Probing Carrier Dynamics in sp$^{3}$-Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes with Time-Resolved Terahertz Spectroscopy
通过在半导体单壁碳纳米管中引入共价键sp $^{3}$缺陷，可以使半导体单壁碳纳米管中的激子局域化，并产生红移的近红外发光。这些功能化的单壁碳纳米管的单光子发射特性使它们成为电驱动量子光源的有趣候选者。然而，sp $^{3}$缺陷对碳纳米管中载流子动力学和电荷输运的影响仍然是一个悬而未决的问题。在这里，我们使用超快，时间分辨的光泵太赫兹探测光谱作为一个直接和定量的技术，调查的微观和温度依赖性的电荷传输特性的原始和功能化（6，5）单壁碳纳米管的分散体和薄膜。我们发现sp $^{3}$官能化增加了载流子散射，从而降低了纳米管内载流子迁移率。结合单壁碳纳米管网络场效应晶体管的电测量，这些数据使我们能够区分内纳米管能带传输，sp $^{3}$缺陷散射和纳米管间载流子跳跃的纳米管网络的整体电荷传输特性的贡献。
2022-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Modulation of Nearly Free Electron States in Hydroxyl-Functionalized MXenes: A First-Principles Study
过渡金属碳化物（即MXene）及其功能化衍生物具有各种物理和化学特性，在电子器件和传感器中提供了许多潜在的应用。利用密度泛函理论（DFT）研究表明，羟基（OH）官能化MXene的近自由电子（NFE）态接近费米能级.大多数OH封端的MXene是金属的，但其中一些，例如Sc 2C（OH）2，是半导体，NFE态是导带。本文采用吸引镜像势阱模型研究了MXene中的NFE态。将该模型的解与DFT计算结果进行了比较，发现由于周期性边界条件（PBCs）的作用，NFE态的空间扩展波函数的重叠以及它们在人工相邻层之间的杂化，使得DFT结果本质上反映了多层的性质.基于DFT计算，发现层间距对能隙宽度有影响。我们解决的能量的NFE状态可以调制的外部电场，它是可能的半导体MXene转换成金属。这种带隙操纵使得OH封端的半导体MXene成为电子开关应用的优秀候选者。最后，利用一组电子输运计算，研究了Sc_2C（OH）_2器件的I-V特性随栅压的变化。
2020-03-05 cond-mat.mes-hall
Scalable Production of Highly-Sensitive Nanosensors Based on Graphene Functionalized with a Designed G Protein-Coupled Receptor
我们已经开发了一种新型的阿片类药物的全电子生物传感器，该生物传感器由工程化的μ阿片受体蛋白组成，对阿片类药物具有高结合亲和力，化学键合到石墨烯场效应晶体管上以读出配体结合。通过计算重新设计了提供化学识别的受体蛋白的变体，以提高其在水性环境中的溶解度和稳定性。开发了荫罩工艺以制造数百个石墨烯晶体管的阵列，其平均迁移率为~1500 cm 2 V-1 s-1，产率超过98%。该生物传感器对阿片受体拮抗剂纳洛酮具有较高的灵敏度和选择性，检测限为10 pg/mL。
2014-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.med-ph
Flow and structure of fluids in functionalized nanopores
我们通过非平衡分子动力学模拟研究功能化纳米孔中流体的结构和流动。纳米孔被建模为具有亲溶剂性和疏溶剂性位点的圆柱形结构。两种流体被建模。第一种是标准的Lennard Jones流体。第二种是用各向同性的二长度尺度势来模拟的，它表现出大量的水状异常。我们的研究结果表明，不同的纳米管半径的亲溶剂位点的数量为每种流体的总质量通量的不同依赖性。此外，密度和流体结构取决于纳米管半径和亲溶剂性质的纳米管。这表明在流体-流体相互作用中存在第二长度尺度将导致不同的行为。此外，我们的研究结果表明，具有不同半径的化学功能化纳米管将具有不同的纳米流体特性。我们的结果解释的基础上的特征尺度流体性质和纳米约束的影响。
2016-05-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Writing Electronic Devices on Paper with Carbon Nanotube Ink
任何打印机中使用的普通纸张都是最便宜的柔性有机材料之一。我们证明，我们可以在纸上打印高频电路可调与所施加的直流电压。这在含有官能化碳纳米管和水的油墨的帮助下是可能的。水从纸上蒸发后，纳米管仍然稳定地印在纸上，显示出半导体行为和可调的电性能。
2009-01-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Enhanced interfacial thermal conductance in functionalized Boron Nitride/Polylactic acid nanocomposite: A molecular dynamics study
本研究通过分子动力学模拟，探究功能化氮化硼纳米片对聚乳酸热导率的影响，发现含氧官能团（OH、COOH）增强界面相互作用，且官能团比例越高，界面热导改善越显著。
