The G-JF Thermostat for Accurate Configurational Sampling in Soft-Matter Simulations
我们实现了统计上健全的G-JF恒温Langevin动力学模拟到ESPREesSo分子包的大规模模拟软物质系统。实施的集成方法进行测试，目前使用的分子包在模拟流体双层膜的积分器。而后者表现出的采样统计，随着积分时间步长dt增加的偏差，前者重现近正确的配置统计所有dt的稳定范围内的模拟。我们的结论是，非常温和的修改现有的代码，可以显着提高性能的统计抽样使用朗之万恒温器。
2016-02-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Estimating configurational entropy and energy of molecular systems from computed spectral density
从分子模拟数据估计构型熵的大多数方法产生上限，除了谐波系统，他们是准确的。问题出现在扩散系统和构象转变的存在。例如，基于协方差的方法在原子位置改变时会大大高估熵，并导致大的但不相关的空间方差。在这里，我们提出了一种称为频谱分辨估计（SRE）的熵，能量和自由能的方法，它是基于振动的频谱密度，并在固态物理中的准谐波分析的启发。与其他方法相比，它（a）产生熵的下限和自由能的上限，（b）不受扩散的破坏，（c）将熵贡献分配给光谱特征，从而揭示了这些贡献背后的局部化和运动类型。构象转变的空间范围没有影响。该方法适用于有限体积系统，对调和系统是精确的。溶剂分子的交换是生物大分子的特征。在这里，SRE为研究蛋白质等部分扩散系统的熵和自由能开辟了一条道路。它还可以研究通道，泵和酶，这些酶通常包含几个可以交换位置的内部功能性水分子。对特定运动的分配可以通过正常模式或局部模式分析来完成，包括通过带通滤波的可视化。因此，SRE提供了对构型熵起源的洞察，并有望支持从前药到工程蛋白质的分子的合理设计。本技术报告演示了如何通过评估量子力学分子动力学模拟计算的光谱来获得和分析小分子的热力学量。
2019-10-21 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Configurational mapping significantly increases the efficiency of solid-solid phase coexistence calculations via molecular dynamics: Determining the FCC-HCP coexistence line of Lennard-Jones particles
在这项研究中，我们将模拟集成之间的配置映射到连续插值的多态重加权（SIMR）方法，以增加相邻的模拟集成之间的相空间重叠。在许多情况下，这显著地提高了原始SIMR方法的计算效率。我们利用直接分子动力学和SIMR方法确定了面心六方密排Lennard-Jones球的共存曲线。如前所述，共存曲线对范德华截止值的处理高度敏感。使用截止处理，相之间的化学电势差是适度的，并且SIMR快速找到具有良好统计不确定性的相平衡线。使用平滑的截止导致相图中的非物理误差，而使用粒子网格Ewald的分散项导致相平衡曲线与以前的结果相当。在这种情况下，自由能表面非常接近，测试了这种构型映射方法对相图预测的限制。
2019-05-03 cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Information-theoretical measures identify accurate low-resolution representations of protein configurational space
生物大分子的分子动力学模拟正面临着巨大的机遇和挑战。事实上，产生了大量的数据，必须从中提取有用的、综合的和可理解的信息，才能从认识到理解迈出关键的一步。本文解决了分子动力学模拟过程中蛋白质构象空间粗化的问题。我们应用不同的方案来聚类蛋白质模拟数据集的框架;然后，我们采用了一个基于分辨率和相关性概念的信息理论框架，来衡量各种聚类方法在多大程度上实现了构型空间的简化。我们的方法使我们能够确定最佳平衡简单性和信息量的分辨率水平;此外，我们发现，物理上最准确的聚类程序是那些诱导低分辨率空间的超度量结构的程序，这与蛋白质构象景观具有自相似组织的假设一致。所提出的策略是通用的，其适用性超出了计算生物物理学，使其成为从大型数据集中提取有用信息的有价值的工具。
2022-05-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech q-bio.BM
Constant pressure and temperature discrete-time Langevin molecular dynamics
