Vibrationally-induced electronic population inversion with strong femtosecond pulses
我们发现了一种新的机制，电子布居数反转使用强飞秒脉冲，其中的转移是由光诱导势的振动运动介导的。该过程可以通过将其频率调谐到Franck-Condon窗口的红色的单个脉冲来实现。我们表明的决定性作用，跃迁偶极矩的斜率的符号可以发挥的动力学，并扩展的方法与奇数脉冲的多光子过程。作为一个例子，我们展示了如何该计划可以应用于人口反转在钠。
2016-04-04 physics.atom-ph quant-ph
Molecular dissociation in few-cycle laser pulses: From attosecond to femtosecond pulse duration
通过对电场的详细讨论和含时分子薛定谔方程的直接求解，研究了双原子分子与不同脉宽的（近）光脉冲相互作用的解离动力学.从电子时标（阿秒）到核时标（飞秒）的脉冲持续时间的系统变化表明，所采用的几个周期的激光脉冲导致众所周知的，但完全不同的解离机制。与模型脉冲和实验实现的阿秒脉冲的比较计算强调，在何种程度上，一个现实的电场的建模是至关重要的阿秒制度。
2019-08-13 physics.atom-ph
Observation of photoelectron circular dichroism using a nanosecond laser
光电子圆二色性（PECD）是一个迷人的现象，无论是从基础科学方面，但也由于其新兴的作用，作为一个高灵敏度的分析工具，在气相中的手性识别。PECD已被研究与单光子以及多光子电离。后者已经在飞秒激光脉冲的短脉冲极限下进行了研究，其中电离可以被认为是一个瞬时过程。在这方面的贡献，我们证明了多光子PECD仍然可以观察到使用紫外纳秒脉冲时，手性展示小茴香酮分子。与飞秒电离相比，PECD的量级相似，但中间分子态的寿命在光电子谱中留下了印记。能够使用工业纳秒激光来研究PECD进一步降低了在分析化学中应用PECD的技术要求。
2021-05-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multiphoton transitions for delay-zero calibration in attosecond spectroscopy
阿秒泵浦-探测实验中延迟零点的准确标定对于实验数据的正确解释至关重要。在阿秒瞬态吸收光谱中，仅从实验结果确定延迟零点并不直接，并且可能引入显著的误差。在这里，我们报告的四分之一激光周期（4ω）振荡的观察瞬态吸收实验中的氦使用阿秒脉冲训练与精确同步，中等强度的红外脉冲重叠。我们演示了如何提取和校准的延迟零点的帮助下，高度非线性的4ω信号。与含时薛定谔方程的解进行了比较，以确认该方法的准确性和有效性。此外，我们还研究了四分之一激光周期和更著名的半激光周期振荡作为实验参数的函数的机制。这项调查产生的延迟零校准方法的鲁棒性的指示。
2014-06-12 physics.atom-ph
Sub-cycle dynamics of electron-hole pairs and high-harmonic generation in bulk diamond subjected to intense femtosecond laser pulse
计算了光子能量为1.55 eV，脉宽为15 fs，峰值场强为$F=$ 0.4 V/cm ~ 2的近红外强激光脉冲在金刚石中的光激发和高次谐波产生.取决于激光偏振方向，脉冲照射在晶体动量空间的局部区域中产生电子-空穴对和瞬态密度波动。因此，在驱动脉冲的每个半周期期间，产生具有交替相位的能量带间和带内谐波。相应的带间和带内电流与激光脉冲有一定的相位关系，反映了价带和导带之间布居数相干叠加的建立以及载流子在各自带内的加速运动。
2018-10-02 physics.atom-ph
Coherent Control of Ultrafast Bond Making and Subsequent Molecular Dynamics: Demonstration of Final-State Branching Ratio Control
超快成键和随后的分子动力学的量子相干控制对于实现新的光化学是至关重要的，其中成形的激光场以相干的方式主动驱动化学系统从反应物的热初始状态到所需产物的最终状态。在这里，我们证明了连贯的控制Mg $_2$分子的相对产量，产生通过光缔合和随后photodrived到不同的最终状态的群体。强场过程包括一对热镁原子的非共振多光子飞秒光缔合成一个绑定的Mg $_{2}$分子和随后的电子激发态上的分子动力学。分支比的控制是实现线性啁啾激光脉冲，利用不同的啁啾依赖性，各组最终分子状态显示其脉冲后人口。我们的研究建立了由热原子的飞秒光缔合引发的量子分子动力学的高度相干控制的可行性。
2021-04-23 physics.atom-ph physics.chem-ph
Intensity-resolved ionization yileds of aniline with femtosecond laser pulses
