Stability and elasticity of metastable solid solutions and superlattices in the MoN-TaN system: a first-principles study
本研究通过第一性原理计算，系统分析了MoN-TaN体系固溶体与超晶格的多维度稳定性及弹性特性，揭示了无序结构、超晶格架构的能量优势与新相形成机制，明确了不同结构的硬度与延展性变化规律。
2017-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Assessment of mechanical, thermal properties and crystal shapes of monoclinic tricalcium silicate from atomistic simulations
工业阿利特中两种最常见的多晶型物$M_1$和$M_3$在分子尺度上进行了表征。采用不同的方法进行了讨论，以评估这两种多晶型的机械性能和比热。计算的均匀化弹性模量和比热与实验测量结果吻合良好。通过空间杨氏模量的对比分析，发现$M_1$和$M_3$的空间分布分别为各向同性和各向异性。当与$M_3$多晶型物相比时，还报告了$M_1$的更各向同性的压缩强度。裂解能计算允许提出两种多晶型物的平衡形状，具有显著差异。虽然对于两种多晶型物，沿着（100）和（001）发现最低的裂解能，但是构造的$M_1$晶体具有3个独立的晶面，而对于$M_3$多晶型物具有7个晶面。
2020-11-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Symmetry breaking in hexagonal and cubic polymorphs of BaTiO3
BaTiO 3以立方和六方变体出现，两者都是中心对称的。立方钛酸钡的样品是已知的表现出局部和全球的中心对称性的破坏。有人提出，局部对称性破缺起源于极性区域，铁电相的前体。宏观对称性破缺的起源，这是没有很好地理解，以前已经暂时与样品中的不均匀性，如应变梯度，可以对齐或重新分布的对象，如带电点缺陷或极性区域，使材料宏观极性。没有这样的数据可用于六方对称的钛酸钡。我们比较介电，弹性和热电性能的两种材料的多晶形式。与立方相BaTiO 3相比，六方相BaTiO 3在室温下不表现出宏观热释电响应。这与六方晶系材料中明显不存在极性区域以及在六方晶系BaTiO 3中应变而不是极化是铁电-铁弹相的相变的序参量的事实是一致的。然而，在六方晶系和立方晶系钛酸钡中测得的热刺激电流表明，这两种材料都表现出非中心的宏观对称性。这一结果支持了这样的想法，即外部因素，如应变梯度，这显然是常见的两种材料，可能会打破宏观对称性，这可能会导致极性区域或带电缺陷的对齐和重新分布。
2016-02-15 cond-mat.mtrl-sci
Reactive force field for lithium-aluminum silicates with applications to eucryptite phases
我们已经参数化的反应力场（ReaxFF）的锂铝硅酸盐使用密度泛函理论（DFT）计算的结构特性的一些体相氧化物，硅酸盐，铝酸盐，以及几个代表性的集群。在这项研究中优化的力场参数被发现预测晶格参数和热的形成与以前的DFT计算和实验非常一致的选定的凝聚相。我们已经使用新开发的力场来研究锂霞石相的热力学稳定性和弹性性质。我们发现，（a）这些ReaxFF参数预测了锂霞石的三种晶体多晶型物α、β和γ的稳定性的正确顺序，以及（b）在压痕时，在施加压力\geq 7 GPa时出现新相。压痕后获得的高压相是无定形的，如所示的径向分布函数计算不同的元素对。在弹性性质分析方面，我们在ReaxFF水平上确定了α-和β-锂霞石的刚度张量的元素，并讨论了这两种多晶型的弹性各向异性。这些锂霞石相的多晶平均性质也被报道用作其弹性模量的ReaxFF预测（在α-锂霞石的情况下），或作为对实验或DFT计算已知值的测试（β-锂霞石）。这里报道的ReaxFF势也可以很好地描述单物种系统（例如，Li-金属、Al-金属和硅的凝聚相），这使得它适合于研究低氧化物的结构和性质、负责相变的原子尺度机制以及氧化还原反应。
2011-06-16 cond-mat.mtrl-sci
An equivariant graph neural network for the elasticity tensors of all seven crystal systems
本文提出等变图神经网络模型MatTen，统一预测七种晶系的弹性张量，满足参考系无关与对称性保持，发现百种高杨氏模量新晶体及十一种立方金属多晶型。
2024-01-22 cond-mat.mtrl-sci
Ge$_{136}$ type-II clathrate as precursor for the synthesis of metastable germanium polymorphs: a computational study