提出了一种新的改进方法，用于周期性边界条件下的分子动力学模拟中温度和压力的同时控制。恒温恒压方程是建立在我们以前开发的随机恒温器，这已被证明是提供正确的统计配置采样的任何时间步，产生稳定的轨迹。在这里，我们扩展的方法，并开发了一组离散时间运动方程的粒子动力学和系统体积，以寻求压力控制，是不敏感的数值时间步长的选择。该方法简单、实用、高效。该方法是通过直接数值模拟的两个特征模型系统-一个一维的颗粒链，可以得到精确的统计结果，并用作基准，和三维系统的Lennard-Jones相互作用的粒子模拟在固相和液相。与Kolb和Dunweg方法进行比较的结果表明，新方法的行为符合目标，即所获得的结构测量的统计平均值和波动对应用于模拟的所选时间步长是准确和鲁棒的。
2014-11-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Efficient configurational-bias Monte-Carlo simulations of chain molecules with `swarms' of trial configurations
本文提出了一种动态Monte-Carlo算法，它能有效地模拟长柔性链分子的稠密体系。它扩展了配置偏置蒙特卡罗方法，通过同时生成一个大的试验配置。这个过程是通过尝试终止具有低统计权重的未完成的链，并用更强链的克隆（富集）替换这些链来指导的。所得到的方法的效率进行了探索，通过模拟致密的聚合物刷。相对于配置偏差方法，观察到效率至少提高了三个数量级，而相对于反冲生长蒙特卡罗方法，观察到效率提高了几乎一个数量级。此外，据认为，列入“废物回收”是从废弃配置中提取有意义统计数据的有力方法。
2017-10-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Comments on the repulsive term of Van der Waals equation of state
本文采用构型熵的概率描述，推导并改进了范德瓦尔斯状态方程中的排斥项。目的是找出它的物理基础是否适合于研究像液体和玻璃这样的稠密流体。扩展的Van der Waals模型准确地描述了由填充分数η < 0.3的独立硬球组成的系统，在η ~ 0.51处给出了与分子动力学模拟结果密切一致的极点。在构型熵描述中包含空穴改进了模型，但仅在η < 0.2以下，排除了其对高密度流体和玻璃的应用。此外，无论是本地或全球聚类的硬球可以使用这种方法来描述。需要一个不同于范德瓦尔斯状态方程的物理模型来精确地描述具有相同表达式的气态和液态的连续性。在这项工作中，混合的构型熵的模型提出，可以揭示这种连续性是否真的存在。
2018-08-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Rational Construction of Stochastic Numerical Methods for Molecular Sampling
University of Edinburgh（爱丁堡大学）
本文通过Baker-Campbell-Hausdorff引理形式展开Langevin动力学数值方法的不变测度，比较不同积分器的不变分布，发现一种方法在高摩擦极限下具有超收敛性（四阶精度），并可简化为Brownian动力学的Euler-Maruyama方法的非马尔可夫修正，在分子模拟中显著提高构型采样精度。
2012-05-04 cond-mat.stat-mech cs.NA math.NA
The cluster decomposition of the configurational energy of multicomponent alloys
使用第一性原理计算参数化的格子模型构成了模拟物理系统热力学行为的有效框架。集团展开法是一种灵活的基于晶格的方法，广泛用于多元合金的研究。然而，尽管它的普遍使用，一个定义明确的理解扩展条款仍然难以捉摸。在这封信中，我们介绍了集群分解作为一个独特的和基础不可知的分解的任何一般功能的原子结构的晶体。我们证明了从任意标准正交基组构造的聚类展开都是相同聚类分解的表示。我们展示了如何规范的膨胀系数与相同的结晶轨道之间的正交基的变化是不变的。基于它的唯一性和正交性，我们将聚类分解确定为不变方差分析分解。我们利用这些结果来说明方差和灵敏度分析的功能分析可以用来直接解释物种之间的相互作用，并深入了解计算的热力学性质。我们在这封信中提出的工作开辟了新的方向，参数估计，解释和应用网格模型的良好建立的数学和统计的理由。
2023-01-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Grain fragmentation in sheared granular flow: weakening effects, energy dissipation, and strain localization
我们描述的剪切流动的无序颗粒状材料中存在的晶粒断裂使用的剪切转换区（STZ）理论的非晶塑性适应系统与硬核颗粒间的相互作用。为此，我们开发的运动方程为这个系统在一个类似于分子玻璃的分析中使用的热力学框架。对于硬核系统，内部的构型无序的量由致密性$X = \partial V / \partial S_C$表征，其中$V$和$S_C$分别是体积和构型熵。基于断裂力学，用特征晶粒尺寸$a$随时间演变的本构方程描述晶粒破碎。我们表明，晶粒破碎是一种弱化机制，显着降低在大应变率的流动应力，如果材料是率强化的字符。此外，我们还表明，如果颗粒状材料是足够的年龄，空间不均匀性的配置混乱的结果在应变局部化。我们还表明，晶粒分裂在小的剪切应变下的粉碎显着，而晶粒磨损成为主导在大的剪切位移。