本文介绍了在超短强激光脉冲作用下苯胺和苯分子电离的实验结果。使用最近开发的技术能够三维成像的离子分布内的激光束的焦点，得到测量的母分子离子的产量。通过选择离子起源于中心区域的焦点，其中的空间强度分布几乎是均匀的，体积自由强度依赖的电离产率得到。测量的数据揭示了一个以前看不见的共振样多光子电离过程。苯，苯胺和苯磺酸产率的比较表明，所观察到的强度依赖性结构是由于在焦点上的几何伪影。最后，我们把苯胺的电离归结为一个逐步的过程，通过π-Σ ^星态，它位于基态以上3个光子和连续谱以下2个光子。
2011-08-30 physics.atom-ph quant-ph
Blueshift of high-order harmonic generation in crystalline silicon subjected to intense femtosecond near-infrared laser pulse
研究了近红外30 fs强激光脉冲作用下晶体硅中高次谐波的产生。谐波光谱从近红外延伸到极紫外光谱区域。根据脉冲激光强度，我们区分两种谐波产生机制：（i）微扰机制：在激光脉冲的每个半周期期间通过多光子和隧道跃迁产生的电子-空穴对在激光电场中被加速并获得动能;然后电子-空穴对通过发射单个高能光子在基态中重组。由此产生的高次谐波谱由奇次谐波阶数处的尖峰组成。(ii)非微扰区：谐波的强度增加，光谱宽度变宽，谐波的位置向更短的波长移动。硅中高次谐波的蓝移与谐波的阶数无关，这可能有助于连续可调谐XUV光源的设计。
2020-07-13 physics.atom-ph physics.optics
Disentangling intra-cycle interferences in photoelectron momentum distributions using orthogonal two-colour laser fields
利用正交偏振双色激光脉冲分离Ar原子多光子电离的量子路径。我们的OTC脉冲由相对强度比为10：1的400 nm和800 nm光组成。我们发现一个迄今未观察到的光电子动量分布，这表现出强烈的依赖于OTC脉冲的相对相位的干扰。对模型计算的分析表明，干涉是由非相邻四分之一周期的量子路径引起的。
2017-07-24 physics.atom-ph
Coherent Control of Bond Making
我们首次展示了键形成的相干控制，这是光诱导双分子化学反应相干控制的一个里程碑。在强场多光子飞秒光缔合实验中，我们发现正啁啾脉冲可以增强探测到的镁二聚体分子的产额，而负啁啾脉冲则会抑制探测到的镁二聚体分子产额。我们的从头算模型表明，控制是通过弗兰克-康登过滤结合啁啾依赖的拉曼跃迁的净化。实验闭环相位优化使用学习算法产生一个改进的脉冲，利用振动相干动力学，除了啁啾相关的拉曼跃迁。我们的结果表明，相干控制的二元光反应是可行的，即使在热条件下。
2014-11-06 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Can strong-field ionization prepare attosecond dynamics?
强场电离（SFI）已经被证明可以制备具有几个飞秒周期的波包。在这里，我们探讨这种技术是否可以扩展到阿秒时间尺度。我们介绍了一个直观的模型，用于预测带宽的离子状态，可以相干准备SFI。该带宽由傅立叶变换的子循环SFI速率给出，并且随着电离脉冲的中心波长的增加而显著减小。多体计算的基础上依赖于时间的组态相互作用单打（TDCIS）定量支持这一结果，并揭示了额外的减少的带宽作为一个结果的通道相互作用和非绝热动力学。我们的结果进一步预测，多周期飞秒脉冲可以相干制备阿秒波包具有更高的选择性和通用性相比，单周期脉冲。
2015-06-30 physics.atom-ph
Quantum interference spectroscopy of RbHe exciplexes formed on helium nanodroplets
飞秒多光子泵浦探测光电离应用于掺铷氦纳米液滴。Rb+离子的产率具有明显的量子干涉（QI）条纹，表明在数十皮秒的时间尺度上电子态叠加的相干性。此外，我们观察到QI的产量形成的RbHe激基复合物分子。量子干涉图允许确定这些不稳定分子的振动结构。从切片傅立叶分析，人们不仅可以提取振动态的布居动力学，但也遵循他们的能量演化过程中的RbHe形成。
2007-12-11 physics.atm-clus physics.atom-ph
Enhancement of two-photon transition rate by selectively removing certain frequency comb teeth
我们目前的实验表明，利用光谱相位操纵的激发频率梳的共振双光子跃迁率在87 Rb的增强。通过选择性地删除某些梳齿，共振双光子跃迁率可以提高，并达到一个因素超过1.8。从一般多光子跃迁出发，对飞秒脉冲序列激发双光子跃迁进行了理论研究，并与实验结果进行了比较。该理论揭示了这种量子相干控制的物理机制，并表明这种控制方法简单、有效、适用于频率梳与物质的非线性相互作用。
