Dynamic heterogeneities and non-Gaussian behavior in two-dimensional randomly confined colloidal fluids
超顺磁性胶体颗粒的二元混合物被限制在玻璃板之间,使得大颗粒变得固定,并为仍然移动的小颗粒提供二维无序基质,其形成流体。通过改变流体和基质面积分数,并通过外部磁场调节超顺磁性颗粒之间的相互作用,探索了状态图的不同区域。移动粒子在小的基质面积分数下表现出离域动力学,在高的基质面积分数下表现出局域运动,并且局域化转变被软相互作用圆化[T. O. E. Skinner等人,Phys.Rev.Lett. { \bf 111},128301(2013)]。扩展以前的工作,我们发现的动力学示踪剂是强烈的异质性,并表明,分子动力学模拟的理想气体局限在一个固定的矩阵表现出类似的行为。模拟显示了这些软相互作用如何使动力学比无序洛伦兹气体更不均匀,并导致强烈的非高斯波动。
2016-08-17 cond-mat.soft
Unexpected drop of dynamical heterogeneities in colloidal suspensions approaching the jamming transition
当接近玻璃(在分子流体\cite{Donth}中)或堵塞(在胶体和颗粒\cite{LiuNature1998}中)转变时,动力学急剧减慢,没有明显的结构变化。动力学异质性(DH)起着至关重要的作用:结构松弛通过尺寸为$ξ$ \cite{WeeksScience2000,DauchotPRL2005,Glotzer,Ediger}的颗粒“斑点”的相关重排发生。在接近这些转变时,$ξ$在玻璃形成体\cite{Glotzer,Ediger}、胶体\cite{WeeksScience2000,BerthierScience2005}和受驱动的颗粒状材料\cite{KeysNaturePhys2007}中生长,从而加强了玻璃和堵塞转变之间的相似性。然而,很少有人知道的DH的行为非常接近动力学逮捕。在这里,我们在胶体中测量"动态磁化率“的最大值,$χ^*$,其生长通常与$ξ$ \cite{LacevicPRE}的生长相关。$χ^*$最初随着体积分数$ϕ$而增加,如在\cite{KeysNaturePhys2007}中,但在非常接近堵塞时显著地下降。我们表明,这种意想不到的行为的结果之间的竞争的增长$ξ$和减少颗粒位移与重排在非常密集的悬浮液,揭示了一个比预期的情况更丰富。
2008-07-02 cond-mat.soft
Dynamic heterogeneities in attractive colloids
我们研究了形成的胶体凝胶的分子动力学模拟的胶体悬浮液模型的装置。在低温和低体积分数下观察到具有凝胶状特征的减缓,这是由于形成了持久性结构。我们发现,在低体积分数的动态磁化率,描述动态的异质性,表现出一个大的高原,主要由集群的长寿债券。在较高的体积分数下,当颗粒的拥挤效应开始出现时,它向以峰值为特征的状态过渡。我们引入了一个合适的平均集群大小的集群的单体连接的“持久”键,很好地描述了动态的敏感性。
2007-07-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Dynamical Anisotropy of a Colloidal Glass Under Pressure
The Institute for Advanced Studies, Wuhan University(武汉大学高等研究院);Department of Physics, Wenzhou University(温州大学物理系)
本研究通过毛细管中胶体玻璃施加压力,首次揭示压力下动力学各向异性(平行方向运动更快),并发现动力学冻结而结构变化温和,为玻璃制造提供设计原则。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling of fluctuations in a colloidal glass
我们报告的实验测量的胶体玻璃中的粒子动力学,以了解与合作运动的粒子在玻璃制度的动力学不均匀性。研究了老化胶体玻璃中相关函数和响应函数的局域和全局涨落。观测值显示普遍的标度行为修改后的幂律,高原占主导地位的异质性较低的短时间政权和幂律尾巴占主导地位的高度异质性的长时间政权。
2006-11-01 cond-mat.soft
Onset of flow in a confined colloidal glass under an imposed shear stress
利用数值模拟方法研究了在均匀剪切应力作用下的受限胶体玻璃。在宏观和微观尺度上,随后的动力学在流动的开始进行了研究。当施加的应力逐渐减少时,稳定流开始的时间尺度发散,与长寿命的空间不均匀性。在此屈服应力区附近,观察到剪切带结构形式的持续蠕变。
2014-10-26 cond-mat.soft
A path integral approach for the colloidal glass transition based on an analogy with the $λ$-transition in liquid helium
我们描述了一个模型的胶体玻璃化转变,是基于费曼的理论$λ$转变在液氦。我们的模型基本上计数的动态回路,字符串或不同大小的集群的配置的数量,并确定从这些不均匀性的分布的玻璃化转变体积分数$ϕ_{g}$。由于约束限制了这些环、弦和簇的可用配置数量,因此它对$ϕ_{g}$的影响也可以以相对简单的方式计算。
2017-12-15 cond-mat.soft
Growing Dynamical Facilitation on Approaching the Random Pinning Colloidal Glass Transition