2014-02-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ensemble-free configurational temperature for spin systems
在贝叶斯统计力学和最大熵原理的框架下，导出了任意系综中动力学温度的一个估计。我们测试这个估计数值模拟的二维XY模型的正则系综。由于该模型在低于Berezinski-Kosterlitz-无温度的临界温度$T_{BKT}$的整个温度区域中是临界的，因此我们使用Wolff单簇算法的推广。数值结果使我们能够确认的温度的微观估计的解析表达式的鲁棒性。这种微观估计的优点还在于，它给出了热化过程的直接测量，并可用于计算与统计波动相关的绝对误差。因此，这个估计允许一个直接的，绝对的和收敛的测试的遍历性的基本马尔可夫过程，编码的算法中使用的数值模拟。
2016-06-08 cond-mat.stat-mech
Extension of Configurational Polyhedra to Finite Temperature Property
对称多面体（CP）是多维位形空间上的超多面体，其顶点（和边）对应于给定格点上所有可能原子位形的关联函数的上下限值。在经典体系中，包括内能和弹性模量的物理性质可以是所考虑结构的线性映射，已知具有最高（或最低）物理量的原子构型总是位于绝对零度温度下的顶点之一。本研究将CP的思想扩展到有限温度性质（特别是对内能的研究），成功地证明了如何用组态空间上特定方向上的非相互作用系统的态密度来解释合金平衡态内能的温度依赖性。
2016-09-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
A local resampling trick for focused molecular dynamics
本研究提出一种聚焦分子动力学的局部重采样方法，通过引入辅助变量避免朴素方法的采样错误，可加快非键相互作用计算、降低算力，且能补充传统分子动力学的自由能计算。
2023-08-24 cond-mat.stat-mech physics.comp-ph stat.CO
Heat pump without particle transport or external work on the medium achieved by differential thermostatting of the phase space
我们提出了一种新的机制，使热流从一个较冷的区域到一个较热的区域，而不需要任何粒子传输或导体上的外部工作，从而绕过压缩机部分的经典热泵循环。我们的机制依赖于恒温的动力学和构型温度相同的粒子不同。我们保持导体的两端，这在本研究中是一个一维的$ϕ^4$链，在相同的动力学温度$T_0$，但在不同的构型温度-一端热，另一端比$T_0$冷。虽然在恒温区域内需要外部能量来实现这种差分恒温，但是在系统本身上不执行外部功。我们表明，该机制满足统计形式的热力学第二定律（波动定理）。提出的机制揭示了两个有趣的发现-（i）与传统热力学相反，传统热力学认为只有动力学温度才能控制热传导，构型温度也可以发挥重要作用，以及（ii）动力学和构型变量之间的相对温差控制热流的方向。然而，挑战在于开发实验技术，以将同一粒子的动力学和构型变量恒温在不同值。
2016-03-28 cond-mat.stat-mech
Thermodynamics and Statistical Mechanics of dense granular media
通过详细的分子动力学和蒙特卡罗模拟%的一个现实的模型，我们表明，颗粒材料在休息可以描述为热力学系统。首先，我们表明，颗粒包装可以由几个参数，尽可能多的流体或固体。然后，在第二个独立的步骤中，我们证明，这些状态可以描述的平衡分布相吻合的统计力学的粉末首先提出的爱德华兹。我们还推导出系统的状态方程作为“构型温度”，其新的密集的热力学参数的函数。
2006-06-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Adding alchemical variables to metadynamics to enhance sampling in free energy calculations
针对传统炼金术自由能计算方法在慢自由度与炼金术变量正交或系统陷深势阱时采样失效的问题，提出将炼金术变量作为元动力学额外维度的方法，经多系统验证可加速采样，且已集成至PLUMED 2.8。
2022-12-09 cond-mat.stat-mech
Coarse Grained Molecular Dynamics with Normalizing Flows
提出一种基于归一化流建模集体变量并结合非平衡动力学的采样算法，通过非局部更新的马尔可夫链跨越能垒，成功应用于高斯混合与聚合物系统，高效生成热化构型样本。
2024-07-26 cond-mat.stat-mech