2023-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electonic transport properties of nitrate-doped carbon nanotube networks
硝酸掺杂可以显著提高碳纳米管网络的导电性。在目前的工作中，碳纳米管和与NO $_3$分子功能化的碳纳米管的结进行了研究，以了解硝酸掺杂的微观机制。根据我们的密度泛函理论能带结构计算，存在从CNT到吸附分子的电荷转移，指示p型掺杂。如果NO $_3$分子与水分子形成复合物，则NO $_3$分子的平均掺杂效率较高。除了沿着单个CNT的电子输运之外，我们还研究了不同类型（金属的、半导体的）CNT之间的电子输运。反映半导体和金属CNT的电子结构的差异，我们发现除了使半导体CNT变成金属之外，掺杂进一步最有效地增加了沿着半导体CNT以及通过它们之间的结的电子输运。
2017-10-16 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Ultra-high mobility semiconducting epitaxial graphene on silicon carbide
针对石墨烯纳米电子学缺乏合适带隙与高迁移率半导体的问题，研究提出准平衡退火法，制备出带隙0.6eV、室温迁移率超5000cm²/Vs的碳化硅基有序外延石墨烯缓冲层，适配纳米电子学应用。
2023-08-23 cond-mat.mes-hall
Functionalization of carbon nanotubes with -CHn, -NHn fragments, -COOH and -OH groups
我们提出了广泛的理论研究的结果有关的稳定性，形态，和能带结构的单壁碳纳米管（CNTs）共价功能化的-CH n（n= 2，3，4），-NH n（n= 1，2，3，4），-COOH和-OH基团。我们的研究是基于密度泛函理论框架下的从头计算。我们确定的吸附分子的浓度，吸附分子的临界密度，在形态上的全球和局部的变化，和电子结构的结合能的依赖关系，特别注意功能化引起的带隙的变化。这些研究揭示了决定这些体系稳定性和电子结构的物理机制，也为应用提供了有价值的理论预测。碳纳米管的功能化通常导致它们的伸长和在化学吸附基团附近的局部sp2 -> sp3再杂化。对于与CNT（-CH 2）形成特别强的共价键的吸附剂，我们观察到5/7缺陷的形成。在碳纳米管功能化与-CH 2，-NH 4，和-OH，我们确定的临界密度的分子，可以共价结合到碳纳米管。碳纳米管的功能化可以用于带隙工程，也导致其金属/半导体特性的变化。在半导体CNT中，吸附剂如-CH 3、-NH 2、-OH和-COOH在原始CNT的带隙中引入“杂质”带。在-CH 3，-NH 2的情况下，诱导的带隙通常小于在纯CNT中，并强烈依赖于吸附剂的浓度。然而，用-OH官能化半导体CNT导致CNT的金属化。另一方面，半金属（9，0）CNT与-CH 2的功能化导致带隙的增加，并诱导半金属到半导体的转变。
2013-05-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tuning electronic properties in graphene quantum dots by chemical functionalization: Density functional theory calculations
采用密度泛函理论研究了化学功能化的六角和三角形石墨烯量子点的电子能隙和总偶极矩。已经发现，能隙可以有效地调整在选定的集群通过边缘钝化与不同的元素或基团。利用氧的边缘钝化提供了在六边形纳米点中观察到的大能隙的相当大的减小。三角形石墨烯量子点中的边缘态和能隙也可以通过用氟钝化来操纵。总偶极矩强烈地取决于：（a）石墨烯量子点的形状和边缘终止，（b）所连接的基团，以及（c）基团所连接的位置。就形状、边缘终止和连接基团而言，化学修饰的六角扶手椅型量子点具有最高的总偶极矩。根据连接基团的位置，总偶极子可以增加、减少或消除。通过稳定性计算证实了功能化石墨烯量子点的显著特征，即可调谐的能隙和总偶极矩。红外光谱中的正结合能和正频率意味着所有选择的簇在边缘官能化和钝化与各种基团和元素下是稳定的。
2017-12-12 cond-mat.mes-hall
Light Control over Chirality Selective Functionalization of Substrate Supported Carbon Nanotubes
重氮鎓与碳纳米管的反应形成光学$sp^3$缺陷，可用于光学和电子电路。我们调查了一个直接的设备上的反应支持受限的激光照射，并提出了一种技术，其中任意的碳纳米管可以优先功能化的设备内匹配的光频率与其跃迁能量。在（9，7）纳米管和4-溴苯基重氮四氟硼酸盐之间进行示例性反应。衬底支撑的多个半导体手性纳米管局部暴露于激光，同时通过拉曼光谱原位监测反应动力学。通过共振拉曼光谱证实了反应的手性选择性，仅报告了目标物质的10 meV $E_{22}$跃迁能量红移。我们进一步证明了这种方法的单管（9，7）电致发光器件，并显示了25毫电子伏的红移发射的基态$E_{11}$相比，从原始管的发射。
2022-05-18 cond-mat.mes-hall
Exciton Relaxation in Carbon Nanotubes via Electronic-to-Vibrational Energy Transfer