尽管经过了几十年的研究,液体转变成玻璃的过程从根本上说是热力学的还是动力学的仍有待确定。虽然观察到的增长长度尺度与随机一级跃迁理论(RFOT)等热力学观点一致,但动力促进(DF)理论的纯动力学方法缺乏实验验证。此外,对于由随机冷冻液相中的粒子子集引起的玻璃化转变,模拟支持RFOT的预测,而DF理论仍然未被探索。在这里,使用视频显微镜和全息光镊,我们表明,在一个胶体玻璃形成液体中的动力学促进明确增长的密度,以及钉扎粒子的分数。此外,我们表明,异质动力学的形式弦样的合作运动,这被认为是一致的RFOT,自然出现的框架内的促进。最重要的是,我们的研究结果表明,不能排除玻璃化转变的纯动态起源。
2014-06-25 cond-mat.soft
Glass transitions in two-dimensional suspensions of colloidal ellipsoids
我们观察到两个步骤的玻璃化转变的胶体椭球单层的视频显微镜。在转动自由度的玻璃化转变是在一个较低的密度比在平移自由度。在这两个过渡之间,椭球形成了一个取向玻璃。接近各自的玻璃化转变,在过冷液体中的旋转和平移的最快移动的颗粒协同移动,并形成具有幂律尺寸分布的集群。随着玻璃化转变的临近,平均团簇尺寸呈幂律发散。平移和旋转最快移动椭球的集群主要形成在伪磁畴内,和域边界周围,分别。
2011-05-29 cond-mat.soft
Viscoelastic properties of attractive and repulsive colloidal glasses
我们报告的数值研究的剪切粘度和频率依赖的弹性模量接近动态逮捕的模型的短程吸引力的胶体,无论是排斥和吸引力的玻璃化转变。计算应力自相关函数,我们发现,接近结构因子中的第一个峰值的波矢量的密度波动控制接近排斥玻璃的粘度上升,而较大的波矢量的波动控制接近吸引力玻璃的粘度。在接近玻璃化转变时,粘度以与密度自相关时间相同的指数的幂律发散。
2004-10-14 cond-mat.soft
Frustration of the isotropic-columnar phase transition of colloidal hard platelets by a transient cubatic phase
使用模拟和理论,我们表明,立方相是亚稳态的三个模型硬血小板。流体中的垂直颗粒堆叠的局部有利结构通过导致玻璃化的几何挫折来防止柱状相的形成。此外,我们发现一个直接的结构和动态的不均匀性之间的联系,在合作旋转的颗粒堆,这是至关重要的失透过程。最后,我们表明,玻璃立方相的寿命可以通过令人惊讶的小颗粒形状的差异进行调整。
2011-12-06 cond-mat.soft
Emergence and percolation of rigid domains during colloidal glass transition
使用视频显微镜,我们测量本地的空间约束无序的二元胶体样品,从稀释的流体堵塞的玻璃,并探测其空间和时间的相关性,在玻璃化转变过程中的本地动态。我们观察到的林德曼标准,这正好与发病的玻璃态动力学在过冷液体内的约束和本地动态之间的显着相关性的出现。流体中的刚性域被确定的基础上的本地约束,并表现出逾渗过渡附近的玻璃化转变,伴随着动力学的不均匀性的出现。我们的研究结果表明,空间的约束,而不是非晶结构的几何形状是关键,连接在无序材料中的复杂的时空相关性。
2019-02-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Viscoelasticity and Stokes-Einstein relation in repulsive and attractive colloidal glasses
我们报告的粘弹性行为的空间排斥和短程吸引力的胶体悬浮液模型的数值研究,沿着不同的路径中的吸引强度与包装分数平面。更具体地说,我们研究的行为的粘度(及其频率依赖性)接近排斥玻璃,有吸引力的玻璃和在再入区域的粘度显示出非单调的行为,增加吸引力的强度。在接近玻璃线,粘度的增加是一致的幂律发散与相同的指数和临界包装分数先前获得的密度波动的发散。模式耦合计算的基础上,我们关联的粘度的增加与特定的贡献,从不同的长度尺度。我们还通过比较同一模型的牛顿和布朗模拟,证明了结果与微观动力学无关。最后,我们评估斯托克斯-爱因斯坦关系接近两个玻璃化转变,找到一个明确的故障,这是特别强大的情况下的吸引力玻璃。
2007-05-21 cond-mat.soft
Growing Surface Tension of Amorphous-Amorphous Interfaces on Approaching the Colloidal Glass Transition
越来越多的证据表明,在接近其玻璃化转变的液体中的弛豫动力学不仅变得越来越协同(1,2),而且弛豫区域的形状也变得更加紧凑(3-7)。虽然分离相邻松弛区域的界面的表面张力被认为在决定它们的尺寸和形态方面起关键作用(8-10),但由于这些区域的无定形性质,甚至在本体液体中识别这些界面也是不可能的。在这里,通过设计一个计划,以确定自诱导的无序网站在散装胶体液体,我们直接量化的动态界面划定区域的高和低的构型重叠。这一过程也有助于揭示一个非单调的动力学相关性,从来没有观察到散装过冷液体。利用毛细管涨落法(11,12),我们测量了具有过冷的非晶-非晶界面的表面张力,发现它在模式耦合面积分数上迅速增加。值得注意的是,一个类似的增长中的表面张力也被视为在钉扎的非晶壁的存在下。我们的观察有助于修剪玻璃形成的理论,并开辟了新的研究途径,旨在调整非晶-非晶界面的性质,从而调整玻璃本身,以类似于多晶体中的晶界工程的方式(13)。
2017-08-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Influence of particle size polydispersity on dynamical heterogeneities in dense particle packings
该研究通过共聚焦显微镜实验和分子动力学模拟,发现增加颗粒尺寸分布宽度可流化阻塞的颗粒悬浮液,揭示了尺寸多分散性对致密颗粒堆积动力学非均匀性的影响,对相关工业加工有重要意义。
