Charge migration is a ubiquitous phenomenon with profound implications throughout many areas of chemistry, physics, biology and materials science. The long-term vision of designing functional materials with tailored molecular scale properties has triggered an increasing quest to identify prototypical systems where truly molecular conduction pathways play a fundamental role. Such pathways can be formed due to the molecular organization of various organic materials and are widely used to discuss electronic properties at the nanometer scale. Here, we present a computational methodology to study charge propagation in organic molecular stacks at nano and sub-nanoscales and exploit this methodology to demonstrate that moving charge carriers strongly affect the values of the physical quantities controlling their motion. The approach is also expected to find broad application in the field of charge migration in soft matter systems.
Intrinsic ion migration dynamics in a one-dimensional organic metal halide hybrid
金属卤化物钙钛矿具有许多适合于光电应用的物理性质，然而这些潜力的实现受到其环境和电子不稳定性的阻碍。形态和分子低维钙钛矿和钙钛矿相关材料由于其独特的分子结构而在提高化学稳定性方面显示出很大的希望。在这里，我们报告了在一维（1D）有机金属卤化物混合物，（R）-α-甲基苄基铵三碘化铅（（R-α-MBA）PbI 3）的化学稳定性，使其成为可能的强大和可重复的四端（4 T）的电气测量。结果表明，该材料具有明显的单指数离子迁移动力学特性，这是其独特的4 T I-V特性的基础。动态直接验证的瞬态离子电流的实时测量。我们的观察结果与光活化和场辅助离子迁移是一致的。所阐明的固有离子动力学可以为理解和模拟基于金属卤化物的电子器件中普遍存在的滞后提供物理基础，并为金属卤化物钙钛矿和混合物中离子迁移的动力学提供新的见解。
Molecular Bond Engineering and Feature Learning for the Design of Hybrid Organic-Inorganic Perovskites Solar Cells with Strong Non-Covalent Halogen-Cation Interactions
对于地面和太空应用来说，混合有机-无机钙钛矿是新太阳能技术的非常有趣的候选者。然而，它们的大规模生产受到缺乏长期稳定性的阻碍，主要与离子迁移有关。非共价键在促进稳定性方面的具体作用仍然难以捉摸，并且在某些情况下存在争议。在这里，我们通过结合键强度的第一性原理计算和最近开发的Sure Independent Screening and Sparsifying Operator（SISO）算法对大的钙钛矿化学空间进行了研究。后者用于制定数学描述符，通过突出特定非共价分子键的重要性，可以指导具有抑制离子迁移的钙钛矿的设计。结果揭示了不同的非共价相互作用的不同性质，与以前的论点和解释相比，在较小的化学空间的基础上，在文献中有显着的差异。特别是，我们澄清的起源FA提供的更高的稳定性相比，MA，这表明是不同的，从以前的参数在文献中，卤素F给出的稳定性提高的原因，并解释了整体较强的键胍的例外情况。所发现的描述符揭示的标准，在由Goldschleman因子给出的稳定边界内，给出了非共价相互作用的一体化图片，其提供了更稳定的配置，还包括除H-键以外的相互作用。这样的描述符比以前使用的量信息量更丰富，可以用作通用输入，以更好地为新的机器学习研究提供信息。