本文用\textit{ab initio}小胞元方法研究了不同温度和压力下笼形II型结构Ge（CF 136）的压缩响应。在较低压力$p$ =2.5 GPa下，亚稳金属bct-5相与在较高压力下形成的$β$ -Sn Ge（tI 4）竞争。在降低温度时，从Ge $_{136}$获得的无定形中间体的存在更加明显，并且有助于形成更致密的结构图案，由此可以形成金属bct-5。其中，各向异性盒波动促进相形成。使用一组拓扑描述符，包括协调序列和环统计数据的metadaptics运行进行了深入分析。在结构景观的历史和无定形中间体的差异是至关重要的选择性形成特定的亚稳多晶型物，对把晶体结构的预测变成实际的材料。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.comp-ph
Insights into the Phase Diagram of Bismuth Ferrite from Quasi-Harmonic Free Energy Calculations
我们已经使用第一性原理方法来研究多铁性铋铁氧体（BiFeO 3或BFO）的相图，揭示了控制各种相关结构发生的能量和振动特征。更准确地说，我们已经研究了四个低能量BFO多晶型物的相对稳定性，通过计算它们的自由能内的准谐波近似，引入一个实用的计划，使我们能够考虑自旋无序的主要影响。正如预期的那样，我们发现，铁电基态的材料（与R3 c空间群）转化为正交顺电相（Pnma）加热时。我们表明，这种转变是不显着的磁无序的影响，并且Pnma结构的发生依赖于其振动（虽然不是弹性）软比R3 c相。我们还研究了最近预测用于BFO的纳米孪晶多晶型物家族的代表性成员[Prosandeev等人，高级功能Mater. 23，234（2013）]，并讨论了它们在相应的压力-温度相图中分离R3 c和Pnma区域的边界处的可能稳定性。最后，我们阐明了有趣的情况下，所谓的超四方相的BFO：我们的研究结果解释了为什么这样的结构从来没有观察到的散装材料，尽管他们是稳定的多晶型物的能量非常低。与实验的定量比较提供尽可能，和各种物理效应（零点运动，自旋波动，热膨胀）和技术特征（采用交换相关能量密度功能）的相对重要性进行了讨论。我们的工作证明了准谐波计划的有效性和实用性，调查这种复杂的氧化物的相图，并讨论了未来的应用。
2013-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Quantum Monte Carlo for minerals at high pressure: Phase stability, equations of state, and elasticity of silica
二氧化硅是地球的丰富组成部分，其结晶多晶型物在其结构和动力学中起着关键作用。作为最简单的硅酸盐，了解纯二氧化硅是了解地球岩石部分的先决条件。第一性原理密度泛函理论（DFT）方法经常被用来精确预测硅酸盐的性质。在这里，我们研究二氧化硅与量子蒙特卡罗（QMC），这直到现在是不可能的计算这样复杂的材料，并发现QMC克服了DFT的失败。QMC是一种基准方法，它不依赖于密度泛函，而是通过薛定谔方程的随机解显式地处理电子及其相互作用。在准谐近似下，利用密度泛函微扰理论的基态QMC加声子方法，得到了直至地核-地幔边界的SiO2相的热压力和状态方程。我们的研究结果提供了最好的约束状态方程和相边界的二氧化硅。QMC表明，在核心绝缘D”层之上，过渡到最致密的α-PbO 2结构，这表明下地幔中没有大量的游离二氧化硅，这是假设但从未得到证实。我们还发现了一个准确的剪切弹性常数和它的物理上重要的软化与压力。
2010-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Lattice-mediated bulk flexoelectricity from first principles
我们提出的推导和代码实现的第一性原理方法来计算晶格介导的贡献散装挠曲电张量。该方法基于我们最近对密度泛函微扰理论的分析长波长扩展[Royo和Stengel，Phys. Rev. X 9，021050（2019）]，并避免了在以前的实现中采用的关于波矢量的繁琐的数值导数。为了证实我们的结果，我们重新审视和数值验证的总和规则，涉及flexoelectricity和均匀的弹性，将它们推广到制度，有限的力量和应力。我们还重新审视了应力下弹性张量的定义，特别是关于现有的线性响应实现。我们证明了我们的方法的性能，通过将其应用到代表性的立方晶体和钛酸锶$_3$的tetrahydroxide低温多晶型，获得良好的协议与现有的文献数据。
2021-12-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Perspective: Heusler interfaces -- opportunities beyond spintronics?