2024-09-10 cond-mat.soft
Dynamical, structural and chemical heterogeneities in a binary metallic glass-forming liquid
随着接近玻璃化转变,液体中的颗粒运动变得高度不均匀,几乎没有流动性的区域与液体状区域共存。这种复杂的动力学被认为是负责不同的现象,包括非指数松弛和斯托克斯-爱因斯坦关系的崩溃。理解金属液体和玻璃中的动力学不均匀性和局部结构之间的关系是一个重大的科学挑战。在这里,我们使用经典分子动力学模拟来研究过冷状态下$\mbox{Cu}_{50}\mbox{Zr}_{50}$合金的原子动力学和微观结构。动力学的异质性通过isoconformational分析。随着过冷程度的加深,低迁移率原子从孤立态向成团态转变。这些缓慢的团簇,其尺寸在冷却时增长,也与浓度波动有关,其特征在于富Zr相,具有组合物$\mbox{CuZr}_2$。此外,基于Voronoi镶嵌的慢团簇的结构分析证明了具有局部二十面体顺序的Cu原子的分数相对于块体系统的增加。这些结果与二十面体有序在过冷金属合金动态慢化中所起的相关作用的统一方案是一致的。
2017-11-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Hyperuniform density fluctuations and diverging dynamic correlations in periodically driven colloidal suspensions
颗粒不可逆性的出现在周期性驱动的胶体悬浮液已被解释为导致从非平衡相变到吸收状态或从颗粒轨迹的混沌性质。使用一个简单的模型的驱动悬浮液,我们表明,非平衡相变是伴随着超均匀的静态密度波动附近的过渡,在那里我们也观察到强大的动态不均匀性,让人想起在玻璃材料中的动态。我们发现,单粒子动力学成为间歇性和强烈的非菲克,集体动力学成为空间相关的不同的长度尺度。我们的研究结果表明,这两个理论上的dupi可以实验区分使用粒子分辨测量标准的静态和动态观测。
2015-04-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crossover from fast relaxation to physical aging in colloidal adsorption at fluid interfaces
胶体颗粒在流体界面的吸附动力学的理论和数值研究,记录明显不同的松弛制度。一个完美的光滑颗粒的吸附的特点是由一个快速的指数松弛的热力学平衡,界面自由能具有最小值。较短的弛豫时间由粘性阻尼与毛细力的比率给出。然而,胶体体系中的物理和/或化学不均匀性会导致自由能的多个最小值,从而引起亚稳态。在亚稳态的存在下,我们观察到一个交叉到一个缓慢的对数松弛想起物理老化的玻璃体系。长的弛豫时间由从亚稳态的热激活逃逸速率决定。在这项工作中得到的解析表达式产量与分子动力学模拟和最近的实验观察定量协议。这项工作提供了新的见解胶体颗粒在流体界面上的吸附动力学。
2012-12-27 cond-mat.soft physics.comp-ph
Critical Casimir forces and colloidal aggregation: A numerical study
我们提出了一个数值研究的有效势$V_\mathrm{eff}$之间的两个硬球胶体分散在溶剂中的相互作用的颗粒,为几个值的温度和溶剂密度,接近溶剂气液临界点。我们研究了通过$V_\mathrm{eff}$相互作用质点系的稳定性,以评估胶体聚集在溶剂相图中的位置,以及它对胶体尺寸的依赖性。我们评估如何排除体积损耗力修改溶剂的吸引力和讨论在何种条件下溶剂的临界波动,在临界Casimir力的形式,可以用来有效地操纵胶体聚集。
2013-04-05 cond-mat.soft
Correlation between crystalline order and vitrification in colloidal monolayers
我们在一个近似于硬盘的准二维胶体模型系统中实验研究了局域结构与动力学滞止之间的关系。我们将多分散性引入系统以抑制结晶。压缩时,结构弛豫时间的增加伴随着局部六方对称的出现。检查系统的动力学异质性,我们确定了三种类型的运动:“零维”对应于β-松弛,“一维”或弦状运动和“二维”运动。动态异质性与局部有序性相关,即局部六边形区域更可能是动态慢的。然而,我们发现,对应于动态异质性和局部结构的长度尺度并没有出现一起接近玻璃化转变的规模。
2014-12-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gel and glass transition in fragile colloidal clays
在$C_\text{w}= (1.5÷3.0)$ %范围内的不同浓度下对Laponite \textsuperscript{\textregistered}的胶体悬浮液进行动态光散射(DLS)测量。通过跟踪凝胶和玻璃化转变过程中不同浓度下自相关函数的时间演变,监测老化引起的动力学减缓。利用与接近其玻璃化转变的过冷液体的类比,绘制了结构弛豫时间的Angell图。最后,对Laponite \textsuperscript{\textregistered}悬浮液在不同浓度、不同溶剂、两种盐浓度和添加聚合物下的脆性进行了报道和讨论。
2019-12-04 cond-mat.soft
Direct observation of percolation in the yielding transition of colloidal glasses