2015-09-28 physics.atom-ph physics.optics
Observation of autoionization dynamics and sub-cycle quantum beating in electronic molecular wave packets
与超短光脉冲的相干相互作用是监测和控制所有物质状态中波包动力学的有力策略。由于光呈现几飞秒的振荡周期（在近红外光谱范围内$T=2.6$ ~fs），基本的光-物质相互作用发生在子周期时间尺度上，即在几百阿秒内。在本论文中，我们利用可调谐极紫外光脉冲和同步红外光场，研究了飞秒时间尺度上的自电离态动力学，并观测了双原子分子中相干电子波包的子周期演化。实验观测是基于测量极紫外辐射透过分子气体的变化。通过理论模拟和一个简单的三能级模型研究了影响波包动力学的不同机制。该方法具有通用性，可推广到更复杂的复杂系统的研究。
2019-02-26 physics.atom-ph physics.optics
Bright single-cycle terahertz source based on gas cells irradiated by two-color laser pulses
本文研究了在双色飞秒激光脉冲照射下，亚毫米尺度的原子气透明池中电子流的激发。脉冲由强基波分量和低强度的二次谐波组成，两者都是圆偏振的。我们表明，足够小的$20μ$ m细胞的等离子体振荡激发的非对称电离几乎是空间均匀的相互作用体积内。这种相干偶极等离子体振荡导致电子能量到在太赫兹频域中发射的辐射的能量的非常有效的转换。同时，强准静态电场的最大强度$E_m\simeq 10$ MV/cm的细胞内存在在几百飞秒后的电离双色激光脉冲已经走了。
2019-11-26 physics.atom-ph physics.plasm-ph
Measurement of ionization delays in atomic REMPI using photoelectron vortices
该研究利用CRCP双脉冲产生的光电子涡旋，通过三维傅里叶层析分析提取钾原子REMPI中约1 fs的共振电离延迟，展示了光电子涡旋用于阿秒级光电离计时的潜力。
2024-10-02 physics.atom-ph
Accurate retrieval of structural information from laser-induced photoelectron and high-harmonic spectra by few-cycle laser pulses
通过分析在几个周期的激光脉冲作用下求解原子含时薛定谔方程的“精确”理论结果，得出了一般结论：从激光产生的高能电子动量谱和高次谐波谱中，可以分别精确地提取出靶离子与{ \em自由}电子的微分弹性散射截面和光复合截面.由于电子散射和光电离（光复合的逆）是询问原子和分子结构的常规手段，这一结果表明，现有的几个周期的红外激光器可以实现瞬态分子的超快成像，时间分辨率为几个飞秒。
2007-07-20 physics.atom-ph
Controlling electron motion with attosecond precision by shaped femtosecond intense laser pulse
本文提出时间双缝干涉仪方案，通过整形飞秒激光脉冲精确测量电场并控制电子隧穿波包，实现阿秒精度的电子亚周期动力学控制，并经量子轨迹蒙特卡罗和三维含时薛定谔方程验证。
2023-11-10 physics.atom-ph physics.optics
High and uniform coherence creation in Doppler broadened double lambda-like atomic system by a train of femtosecond optical pulses
本文详细分析了利用几个周期的超短高斯脉冲训练在四能级双量子阱类原子系统中产生相干的过程。分析了多普勒展宽的影响。使用低重复频率的脉冲可以在原子系综中的所有速度群之间产生高相干性。在不同的径向位置内的原子束横截面的脉冲数的函数的相干性的积累训练也报道。我们发现，具有较低重复频率的脉冲训练能够在原子系统的相当大的部分中产生高的且几乎均匀的相干性。
2014-07-07 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Field-ionization threshold and its induced ionization-window phenomenon for Rydberg atoms in a short single-cycle pulse
研究了里德伯原子在单周期短脉冲场作用下的场电离阈值行为。氢原子和钠原子都被考虑。发现所需的阈值场幅度与结合能成比例\emph{inversely}时，脉冲持续时间变得比经典的里德堡周期短，因此，更弱的束缚电子需要更大的电离场。这种阈值缩放行为通过3D经典轨迹蒙特卡罗模拟和数值求解时间相关的薛定谔方程来证实。更令人惊讶的是，在短脉冲限制的相同的缩放行为也遵循低得多的束缚态，包括氢基态的电离阈值。从一个简单的模型出发，得到了一个经验公式，并确定了电子的非零空间位移是主要的电离机制，这种位移电离应该是隧道电离和多光子电离之外的另一种重要电离机制.此外，一个“电离窗口”被证明存在的里德堡态的电离，这可能有潜在的应用选择性地修改和控制原子和分子的里德堡态的人口。