半导体单壁碳纳米管（CNT）的共价功能化引入了新的光致发光发射态。这些状态在空间上定位在周围的官能化网站和强烈的红移相对于通常观察到的纳米管带边激子状态的发射。这些局域激子状态的一个特别重要的特征是，因为激子不再自由地沿CNT长度扩散地采样光致发光猝灭位点，所以其寿命显著延长。我们最近已经证明，这种局域激子的一个重要的弛豫通道是电子振动能量转移（EVET）。这个过程类似于Förster共振能量转移（FRET），除了这个过程的最终状态不是电子的，而是周围介质的振动激发分子（例如，溶剂）。在这项工作中，我们开发了EVET的一般理论，并将其应用到EVET介导的缺陷局部激子在共价官能化的CNT弛豫的具体情况。所得EVET弛豫时间与实验数据吻合良好。
2019-07-11 cond-mat.mes-hall
Self-assembly of carbon-nanotube-based single electron memories
我们展示了基于碳纳米管场效应晶体管的单电子存储器的圆片级集成的一个完整的自组装过程。首先，基于热灯丝辅助化学气相沉积技术的干自组装允许碳纳米管在预定义的催化电极上的局部生长和原位电连接。半导体碳纳米管的集成产率可以超过50%。其次，通过化学功能化，湿自组装将单个30 nm直径的金珠附着在纳米管附近。磁珠充当存储器存储节点，而工作在亚阈值区的cnfet是具有指数增益的静电计。在50 K以下，某些功能化晶体的传输特性表现出高度可重复的滞后阶跃，其高度可达电流的十倍。电容的评估证实，这些电流阶跃源自珠和纳米管之间的单电子转移，在1.5K下的时间保留超过550 s。
2006-06-26 cond-mat.mes-hall
How to Recognize Clustering of Luminescent Defects in Single-Wall Carbon Nanotubes
本文通过结合拉曼光谱、光致发光量子产率测量和低温单管光谱统计，发现氧缺陷在单壁碳纳米管中会聚集为2-3个缺陷组成的单一激子陷阱，并据此建立了基于标准拉曼光谱确定氧缺陷密度的简单方法。
2024-11-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Luminescent Defects in Single-Walled Carbon Nanotubes for Applications
半导体单壁碳纳米管显示出非凡的电子和光学性质，如高载流子迁移率和直径相关的近红外光致发光。在这些纳米管的碳晶格中引入sp3缺陷会产生新的电子态，从而导致具有更长寿命和更高光致发光产率的更进一步的红移光致发光。这些发光缺陷或有机色心可以通过控制所连接取代基的精确结合构型和静电性质来进行化学调节。本文综述了发光sp3缺陷的基本物理学，其控制形成的合成方法，并讨论了它们在室温下作为近红外单光子发射器，在电致发光器件中，作为多功能光学传感器，以及作为生物成像和潜在的超分辨率显微镜的荧光团的应用。
2021-11-09 cond-mat.mes-hall physics.optics
Even-odd conductance effect in graphene nanoribbons induced by edge functionalization with aromatic molecules: Basis for novel chemosensors
我们从理论上研究了扶手椅型和锯齿型石墨烯纳米带（GNRs）中的电子输运，这些石墨烯纳米带被对聚苯基和聚并苯基团化学功能化，并且长度不断增加。我们的最近邻紧束缚计算表明，取决于官能团中芳环的数量是偶数还是奇数，在与相应的孤立分子的能级相匹配的能量处产生的电导与原始GNR相比分别不受影响或减少恰好一个量子。这种偶奇效应被证明起源于客体分子的电子状态之间的微妙的相互作用，所述客体分子的电子状态在空间上定位于结合位点和那些主体纳米颗粒上。接下来，我们通过采用更精确的紧束缚哈密顿量和密度泛函理论计算来概括我们的发现，并批判性地讨论了所观察到的物理效应对所采用的理论水平的鲁棒性。我们的工作提供了一个全面的了解芳香族分子绑定到石墨烯纳米带的边缘对它们的电子传输特性的影响，这是一个问题，这是有助于实现基于石墨烯的化学传感器的前景。
2020-05-12 cond-mat.mes-hall
Transformation of spin information into large electrical signals via carbon nanotubes
自旋电子学（spintronics）利用电子的磁性，并在磁盘驱动器读取头的自旋阀中进行商业开发。目前，在基于对注入自旋极化源极和漏极之间的半导体沟道中的自旋的操纵的新型自旋电子器件中使用工业相关的半导体具有广泛的兴趣。然而，自旋信息到大的电信号的转换受到自旋弛豫的限制，使得磁阻信号低于1%。我们克服了这一长期存在的问题，在自旋电子学证明在5 K的非磁性通道是一个多壁碳纳米管，跨越1.5微米的高度自旋极化的锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3的外延电极之间的间隙在设备中的61%的大磁阻效应。这种改进的出现是因为纳米管中的自旋寿命由于碳的小的自旋-轨道耦合而长，因为高的纳米管费米速度允许载流子停留时间不显著超过该自旋寿命，因为锰氧化物保持高度自旋极化直到锰氧化物-纳米管界面，并且因为界面势垒具有适当的高度。我们支持后者的声明，关于接口使用密度泛函理论计算。我们用这种化学性质和几何形状都不同的材料所做的实验的成功，应该会激发未来自旋电子学在材料选择上的冒险精神
2006-09-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