当应变超过线性状态时,软胶体玻璃以类似于常规非晶态固体的变形的方式屈服于稳态塑性流动。由于相对于构成非晶态固体的原子而言胶体颗粒的尺寸大得多,胶体玻璃允许获得对屈服转变的性质的微观洞察,如我们在此结合实验、原子模拟和介观建模所示。我们的研究结果一致表明,不断增长的集群的非仿射变形屈服。与逾渗理论相一致,生成团簇是分形的,其分形维数为df ~2,且相关长度在接近临界屈服应变时发散。这些结果表明,高度非仿射粒子的逾渗是无序玻璃体系中屈服转变的标志。
2017-02-10 cond-mat.soft
Yielding of binary colloidal glasses
实验研究了胶体玻璃对振荡剪切的流变响应,特别是非线性响应。玻璃是高度浓缩的二元硬球混合物,具有相对较大的尺寸差异。对于0.2的尺寸比,在加入第二种物质后,观察到归一化弹性模量、屈服应变和应力的强烈降低,并且对于一些样品,甚至观察到玻璃熔融成流体。这归因于更有效的填充,如随机紧密填充向更大的总体积分数的转变所示。这导致自由体积增加,这有利于融合器变形,从而导致融合器松动。笼变形也有利于第二个物种引入的结构异质性。对于一个有限的参数范围内,我们还发现了两步屈服的迹象,如以前报道的有吸引力的眼镜。在样品中含有更可比的大小,即0.38的大小比的领域,笼似乎较少扭曲和结构的不均匀性,在更大的长度尺度似乎变得重要。有限的结构变化仅反映在模量、屈服应变和应力的小幅降低上。
2013-03-11 cond-mat.soft
Slow and Long-ranged Dynamical Heterogeneities in Dissipative Fluids
一个二维的双分散颗粒流体表现出显着的长程动力学不均匀性的动态逮捕接近。在这里,我们专注于最直接的方法来研究这些异质性:我们确定集群的慢粒子,并确定其大小,$N_c$,和他们的回转半径,$R_G$。我们表明,$N_c\propto R_G^{d_f}$,提供直接的证据表明,最不动的颗粒排列在分形对象的分形维数,$d_f$,这是观察到的填充分数$ϕ$增加。簇大小分布服从缩放,接近结构停滞极限的代数衰减,即,$ϕ\toϕ_c$。另外,通过四点结构因子$S_4(q,t)$和动力学磁化率$χ_4(t)$分析动力学不均匀性。$S_4(q,t)$服从缩放在整个范围内的包装分数,$0.6\leqϕ\leq 0.805$,并成为越来越长的范围为$ϕ\toϕ_c$。$χ_4(t)$的有限尺寸缩放为先前分析的$χ_4(t)\propto (ϕ-ϕ_c)^{-γ_χ}$和相关长度$ξ\propto (ϕ-ϕ_c)^{-γ_ξ}$的发散提供了一致性检查。我们检查我们的结果的鲁棒性方面,我们的定义的流动性。的分歧和缩放$ϕ\toϕ_c$建议的非平衡玻璃化转变,似乎定性的恢复系数无关。
2017-10-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Concentrated suspensions of Brownian beads in water: dynamic heterogeneities trough a simple experimental technique
布朗硬球在水中的浓悬浮液是理解软材料和过冷分子液体的玻璃态动力学的一个缩影。从实验的角度来看,这样的系统特别适合于容易地执行粒子跟踪,因此,是新的光学技术的基准,适用于初级粒子不能解决。微分方差分析(DVA)是这样一种新的技术,大大简化了表征的结构松弛过程的软玻璃材料,因为它是直接适用于数字图像序列的样品。DVA不仅成功地监测了平均动态,而且还监测了其时空波动,称为动态不均匀性。在这项工作中,我们研究了布朗珠在水中的稠密悬浮液的动力学,通过数字视频显微镜成像,通过使用DVA和单粒子跟踪。我们专注于两个常用的签名的动态异质性:动态磁化率,$χ_4$,和非高斯参数,$α_2$。通过直接比较这两个量,我们能够突出相同点和不同点。我们确认,$χ_4$和$α_2$提供定性相似的信息,但我们发现定量差异的缩放接近玻璃化转变的特征时间和长度尺度。
2019-04-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of polydispersity on the glass transition dynamics of aqueous suspensions of soft spherical colloidal particles
合成了溶胀率几乎恒定、多分散指数(PDIs)在较宽范围(7.4%~ 48.9%)内变化的温敏性聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)胶体粒子,研究了多分散性对PNIPAM胶体软粒子悬浮动力学的影响。使用动态光散射(DLS)和扫描电子显微镜(SEM)表征PNIPAM颗粒。这些胶体悬浮液的零剪切粘度($η_{0}$)数据,从流变实验估计为悬浮液的有效体积分数$ϕ_{eff}$的函数,随着$ϕ_{eff}$的增加而增加,并且在$ϕ_{eff}=ϕ_{0}$处显示出显著增加。作为$ϕ_{eff}$函数的$η_{0}$数据与Vogel-Fulcher-Tammann(VFT)方程拟合良好。观察到增加的PDI导致越来越脆弱的过冷液体状行为,其中从VFT方程的拟合中提取的参数$ϕ_{0}$向更高的$ϕ_{eff}$移动。所观察到的脆性增加是由于在这些多分散悬浮液中的动力学不均匀性(DH)的流行,而在$ϕ_{0}$的同时转移归因于最小和最大颗粒的动力学的解耦。最后,据观察,这些悬浮液的固有非线性,估计在第三谐波附近的$ϕ_{0}$在傅立叶变换振荡流变实验,随着PDI的增加而增加。我们的研究结果与多分散硬球胶体玻璃的理论预测和模拟结果一致,清楚地表明,堵塞的多分散胶体颗粒的悬浮液可以有效地流化与增加的PDI。
2017-10-31 cond-mat.soft
A numerical study of one-patch colloidal particles: from square-well to Janus
