
Designing variational ansatz for quantum-enabled simulation of non-unitary dynamical evolution -- an excursion into Dicke supperradiance
本研究采用无限制向量化的自适应变分量子动力学算法，构建可表达拟设幺正算符与算符池，提出高效分解方案，成功模拟多种非幺正演化系统，结果与精确计算吻合，为研究化学物理复杂系统提供新途径。
2024-03-12 quant-ph
Long-lived quantum coherence in photosynthetic complexes at physiological temperature
光合天线复合体通过将激发转移到反应中心来捕获和集中太阳辐射，反应中心将来自光子的能量存储在化学键中。这个过程以近乎完美的量子效率发生。最近在低温下的实验已经揭示了相干能量转移--一种波状转移机制--发生在许多光合色素-蛋白质复合物中（1-4）。使用Fenna-Matthews-Olson天线复合体（FMO）作为模型系统，结合非相干和相干传输以及热失相的理论研究预测，环境辅助的量子传输效率在生理温度附近达到峰值;这些研究进一步表明，该过程相当于量子随机行走算法（5-8）。该理论要求在室温下具有长寿命的量子相干性，这在FMO中从未观察到。在这里，我们提出的第一个证据表明，量子相干性生存在FMO在生理温度至少300 fs，足够长的时间来执行一个基本的量子计算操作。这一数据证明，在77 K下发现的波浪状能量传递过程与生物功能直接相关。在显微镜下，我们将这种长的相干寿命归因于包裹发色团的蛋白质基质内的相关运动，并且我们发现蛋白质提供的保护程度在77 K和277 K之间似乎是恒定的。蛋白质塑造能量景观，并介导有效的能量转移，尽管热波动。在这些条件下，动态无序系统中量子相干性的持久性表明了一种新的仿生策略，用于设计可以在高温下运行的专用量子计算设备。
2010-01-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Enhanced light-harvesting of protein-pigment complexes assisted by a quantum dot antenna
我们预测增强光捕获的蛋白质-色素复合物组装到一个量子点（QD）天线。我们的原型纳米组装装置由容纳8种细菌叶绿素（BChl）a染料的Fenna-Mattews-Olson系统和近红外发射的CdSe $_x$ Te $_{(1-x)}$ /ZnS合金-核/壳微球组成。BChl a在绿色和橙红色波段有两个吸收差的宽窗口，正是大多数阳光能量所在的地方。所选择的量子点能够在更宽的波段有效地收集太阳光，并通过（非辐射）Förster共振能量转移机制将其能量集中到嵌入蛋白质中的染料。借助于QD和染料之间的耦合，纳米组装体吸收在BChla的不良吸收窗口中显著改善。
2020-08-07 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
How can the green sulfur bacteria use quantum computing for light harvesting?
即使在生理温度下，也观察到光合色素-蛋白质复合物的持久相干性。实验也证明了D-Wave量子计算机在长时间运行中的量子相干行为。量子相干性是这两种现象的共同特征。在量子计算机中，单个通量量子比特的相干时间与千个通量量子比特的阵列的长时间量子行为之间的八个数量级的差异被提出在理论中的解释，其中通量量子比特耦合到称为高态密度的引力子的粒子环境中。相干演化是在高维时空中，并且可以被理解为薛定谔时间的解。相关方程在绿硫细菌中Fenna-Matthews-Olson（FMO）蛋白复合物的二维傅里叶变换电子光谱中观察到的量子拍频的解释目前正在寻求构建基于量子主方程的传输理论，其中叶绿素和周围蛋白质支架中的“良好”分子振动（“有色噪声”）将激子振荡敲回相干。据说这些“好”的振动是在30亿年的自然选择中发展起来的。然而，这些理论面临着令人不安的实验观察，即“试图扰乱振动模式或用同位素取代来改变共振，但不幸的是，未能影响拍频信号”。作为一个可能的出路，我们采用了量子计算的形式化的FMO蛋白质复合物中的量子拍。
2016-05-11 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Spatial propagation of excitonic coherence enables ratcheted energy transfer
实验证据表明，各种光合系统在电子能量传递过程中可以保持量子拍，即使在室温下。然而，这种量子相干性是否在体内产生，以及它是否具有任何生物学功能仍然不清楚。在这里，我们提出了一个理论模型，表明在自然条件下的连贯性的创建和重建是无处不在的。我们的模型使我们能够从理论上证明棘轮效应的机制，使量子相干性，在一个设计的灵感来自于一个能量转移途径中的芬娜-马修斯-奥尔森复杂的绿色硫细菌。这表明相干振荡在空间定向能量转移中可能具有生物学作用。我们的研究结果强调了分析的重要性，远程能量转移之间的复杂耦合（ICC）状态，而不是网站或激子状态之间的转移。
2012-09-17 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Atomistic study of energy funneling in the light-harvesting complex of green sulfur bacteria
光养生物，如植物、光合细菌和藻类，利用色素分子的微观复合体吸收阳光。在通常具有几个功能和结构亚基的捕光复合物内，能量以分子激发的形式以非常高的效率转移。绿硫细菌被认为是最有效的捕光生物之一。尽管对这些细菌进行了多项实验和理论研究，但其捕光复合物中有效和强大的能量转移的物理起源尚未得到很好的理解。为了在系统水平上研究激发动力学，我们引入了一个原子模型，模仿一个完整的光捕获装置的绿硫细菌。该模型包含约4000个色素分子，并包括一个双壁辊的叶绿体，基板和六个芬娜-马修斯-奥尔森三聚体复合物。我们发现，功能亚基内的快速弛豫结合色素的集体激发态之间的转移，可以导致强大的能量泛函。能量传递对初始激发条件和温度变化具有鲁棒性。此外，相同的机制描述了在超快光学实验中经常观察到的多个时间尺度的激发动力学的共存。虽然我们的研究结果支持超传输的假设，但该模型揭示了能量在不同长度尺度上通过多个通道传输。
2013-11-22 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Identifying the quantum correlations in light-harvesting complexes
量子生物学计划的主要努力之一是对生物系统进行标准测试或量子测量。这些测试和措施应能阐明生物系统中是否存在非平凡的量子效应。量子相关性的两个度量是量子不和谐和纠缠的相对熵。在这里，我们表明，相对熵的纠缠承认一个简单的解析形式时，动力学和可访问的自由度被限制在一个零和单激发子空间。我们还模拟和计算的量的量子不和谐，是存在于Fenna-Matthews-Olson蛋白质复合物在传输过程中的激发从一个叶绿体天线的反应中心。我们发现，单激发量子不和谐和纠缠的相对熵对于我们所有的数值模拟都是相等的，但是对于这种设置，它们的普遍相等性的证明现在还没有找到。另外，我们的一些模拟结果表明，在没有单激发限制的情况下，纠缠的相对熵远低于量子不和谐。根据文献中的一些来源，动力学的第一皮秒是激发转移的相关时间尺度。我们的模拟结果表明，量子相关性在这第一皮秒在许多情况下，在低温和生理温度的总相关性的一个显着的部分。
2010-07-21 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
