Weakly nonlinear rheology of transiently crosslinked biopolymer gels
最近的实验研究揭示了一个非麦克斯韦吸收模式的流变学光谱的肌动蛋白凝胶，这是解释的瞬态键。在这里，我们研究的后果可逆交联的表观线性光谱的生物聚合物解决方案的理论。对于一个示意性的模型组成的可逆交联的幂律流体，我们得到一个简单的分析预测的吸收峰的位置，这是支持的非弹性玻璃蠕虫状链模型的数值评估。这将键断裂建立为非线性非平衡效应，其对于非常小的驱动振幅已经是显著的。我们的研究结果可能是有用的推断结合亲和力和生化交联剂的反应速率从流变学测量{ \it在体外}重建细胞骨架凝胶。
2010-10-29 cond-mat.soft
Theory of Crosslinked Bundles of Helical Filaments: Intrinsic Torques in Self-Limiting Biopolymer Assemblies
受球状交联蛋白对生物体中生物丝束形成的复杂影响的启发，我们研究和分析了交联分子存在下组装的螺旋丝束的结构和热力学的理论模型。螺旋结构的细丝，生物聚合物，如丝状肌动蛋白的一个普遍特征，一般挫败的几何形状之间的交联的两个相邻的细丝的“凹槽”。我们开发了一个粗粒度模型来研究结合几何形状与连接体和细丝扭曲力学之间的相互作用，并且我们表明平行螺旋细丝束中的交联会产生{ \it内禀扭矩}，这种类型往往会绕其中心轴超螺旋地缠绕束。交联介导的非线性竞争之间的偏好束扭曲和尺寸依赖的机械成本的长丝弯曲，这反过来又引起反馈之间的全球扭曲的自组装束和它们的横向尺寸。最后，我们证明了以上的临界密度的绑定交联剂，扭曲的束形式与一个物理上优选的半径，反过来，随着交联键的进一步增加而增加。我们确定了交联键的{ \it刚度}作为控制束结构和组装对交联剂的可用性和亲和力的敏感性的关键参数。
2011-04-27 cond-mat.soft physics.bio-ph
Self-Consistent Field Approach for Crosslinked Copolymer Materials
发展了一种适用于固定拓扑结构聚合物网络的广义自洽场方法。结果表明，该理论再现本地化的交联，这是凝胶的特点。然后，该理论被用来研究规则网络中的有序-无序转变的端基连接的嵌段共聚物。与二嵌段共聚物熔体相比，转变向不相容性参数$χ$（Flory-Huggins参数）的较低值移动。此外，过渡成为强烈的一阶已经在平均场水平。如果施加应力，则转变进一步移动，并最终在临界点处消失。
2013-08-31 cond-mat.soft
Harnessing entropy to enhance toughness in reversibly crosslinked polymer networks
可逆交联是聚合物材料的设计范例，其中它们用在聚合物链之间形成瞬时交联的化学物质微观地增强。除了自我修复的潜力之外，最近的实验工作表明，在聚合物网络（如凝胶）中自由扩散的可逆交联可以增强材料的韧性，而不会显著改变弹性。这提供了制造高弹性材料的机会，所述高弹性材料在破裂之前可以在很大程度上应变。在这里，我们采用高斯链理论，分子模拟，和网络聚合物自洽场论，以构建一个平衡的图片如何可逆交联可以韧化聚合物网络，而不影响其线性弹性。聚合物熵的最大化驱动可逆交联优先结合在网络中的永久交联附近，导致局部分子增强而不显著改变网络拓扑结构。在平衡条件下，永久交联与相邻的可逆交联有效地分担负荷，形成多功能交联点。因此，该网络被整体增韧，而线性弹性基本上保持不变。提出了实用的指导方针，以优化这种设计在实验中，随着讨论的关键动力学和时间尺度的考虑。
2018-10-23 cond-mat.soft
Measuring structural parameters of crosslinked and entangled semiflexible polymer networks with single-filament tracing
单丝示踪是一种直接测定缠结聚合物网络几何和力学性质的有价值的工具。然而，系统地验证示踪剂细丝的刚度或其与周围网络的分子相互作用如何影响这些参数的测量，用已建立的实验系统是不可能的。在这里，我们使用机械可编程的DNA纳米管嵌入交联和缠结的F-肌动蛋白网络，以及在合成的DNA网络，以测量基本的，结构网络特性，如管的宽度和网格大小相对于示踪剂的刚度。虽然我们证实了一些预测来自纯粹基于空间相互作用的模型，我们的研究结果表明，这些模型应该扩展到考虑额外的丝间相互作用，从而描述真实的聚合物网络的行为。
2020-12-23 cond-mat.soft
Spin glass transitions of smectic-$A$ crosslinked elastomers