我们进行数值模拟的一个简单的模型的一个补丁胶体粒子调查:(i)的行为的气-液相图从一个球形吸引力的潜力,以Janus潜力和(ii)的集体结构的Janus粒子系统。我们表明,对于两个半球之一是有吸引力的,一个是排斥性的情况下,该系统组织成分散的取向有序胶束和囊泡,并在低$T$,该系统可以近似为这样的集群的流体,相互作用基本上通过排除体积。这种团簇相的稳定性产生了气体和液体共存密度的非常特殊的形状,其中气体共存密度在冷却时增加,在非常低的$T$下接近液体共存密度。
2010-07-30 cond-mat.soft
Crystallization in a dense suspension of self-propelled particles
使用布朗动力学的计算机模拟,我们表明,一个二维悬浮液的自推进(“主动”)胶体颗粒结晶在足够高的密度。与被动粒子的平衡冻结相比,冻结密度都有显着的变化,并取决于所采用的结构或动力学标准。在非平衡状态下,这种转变伴随着明显的结构不均匀性。这导致液体和固体之间的过渡区域,其中悬浮液是全局有序的,但无序的液体状“气泡”仍然存在。
2011-12-22 cond-mat.soft
Dynamical facilitation governs glassy dynamics in suspensions of colloidal ellipsoids
当代凝聚态物理的最大挑战之一是确定从液体形成玻璃的起源基本上是热力学的还是动力学的。虽然热力学范式已经主导了几十年的理论研究,动力学促进(DF)理论的纯动力学的角度已经取得了显着的最近一段时间。特别是,最近的实验和模拟强调了使用由球形粒子组成的简单模型系统促进的重要性。然而,绝大多数液体具有颗粒形状和相互作用的各向异性,因此必须检查复杂的玻璃形成剂的促进作用。在这里,我们将DF理论应用到具有取向自由度以及各向异性吸引相互作用的系统。通过分析胶体椭球体上的实验数据,我们表明,促进在平移以及取向弛豫中起着关键作用。此外,我们表明,引入吸引力的相互作用导致空间解耦的平移和旋转的便利化,随后导致动力学异质性的解耦。最引人注目的是,DF理论可以预测存在的折返玻璃化转变的基础上的统计本地化的动态事件,称为激发,其持续时间大大小于结构弛豫时间。我们的研究结果铺平了道路,系统地测试DF的方法在复杂的玻璃形成者,也建立了促进在过冷液体的结构松弛的意义。
2014-08-02 cond-mat.soft
Active doping controls the mode of failure in dense colloidal gels
本文通过模拟表明,在深度退火多分散胶体凝胶中嵌入主动粒子,其游泳力可在临界值处引发脆性—延性失效模式转变,并改变孔隙、吸引力分布与动力学非均匀性。
2024-11-25 cond-mat.soft
Colloidal hydrodynamic interactions in viscoelastic fluids
本文通过光镊捕获胶体并诱导平移-旋转耦合,以蠕虫状胶束溶液为案例,揭示了粘弹性流体中胶体流体动力学相互作用的时间依赖性和结构记忆效应,发现非线性应变恢复可产生流动反转与流体动力学吸引,并指出标准连续介质模型在胶体尺寸与聚合物特征长度相当时失效。
2025-08-19 cond-mat.soft
Superdiffusive, heterogeneous, and collective particle motion near the jamming transition in athermal disordered materials
我们使用计算机模拟来研究流体到固体,堵塞过渡附近的软粒子的无热组装的微观动力学。借用开发的工具来研究玻璃化转变附近的动态异质性,我们发现了一些原始签名的干扰过渡在粒子尺度。我们观察到超扩散,空间异质性,集体粒子运动的特征尺度,显示了一个令人惊讶的非单调行为的过渡。在固相中,动力学是弹性形变和塑性弛豫的间歇序列,其特征在于无标度空间相关性和系统尺寸依赖的动力学相关性。我们的研究结果表明,在致密的非热系统和玻璃形成的动态不均匀性是非常不同的,并揭示了最近的实验报告的“异常”的动力学行为附近的颗粒和胶体组件的干扰过渡。
2010-06-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Investigation of the dynamical slowing down process in soft glassy colloidal suspensions: comparisons with supercooled liquids
从动态光散射(DLS)实验中获得的强度自相关函数估计的主要和次要的松弛时间尺度的老化胶态悬浮液的Laponite。这些松弛过程的动态减慢相比,在脆弱的过冷液体的观察,通过建立一个一对一的映射之间的等待时间,因为过滤的Laponite悬浮液和逆的温度的过冷液体,是迅速淬火对它的玻璃化转变温度。新的时间尺度,如Vogel时间和Kauzmann时间,被提取来描述Laponite悬浮液中的动力学停滞现象。结果是强烈地让人联想到那些从接近其玻璃化转变的过冷液体中提取的,它表明,每个Laponite浓度计算的Vogel时间近似等于Kauzmann时间,并且存在一个强耦合的主和次级松弛过程之间的老化Laponite悬浮液。此外,这里给出的实验数据清楚地表明了Laponite悬浮液在样品浓度范围内的老化动力学的自相似性质。
2013-12-04 cond-mat.soft
Thermorheological Complexity in Polymers and the Problem of the Glass Transition
目前玻璃化转变研究的焦点是动态不均匀性的作用。虽然这些努力可能会澄清的壮观的变化接近玻璃化的液体的性质的起源,我们指出,一个看似相关的现象,聚合物中的热流变复杂性,必须涉及不同的机制。特别是,从考虑的各种属性,涉及链动力学,平均在不同的长度和时间尺度不能提供一个解决方案的热流变复杂性的问题。
2013-05-14 cond-mat.soft
Attractive interaction and bridging transition between neutral colloidal particles due to preferential adsorption in a near-critical binary mixture