2014-12-03 physics.atom-ph
Sub-cycle coherent control of ionic dynamics via transient ionization injection
研究了强激光场中中性氮分子与瞬态隧道电离产生的氮离子相互交织的动力学演化过程。通过将分子视为开放量子系统，发现考虑离子的实时注入和电子态之间的强耦合，氮分子离子主要分布在电子激发态，而不是像著名的隧穿理论所预测的那样停留在基态.这一意外的结果归因于瞬态电离和动态斯塔克位移介导的近共振多光子跃迁导致的时间相关极化的子周期开启。它们的共同贡献也导致了N $_2^+$的振动分布不符合Franck-Condon原理。这些发现证实了氮分子离子激光的机制，并可能是普遍的。本工作为探索瞬态电离注入在强场诱导非平衡动力学中的重要作用开辟了一条新的途径。
2019-11-05 physics.atom-ph physics.optics
Ponderomotive generation and detection of attosecond free-electron pulse trains
在结构变化或化学反应过程中的原子运动动力学已经通过皮秒和飞秒脉冲电子束通过超快电子衍射和显微镜可视化。对原子、分子和固体中更快的电子动力学进行成像需要亚飞秒持续时间的电子脉冲。我们在这里演示了全光产生的阿秒自由电子脉冲串。该概念是基于脉冲电子束的周期性能量调制，通过与由两个飞秒激光脉冲在真空中以不同频率产生的光学行波的有质动力势的非弹性相互作用。随后的色散传播导致电子的压缩和超短脉冲的形成。压缩后的电子的纵向相空间演化映射的第二锁相相互作用。测量和计算谱图的比较揭示了压缩电子脉冲序列的阿秒时间结构，单个脉冲持续时间小于300 as。该技术可用于高重复率下亚光周期自由电子脉冲的剪裁和初始表征，用于亚飞秒时间分辨率的频闪时间分辨实验。
2019-05-13 physics.atom-ph physics.optics
Optimal control of high-harmonic generation by intense few-cycle pulses
阿秒科学的核心在于产生亚飞秒持续时间的激光脉冲的能力。在桌面设备中，该过程依赖于高次谐波产生，其中的主要挑战是获得产生阿秒脉冲所需的高产量和高截止能量。我们开发了一种计算方法，可以同时解决这些问题，通过优化的驱动脉冲，使用量子最优控制理论。我们的目标泛函，在所需的能量范围内的谐波产量的积分，导致一个显着的截止扩展和产量提高的一维模型H原子。的物理增强过程被证明是双重的：截止扩展是经典的起源，而产生的增加隧穿概率的产量提高。该方案直接适用于更现实的模型，并且在简单的改进中也适用于实验验证。
2014-10-09 physics.atom-ph
Single-cycle optical control of beam electrons
具有受控电磁波形的单周期光脉冲允许在时间上操纵原子、分子、纳米结构或凝聚态物质中的低能电子的运动。然而，在单周期光控制下的高能电子将是一种使基于束的阿秒物理与自由电子激光或电子显微镜技术成为可能的技术。在这里，我们报告的自由传播keV电子与中红外线的一个孤立的光学周期的控制，并创建一个调制的电子电流与峰值周期特定的亚飞秒结构的时间。载波包络相位、振幅和色散对自由空间电子波函数的时间成分、脉冲宽度和啁啾的明显影响证明了我们控制的子周期性质。这些结果创造了新的机会，在激光驱动的粒子加速，种子自由电子激光，阿秒时空成像，电子量子光学和其他任何地方的高能电子需要与单周期光的时间结构。
2020-04-24 physics.acc-ph physics.atom-ph physics.optics
Propagation-assisted generation of intense few-femtosecond high-harmonic pulses
最近，强高次谐波产生（HHG）源的持续发展通过在单个原子内吸收至少10个极紫外（XUV）光子来实现原子的高度非线性电离[Senfftleben \textit{et al.}，arXiv 1911.01375]。在这里，我们调查的基本，几个周期，近红外（NIR）驱动激光器在30厘米长的高次谐波介质中的整形在产生强高次谐波脉冲中发挥的作用。使用高于相位匹配HHG所需的入射NIR强度，通过测量NIR蓝移和HHG介质沿传播轴的荧光来发现整形的特征。这些结果通过数值计算得到了很好的再现，表明近红外脉冲在HHG介质中的时间压缩。模拟预测，在重新聚焦之后，可以在焦平面中获得320 nm的XUV束腰半径和干净的阿秒脉冲训练，估计XUV峰值强度为9 × 10^15 W/cm ^2。我们的研究结果表明，XUV强度，以前只能在大规模的设施，现在可以获得使用中等功率的桌面光源。
2020-02-17 physics.atom-ph physics.optics