赫斯勒化合物，在立方和六方多晶型，表现出显着的电子，磁性，弹性和拓扑性质的范围内，竞争的过渡金属氧化物。迄今为止，对这些量子材料的研究主要集中在体磁和热电性质或自旋电子学中的应用。然而，更广泛地说，Heuslers提供了一个平台，用于发现和操纵定义明确的晶体界面处的涌现特性。在这里，分层Heusler异质结构的外延生长的进步的动机，我提出了一个愿景Heusler接口，专注于超越自旋电子学的前沿和挑战。在技术上重要的半导体衬底（如GaAs、Ge和Si）上外延生长这些材料的能力为它们与现代电子学的集成提供了直接途径。进一步的发展将需要新的方法来控制化学计量和缺陷的“电子级”的质量，并控制界面的不规则性和原子尺度上的有序性。
2019-07-31 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of structural, vibrational and optical properties of solid oxidizers
本文报道了五种离子-分子固体氧化剂MNO $_3$（M = Li，Na，K）和MClO $_3$（M = Na，K）的结构、弹性和振动性质。色散校正方法通过处理长程电子相关效应，可以更准确地预测KNO $_3$多晶型物的结构性质和相稳定性。所获得的弹性模量显示了这些材料的柔软性，并且与超声脉冲回波测量结果一致。我们对振动模式进行了完整的指认，并与已有的实验结果进行了比较。从计算的红外光谱和拉曼光谱中发现，硝酸盐（氯酸盐）的振动频率分别从Li -> Na -> K（Na -> K）和N -> Cl红移，这是由于金属原子和非金属原子的质量增加所致。电子结构的计算表明，材料是宽带隙绝缘体，金属与NO $_3^-$ /ClO $_3^-$离子之间以离子键为主，硝酸根和氯酸根阴离子基团之间以共价键（N-O和Cl-O）为主.从计算的光谱，我们观察到，电偶极跃迁是由于硝酸盐/氯酸盐基团低于20 eV和阳离子跃迁发生在20 eV以上。计算得到的反射率谱与已有的实验谱一致。
2016-09-02 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles investigation of the linear thermal expansion coefficients of BeF$_2$: Giant thermal expansion
我们提出的线性热膨胀系数（TEC）的BeF $_2$的理论研究的结果，在一个直接Gruneisen形式主义，其中采用保密变形。所需的物理量，如优化的晶体结构，弹性常数，模式Gruneisen参数，声子态密度计算从第一性原理。BeF $_2$在低压下表现出广泛的多态性，除了实验观察到的$α$ -石英相之外，还考虑了最低能量相[ $α$-空间群为（SG）P的方英石$4_1 2_1 2$及其与SG P $4_3 2_1 2$的相似相]。为了基准测试的目的，类似的计算进行金红石相的$_2$，其中体积TEC（$α_v$），从计算的线性TEC沿$a$（$α_a$）和$c$（$α_c$）方向，是非常好的协议与实验数据和以前的理论结果。对于所考虑的相位的BeF $_2$，我们没有发现任何负热膨胀（NTE）。然而，我们观察到不同的热性能的不同阶段。线性TEC非常大，特别是$α$ -方石英相及其类似相的$α_c$，导致巨大的$α_v$（300 K时为$\sim 175 \times 10^{-6} {\rm K}^{-1}$）。巨大的$α_v$来自于低频声子模的大Gruneisen参数，以及$α$ -方石英相的C13弹性常数是负符号和大幅度的。弹性常数，高频介电常数，玻恩有效电荷张量，和上述阶段的BeF $_2$的热性能的第一次报告，因此作为预测。
2022-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Describing the diverse geometries of gold from nanoclusters to bulk-- a first-principles based hybrid bond order potential
基于经验力场的分子动力学模拟对于深入研究金纳米团簇的原子结构和长时间尺度动力学具有重要意义。这种方法受到目前可用的量子化学在描述Au簇所表现出的尺寸依赖性维度和多样几何形状（例如，平面的、中空的笼、棱锥）。由于它们能够解释键的方向性，基于键序的势能函数，如Tersoff型键序势（BOP），非常适合这样的描述。然而，现有BOP参数的预测能力在纳米长度尺度上受到严重限制，这是由于用于训练它们的大块Au性质的优势。在这里，我们通过引入新的混合键级势（HyBOP）来缓解这个问题，该混合键级势（HyBOP）可以解释（a）通过Tersoff型BOP项的短程相互作用和（b）通过缩放LJ项的长程效应，其贡献取决于局部原子密度。我们使用遗传算法驱动的全局优化方案优化了HyBOP的独立参数。此外，为了确保这些参数在不同长度尺度上具有良好的可转移性，我们使用了广泛的训练数据集，包括从密度泛函理论（DFT）计算获得的一千个13原子Au簇的结构和能量特性、表面能以及体多晶型物。我们的新开发的HyBOP已被发现准确地描述（a）全球最低能量配置在不同的集群大小，（b）从平面到球状星团过渡的临界尺寸，（c）结构图案与集群大小的演变，和（d）热力学，结构，弹性性质的散装多晶型物以及表面，在良好的协议与DFT计算和光谱实验。
2015-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Mechanical responses of borophene sheets: A first-principles study
近年来，各种硼氢化物薄膜的制备实验取得了新的进展，介绍了具有广泛应用前景的新结构。硼氢化物是石墨烯的硼原子类似物。硼化物具有各种结构多晶型物，所有这些都是金属。在这项工作中，我们采用第一性原理密度泛函理论计算，调查五个不同的单层硼氢化物片的力学性能。特别分析了加载方向和点空位对硼化物力学响应的影响。此外，我们比较了所考虑的硼氢化物系统的热稳定性。基于我们的模拟结果，取决于原子构型和加载方向的硼化物膜可以在0.1至0.21的相应应变下产生在163-382 GPa.nm范围内的显著弹性模量和从13.5 GPa.nm至约22.8 GPa.nm的高极限拉伸强度。我们的研究揭示了硼化物薄膜的显着的机械特性。
2017-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