我们研究了溶剂介导的两个中性胶体颗粒之间的相互作用,由于优先吸附在近临界二元混合物。我们使用最近的局部泛函理论$[$ J. Chem. Phys. { \bf 136},114704(2012)$]$考虑了由于临界涨落引起的重整化效应。我们计算了自由能和两个胶体粒子之间的力作为温度$T$,远离胶体粒子的组成$c_\infty$,和胶体分离$\ell$的函数。当储层中受胶体表面青睐的组分较差时,相互作用大大增强。对于这样的非临界组合物,我们发现一个表面的一阶桥接过渡$\ell= \ell_{\rm cx}(T,c_\infty)$在$T$ - $c_\infty$ - $\ell$空间中的一个普遍的,缩放的形式,跨越其中的不连续的变化之间发生分离和桥接状态。该表面从体共存表面(CX)开始并且在桥接临界线$\ell= \ell_{c}(T)$处结束。在接近临界线时,不连续性消失,并且力相对于$T$和$\ell$的导数都发散。此外,如果$c_\infty$(或$T$)在$\ell$保持小于$\ell_c(T)$的情况下从CX上的值变化到远离CX的值,则桥接状态连续地变为分离状态。
2013-07-03 cond-mat.soft
Spatiotemporal intermittency and localized dynamic fluctuations upon approaching the glass transition
我们介绍了一种新的和强大的方法来表征空间和时间上的异质行为的基础上的动态footuations的演变,一旦平均在不同的空间长度和时间尺度的系统内。我们应用它来研究在两个典型的系统的玻璃化转变的动力学接近:模拟Lennard-Jones液体和实验致密的胶体悬浮液。我们发现,在这两种情况下,玻璃纸的发病标志着空间局部的动态波动起源于相关的移动粒子的区域。通过消除平凡的系统大小依赖的波动,我们表明,这样的区域包含数十至数百个粒子的时间尺度对应于最大的非高斯动力学。
2018-01-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Colloidal hard-rod fluids near geometrically structured substrates
密度泛函理论被用来研究胶体硬棒流体附近的一个单独的直角楔或边缘,以及附近的硬墙,这是周期性图案与矩形障碍。Zwanzig模型,其中的方向的杆被限制为三个正交的方向,但他们的位置可以连续变化,分析通过数值最小化的巨势。密度和取向顺序配置文件,过量吸附,以及表面和线张力的确定。计算结果显示出平行于并靠近楔角[边缘]的棒的富集[耗尽]。对于在几何图案化壁附近的流体,壁-各向同性液体界面被膜完全润湿作为两阶段过程发生,其中首先膜相填充屏障之间的空间,直到形成几乎平面的各向同性-膜液体界面,将屏障之间的空间中的较高密度的膜液体与较低密度的各向同性本体流体分离。在第二阶段中,当接近体各向同性时,发展出不同膜厚的双折射膜。
2004-03-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Casimir-like forces at the percolation transition
渗流和临界现象具有标度性和普适性等共同特征。胶体粒子在接近临界的溶剂中会受到长程有效力,称为临界卡西米尔力。%这些源自胶体之间的溶剂临界波动的限制。临界现象和渗流之间的类比的基础上,我们探讨了观察附近的渗流阈值的长程力的可能性。为了这个目的,我们数值计算两个胶体颗粒之间的有效电位分散在一个化学溶胶,我们表明,它变得有吸引力的和长期的接近溶胶渗滤过渡。我们开发了一个多分散的Asakura-Oosawa模型的基础上的理论描述,该模型捕获的相互作用范围的分歧,使我们能够解释这样的效果在结构化溶剂中的耗尽相互作用。我们的研究结果提供了临界Casimir力的几何模拟,提出了一种新的方式来调整胶体相互作用,通过控制溶剂的聚集特性。
2014-07-15 cond-mat.soft
Theory of elastic interaction between colloidal particles in the nematic cell in the presence of the external electric or magnetic field
格林函数法在文献[1]中得到了发展。[S. B. Chernyshuk和B. I. Lev,Phys. Rev. \textbf{81},041707(2010)]用于描述在存在外部电场或磁场的情况下,微电解池中轴对称胶体颗粒之间的弹性相互作用。得到了垂直场和垂直场取向的垂直场盒中偶极-偶极、偶极-四极和四极-四极相互作用的一般公式。预测了一组新的结果:1)当电场接近其Frederiks阈值$E\Rightarrow E_{c}$时,垂直于胞电场的负介电各向异性介电胞中偶极子粒子的\textit{Deconfinement effect}.这意味着取消了在参考文献[M.Vilfan et al. Phys.Rev.Lett. { \bf 101},237801,(2008)]对于Frederiks跃迁附近的偶极粒子,而对于四极粒子,它保持不变。2)在具有$Δε<0$的垂直排列的单电池中,沿着平行于电池平面的电场的颗粒的\textit{attraction and stabilization}的新效应。两个粒子之间的最小距离取决于场的强度,并且可以是普通的。3)所有弹性相互作用的吸引区和排斥区在外场的作用下都发生了显著的变化。
2011-09-14 cond-mat.soft
Nonequilibrium master kinetic equation modelling of colloidal gelation