弹性体是用于工业和商业应用的人造聚合物材料。根据它们的用途，它们以不同的种类和结构修饰来执行。本文研究了弹性体在近晶$A$（Sm $A$）液晶中的随机分布。基于以下的建议，从实验中，即在从Sm $A$的交联剂浓度的增加所造成的相变到α相，这样的系统生存的渗滤过渡在低交联剂浓度，我们提出了一个模型来解释这一现象。我们批准的三维Villain自旋玻璃模型和应用晶格蒙特卡罗（MC）技术的微分形式的对偶晶格，这是一个替代的复制品的技巧，开发的弹性体在3D XY的普遍性。在该结果中，我们已经证实了在小交联浓度（$\sim$ 10重量%）下的渗滤性质的浓度相变。
2011-07-12 cond-mat.soft
Crosslinked networks of stiff filaments exhibit negative normal stress
最近的实验表明，刚性生物聚合物凝胶表现出非常不寻常的负法向弹性应力的动机，我们开发了一个计算模型，刚性聚合物网络受到大应变。在所有的情况下，我们发现，这样的网络开发正常的压力，都是负的和相应的剪切应力的大小相媲美。我们发现，这些正常的应力与我们的网络中的其他非线性，特别是与压缩屈曲的个别细丝。我们的研究结果表明，负的正应力是一个特性的硬（生物）聚合物凝胶，已被证明具有很强的非线性弹性性能。
2008-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Structural Reorganization of Parallel Actin Bundles by Crosslinking Proteins: Incommensurate States of Twist
我们构建了一个粗粒度模型的平行肌动蛋白束交联的紧凑，球状捆绑蛋白，如fascin和espin，必要的组件filapodial和mechanosensory束。与束的结构观察一致，我们发现交联的最佳几何形状是过度扭曲，需要一个连贯的结构变化的螺旋几何形状的长丝。我们研究了成束肌动蛋白丝从天然状态到过度扭曲状态的依赖于接头的热力学转变，并根据交联蛋白的可用性和柔性绘制了“扭曲状态”相图。我们预测，从未交联到完全交联状态的过渡是高度敏感的连接器的灵活性：灵活的交联顺利扭曲的扭曲状态的成束长丝，而刚性交联束进行相变，迅速过捻长丝在一个狭窄的范围内的自由交联剂浓度。此外，我们预测一个丰富的频谱的中间结构，稀疏约束（无捻）和强约束（过捻）长丝交替域组成。该模型揭示了交联剂本身的细微差异不仅改变了平行肌动蛋白束的详细结构，而且改变了它们形成的热力学途径。
2010-08-15 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.SC
Mechanical Properties of End-crosslinked Entangled Polymer Networks using Sliplink Brownian Dynamics Simulations
用多链布朗动力学模拟研究了同时含有交联和滑移链（缠结）的聚合物网络的力学性质。我们在连接连续节点（交叉链接或滑动链接）的链段级别进行粗粒度处理，特别注意网络的高斯统计。节点的仿射位移不是强制的：它们的位移以及单体通过滑动链的滑动由力平衡控制。模拟结果的应力在单轴拉伸和全应力张量在简单的剪切，包括（非零）的第二法向应力差的单分散链与多达18个缠结之间的两个交联。考察了两种不同单体数（no = 50和no = 100）的子链（高斯链和有限伸长链）的两种不同力定律的情况。它示出的滑动和交联贡献的加和性假设持有足够长的链与两个或更多的纠缠，并且它可以被用来构建无限长链的网络的应变响应。一个重要的结果是，sliplink的贡献的小应变剪切模量是约的交联的贡献。
2006-02-20 cond-mat.soft
Microstructural model for cyclic hardening in F-actin networks crosslinked by $α$-actinin
近年来，肌动蛋白网络的流变性引起了人们的广泛关注。为了全面了解这些新型材料的流变特性，有必要在大变形状态下对其内部结构进行研究。从这个意义上说，Schmoller等人（2010）表明，与$α$ -辅肌动蛋白交联的F-肌动蛋白重构网络在受到循环剪切时意外硬化。这一观察结果与在大多数软材料（如橡胶和活组织）中观察到的预期Mullins效应相矛盾，其中当它们循环变形时观察到明显的软化。我们认为理解这种惊人效果的关键是凝胶化过程。为了定义它，最相关的成分是化学交联- $α$ -辅肌动蛋白-，物理交联-由半柔性网络的纠缠引入-以及它们之间的相互作用。作为这种相互作用的结果，预应力网络出现并引入反馈效应，其中预应力还调节$α$ -辅肌动蛋白的粘附能，将结构设置为亚稳态参考构型。因此，在循环加载过程中，外部载荷和陷阱应力的演变驱动了微观结构的变化。在这项工作中，我们提出了一个微观力学模型的框架内的非线性连续介质力学。采用半柔性纤维的蠕虫状链模型模拟F-肌动蛋白纤维的力学行为，采用$α$ -肌动蛋白和物理交联的介观动力学模型模拟F-肌动蛋白纤维的凝胶化过程，并与实验结果进行了比较。
2017-02-06 cond-mat.soft