我们提出了一个详细的研究过程中的动力学集群的增长过程中的弱吸引力的胶体粒子的凝胶化临界Casimir吸引力的胶体系统,模拟和分析理论的实验装置。在实验和模拟中,我们遵循的平均配位数的粒子在集群的增长过程中,以确定一个吸引力的强度独立的集群演化作为平均配位数的函数。我们将这种集群的演变动力学的附着和分离率的颗粒和颗粒集群。我们发现,单粒子脱离占主导地位,在相关的弱吸引力强度制度,而协会率几乎是独立的集群大小。利用单粒子解离速率和与尺寸无关的缔合速率的极限,我们解析求解团簇生长的主动力学方程,预测幂律团簇质量分布与指数$-3/2$和$-5/2$凝胶化前后,分别与实验和模拟数据一致。这些结果表明,所观察到的临界Casimir诱导的凝胶化是一个二级非平衡相变(打破细致平衡)。与此相一致的情况下,最大的集群的大小观察到偏离幂律指数根据三维渗流接近临界平均配位数。
2021-02-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics in dense hard-sphere colloidal suspensions
利用X射线光子相关光谱和小角X射线散射研究了硬球胶体悬浮液在不同体积分数下的动力学行为。发现即使在相对低的浓度下,颗粒的短时间流动性也小于自由颗粒的流动性,表明间接流体动力学相互作用的重要性。流体动力学函数是从这些数据中导出的,对于中等颗粒体积分数(> 0.40),与Beenakker和Mazur的早期多体理论计算结果[C. W. J. Beenakker和P. Mazur,Physica A 120,349(1984)]有很好的一致性。在高于约0.40的较高浓度下出现重要差异,其中流体动力学效应被Beenakker-Mazur理论高估,但被Banchio和Brady开发的加速斯托克斯动力学算法准确预测[A. J. Banchio和J. F. Brady,J.Chem.Phys.118,10323(2003)]。对于弛豫速率,也发现很好的协议之间的实验数据和模式耦合理论预测的标度形式。在高浓度范围内,随着流体悬浮液接近玻璃化转变,将长时间扩散系数与短时间集体扩散系数进行比较,以验证先前由Segre和Pusey [P.N.塞格雷和P.N. Pusey,Phys. Rev. Lett. 77,771(1996)]。我们讨论了我们的结果,鉴于以前的实验尝试,以验证这一标度律[L。Lurio等人,物理修订版信函第84、785(2000)号决议]
2012-01-11 cond-mat.soft
Following microscopic motion in a two dimensional glass-forming binary fluid
在接近玻璃化转变的温度下,使用的Voronoi多边形周围的每个原子的拓扑结构的基础上的分析,一个大的和小的光盘的二元混合物的动力学进行了研究。在更高的温度下,我们发现动力学是由流体般的运动,涉及粒子进入和退出附近粒子的最近邻壳占主导地位。随着温度的降低,拓扑运动的速率降低,运动变得局限于混合五边形和七边形的区域。此外,我们发现在低温状态下,粒子可以平移相当大的距离,而不经历最近的邻层的变化。这些结果对玻璃形成液体中的动力学不均匀性有影响。
2007-11-07 cond-mat.soft
Gel to glass transition in simulation of a valence-limited colloidal system
我们数值研究了一个简单的热可逆胶体凝胶化模型,其中粒子可以与预定义的最大数量的邻居形成可逆键。我们专注于三个和四个最大协调的粒子,因为在这两种情况下,低价使得有可能探测,在平衡,减慢动力学非常低的温度$T$。通过研究一个大的区域的$T$和包装分数$ϕ$,我们能够估计的位置的液-气相分离旋节线和动态逮捕的轨迹,该系统被困在一个无序的非遍历状态。我们发现,有两个不同的逮捕线的系统:{ \it玻璃}线在高包装分数,和{ \it凝胶}线在低$ϕ$和$T$。在$(ϕ-T)$平面中,前者是相当垂直的($ϕ$控制),而后者是相当水平的($T$控制)。沿等温线接近玻璃线的动力学表现出对$ϕ$的幂律依赖性,而沿等容线的动力学遵循激活(Arrhenius)依赖性。这种凝胶具有明显不同于排斥性玻璃和吸引性玻璃的性质。凝胶与玻璃的交叉发生在$ϕ$中沿低$T$等温线的相当窄的范围内,在非遍历因子的行为中最引人注目。有趣的是,我们检测到的存在下的异常动力学,如亚扩散行为的均方位移和对数衰减的密度关联函数在该地区的凝胶动力学干扰的玻璃动力学。
2006-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Theories of the Glass Transition Based on Local Excitations
Nanyang Technological University(南洋理工大学);Consiglio Nazionale delle Ricerche(意大利国家研究委员会);Roskilde University(罗斯基勒大学);University of Amsterdam(阿姆斯特丹大学);Johns Hopkins University(约翰斯·霍普金斯大学);EPFL(洛桑联邦理工学院)
本文提出基于局部激发及其弹性相互作用的玻璃转变理论,通过分析激发谱的热演化和动力学异质性,构建了一个可实验验证的定量框架。
2026-03-05 cond-mat.soft
Molecular Dynamics Simulations of Binary Sphere Mixtures
高度尺寸分散颗粒的流体混合物的显式模拟受到与识别对相互作用邻居相关的数值挑战的约束。最近的算法发展在一定程度上改善了这些困难,允许更有效地模拟系统与许多大小分散的颗粒。我们利用这些功能来执行分子动力学模拟的二元球混合物的弹性刚性颗粒接近硬球极限和颗粒尺寸比高达50,接近胶体极限。所考虑的系统包括500个大颗粒和高达近360万个小颗粒,总颗粒体积分数高达0.51。我们的模拟证实了定性预测的大颗粒之间的相关性先前获得的分析和模拟采用有效的耗尽相互作用,但也揭示了额外的见解,近接触结构,结果从明确的小颗粒溶剂的治疗。在模拟过程中没有观察到自发的晶体成核,这表明在流体-固体共存区域中的成核速率太小,无法观察到可行的模拟系统尺寸和时间尺度的晶体成核。
2022-11-10 cond-mat.soft
Pinning Susceptibility : A Novel Method to Study Growth of Amorphous Order in Glass-forming Liquids
在接近玻璃化转变的过冷液体中,非晶有序的存在和生长是一个研究热点。即使经过几十年的工作,仍然没有明确的共识的分子机制,导致液体动力学接近这一假定的转变迅速放缓。与无定形顺序相关的相关长度的存在最近被假定,并且也被估计使用多点关联函数,这在实验中不能容易地计算。因此,对无定形有序生长的研究仍然主要限于胶体玻璃和模型玻璃形成液体的模拟等系统。在这封信中,我们提出了一个实验上可实现的但简单的关联函数来研究非晶有序的生长。然后,我们证明了这种方法的有效性为几个研究模型过冷液体,并获得与其他传统方法相一致的结果。
2017-01-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effects of quenched disorder on the kinetics and pathways of phase transition in a soft colloidal system
本研究通过蒙特卡洛模拟探究淬灭无序对软胶体GCM体系相变的影响,揭示了杂质占比、团簇尺寸及表面形貌对成核势垒、临界尺寸和多晶型选择的作用规律,为结晶过程调控提供依据。
2024-09-13 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
The nature of the glass and gel transitions in sticky spheres
玻璃和凝胶是物质的两种动态停滞的无序状态。尽管它们很重要,但它们的相似性和差异性仍然难以捉摸,特别是在高密度下。我们确定的动力学和结构的签名,区分凝胶和玻璃化转变的胶体模型系统的硬和“粘”球。通过越过气-液相分离线诱导GH 3,由此产生的富胶体相的快速致密化导致动力学和局部结构的急剧变化。因此,我们发现,凝胶化是一级的,可以发生在比以前认为的高得多的密度:远离低密度网络,凝胶有一个明确的“热力学”的定义,但导致一个非平衡态与快速淬火玻璃的独特的局部结构特征。相反,接近玻璃化转变时,动力学持续减慢,并伴随着局部五重对称结构的出现。我们的研究结果提供了一个一般的热力学,动力学和结构的基础上,以区分凝胶化玻璃化。
2014-09-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Evidence of a low-temperature dynamical transition in concentrated microgels
在一些蛋白质中已经报道了低温动力学转变。我们提供了第一个观察到的非生物水环境中的“蛋白质样”的动态过渡。为此,我们利用流行的胶体系统的聚-N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)微凝胶,扩大其调查前所未有的高浓度。由于微凝胶的异质结构,在浓缩样品中避免了水结晶,使我们能够在低温下监测原子动力学。通过弹性非相干中子散射和分子动力学模拟,我们发现在温度$T_d\sim250$ ~K处发生动力学跃迁,与PNIPAM的质量分数无关。然而,在接近干燥的条件下,这种过渡会被涂掉。实验和模拟之间的定量协议提供的证据表明,过渡同时发生PNIPAM和水动力学。这些结果与水合蛋白质粉末的相似性表明,动态转变是复杂的大分子系统中的一个通用功能,独立于它们的生物功能。
2019-02-07 cond-mat.soft
The glass transition of soft colloids
我们探讨了软胶体的玻璃化动力学微凝胶和带电粒子相互作用的空间和屏蔽库仑相互作用,分别。在过冷制度,结构弛豫时间$τ_α$的两个系统的急剧增长的体积分数,让人想起的胶体硬球的行为。计算机模拟证实了$τ_α$在接近玻璃化转变时的生长与颗粒的柔软度无关。相比之下,当系统失去平衡时,在非常大的填充分数下,柔软度变得相关。在这种非平衡状态下,$τ_α$对填充分数的依赖性非常弱,并且时间关联函数表现出与应力驱动松弛一致的压缩指数衰减。过渡到这种新的制度与发病的异常减少的局部秩序与密度增加的超软系统的典型。我们建议,这些奇特的动力学的结果从组合的非平衡老化动力学预期在玻璃态和胶体相互作用的趋势,通过软电位refred在高包装分数。
2017-12-07 cond-mat.soft
Multiple dynamic regimes in concentrated microgel systems
我们调查的动力学不均匀性在集体放松的浓缩微凝胶系统,其中的包装分数可以方便地通过改变温度而变化。填充分数依赖的机械性能的特征在于由流体-固体过渡,其中系统性能从粘性切换到弹性低频行为。从下面接近这种转变,我们发现动态中的空间相关性的范围增加。除了这个过渡,空间相关范围达到最大值,在整个可观察到的系统的大小约为5毫米。增加包装分数甚至进一步导致第二次过渡,其特征是发展的大区域的较低和较高的动态活动,以及彼此分离;相关范围在这一点上减少。空间相关长度对体积分数的这种显著的非单调依赖性使人想起最近在颗粒系统中的堵塞/刚性转变处观察到的行为(Lechenault等人,2008)。我们确定这第二个过渡到“压缩”状态的过渡,系统的组成部分开始施加直接的接触力在对方身上,这样的动态变得越来越确定不平衡的应力。这种转变的证据也被发现在频率依赖性的存储和损耗模量,这变得越来越多地耦合作为直接摩擦之间的颗粒开始有助于系统内的耗散损耗。据我们所知,我们的数据提供了第一个观察到的动力学异质性的质的变化,从纯粹的热驱动的动态切换到应力驱动。
2011-05-30 cond-mat.soft