Mechanics and thermodynamics of contractile entropic biopolymer networks
针对收缩性生物聚合物网络的熵弹性，本文结合瞬态交联网络动力学理论与由 Onsager 关系确定的活性通量，建立了宏观力学的闭式模型。
2024-11-15 cond-mat.soft physics.bio-ph
Self-Consistent Hopping Theory of Activated Relaxation and Diffusion of Dilute Penetrants in Dense Crosslinked Polymer Networks
本文推广微观力级别统计力学理论，建立结合活化链段动力学与熵致网孔约束的跳跃模型，揭示交联PnBA网络中渗透剂弛豫、扩散及其新型解耦机制。
2023-02-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mechanically induced helix-coil transition in biopolymer networks
通过观察其旋光活性的调制，研究了生物聚合物网络（明胶凝胶）中螺旋部分在外加应力下的准平衡演化。它的变化与施加的链延伸是明显的非单调性，并对应于最初的卷曲链诱导左手螺旋的过渡。实验结果与理论预测的螺旋诱导扩链定性一致。这种新的机械刺激的螺旋线圈过渡的效果已被进一步研究作为聚合物网络的弹性性能的函数：交联密度和网络老化。
2006-02-15 cond-mat.other cond-mat.soft
Statistical Mechanics of Semiflexible Bundles of Wormlike Polymer Chains
我们证明了一个半柔性束的蠕虫状链表现出状态依赖的弯曲刚度，从根本上改变其缩放行为相对于标准的蠕虫状链。我们探讨了蠕虫状束在隔离，交联网络，和在溶液中的平衡构象和力学行为。
2007-07-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anisotropic Random Networks of Semiflexible Polymers
受交联细胞骨架生物聚合物组织的启发，我们提出了一个半微观副本场论的各向异性随机网络的半柔性聚合物的形成。通过引入随机永久交联形成网络，所述随机永久交联固定相应聚合物链段的取向以彼此对齐。在增加交联密度时，我们获得了从流体相到凝胶的连续凝胶化转变，其中系统的有限部分被定位在随机位置。对于足够刚性的聚合物，这种位置定位伴随着在相同的交联密度下发生的{ \em连续}各向同性到共混（IN）转变。随着聚合物刚度的降低，IN转变变为一级，转变为更高的交联密度，并且被取向玻璃（统计各向同性非晶态固体）预结晶，其中平均聚合物取向在随机方向上冻结。
2007-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Semi-microscopic theory of elasticity near the vulcanization transition
无规交联的大分子在临界交联浓度下经历液体到非晶态固体的相变。这种转变有两个主要的签名：一部分单体的随机本地化和出现的非零静态剪切模量。本文建立了非晶态固体弹性性质的半微观统计力学理论。该理论考虑了淬火无序和热涨落，并允许直接计算由于给定的宏观剪切应变的样品的自由能变化。这导致静态剪切模量的明确确定。在平均场论的水平上，发现（i）剪切模量在转变处从零开始连续增长，并且以经典指数增长，即，具有过量交联密度的三次方，并且，非常令人惊讶的是，（ii）在过渡附近，外部应力不会破坏颗粒的局部化云的球形对称性。
1999-09-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Using a Fast Adaptive Function Approximator to calculate Protein-Filament Binding Kinetics
本文提出基于树搜索与并行计算的自适应快速 Chebyshev 逼近器，用于恢复交联蛋白平衡分布，使 kinetic Monte Carlo 结合模拟满足细致平衡并兼顾效率。
2024-05-08 cond-mat.soft
Buckling transition of nematic gels in confined geometry
用偏振光显微镜观察了单畴液晶凝胶薄层的自发屈曲转变。液晶溶剂的取向有序和交联聚合物主链的平移有序之间的耦合有助于这种屈曲转变。当凝胶从较高的凝胶化温度冷却下来时，由于双折射介晶变得更加有序，聚合物主链倾向于沿着平行于双折射指向矢的方向伸长，该方向在实验装置中垂直于刚性玻璃表面。这种受限凝胶样品的形状变化导致聚合物网络的自发屈曲和液晶指向矢的空间调制，这是观察到的条纹图案。用不稳定性分析解释了这种转变，并用液晶凝胶的橡胶弹性理论定性地解释了临界场、条纹波长和温度之间的关系。
2009-10-17 cond-mat.soft
