Optical evidence of quantum rotor orbital excitations in orthorhombic manganites
在具有Jahn-Teller（JT）离子（例如Mn 3+或Cu 2+）的磁性化合物中，电子或空穴轨道的有序化与协同晶格畸变相关联。在那里，JT效应的作用，虽然被广泛认可，仍然是难以捉摸的基态属性。我们建议，在这些材料中，存在基本的激发，其能谱描述的总角动量本征态和量子化的量子转子中发现的JT中心。我们观察到的功能源自这些激发在一个模型化合物LaMnO 3的光谱使用椭圆偏振技术。它们清楚地出现作为窄边带伴随的JT分裂轨道之间的电子跃迁相邻的Mn 3+离子，强烈的各向异性自旋相关性的影响。我们提出了这些结果与新的实验数据的光致发光及其动力学发现在LaMnO 3，这意味着存在的量子转子轨道激发的椭圆偏振提供额外的支持。我们注意到，发现的量子转子的元激发可能在这些材料掺杂后观察到的许多不寻常的性质中发挥重要作用，例如高温超导性和巨磁阻。
2014-07-06 cond-mat.str-el
Orbital excitations in CMR progenitor of LaMnO3 studied by resonant inelastic x-ray scattering
报道了有序锰氧化物LaMnO 3的共振非弹性X射线散射实验。当入射光子能量被调谐到Mn-K吸收边附近时，光谱在2.5eV、8 eV和11 eV处呈现出三种特征。8 eV和11 eV峰被认为是电荷转移型激发。另一方面，理论计算将2.5eV峰确定为跨越莫特能隙的轨道激发，即从具有d3 x2-r2和d3 y2-r2轨道特征的较低哈伯德带到具有dy 2-z2和dz 2-x2轨道特征的较高哈伯德带的电子激发。所观察到的弱色散和特征的方位角依赖性的这种新类型的激发很好地再现的理论，其中包括轨道简并和强电子相关。
2001-09-27 cond-mat.str-el
Percolative Metal-Insulator Transition in LaMnO$_3$
我们表明，压力诱导的金属-绝缘体转变（MIT）在LaMnO $_3$是从根本上不同的Mott-Hubbard转变，是在性质上的双折射，与测得的电阻率服从逾渗标度律。使用Gutzwiller方法来处理包括库仑和Jahn-Teller相互作用的模型哈密顿量中的相关效应，我们表明，一，MIT是由电子相关和电子-晶格相互作用之间的竞争驱动的，这是一个长期争论的问题，二，随着压缩体积，系统具有相分离成绝缘和金属区域的趋势，分别由，Jahn-Teller扭曲和非扭曲的八面体。这种趋势在实验中表现为绝缘区和金属区的混合相。混合相中的传导通过逾渗发生，并且当金属体积分数随着压力稳定地增加而超过逾渗阈值$v_c \approx 0.29$时发生MIT。测得的高压电阻率遵循渗流标度律相当好，建立导电的非线性性质，温度依赖性遵循Efros-Shklovskii可变范围跳跃行为的颗粒材料。
2015-11-22 cond-mat.str-el
Lattice Relaxation and Charge-Transfer Optical Transitions Due to Self-Trapped Holes in Non-Stoichiometric LaMnO$_3$ Crystal
我们使用Mott-Littleton的方法来评估极化能在LaMnO $_3$晶格与本地化的Mn $^{3+}$阳离子和O $^{2-}$阴离子的空穴。全（电子和离子）晶格弛豫能的空穴定位在O-网站估计为2.4 eV，这是明显大于0.8 eV的空穴定位在Mn-网站，在前一种情况下，强的电子-声子相互作用的指示。利用Born-Haber循环，我们研究了LaMnO $_3$晶格中Mn $^{3+}$，O $^{2-}$和La $^{3+}$离子与电子电离有关的空穴形成的热能和光能.对于这些计算，我们得出的第二个电子亲和势在LaMnO $_3$晶格匹配的La $^{4+}$和O $^-$空穴形成的结合能在实验的光电子能谱的最大值的光能的唯象值。计算的热能预测，电子空穴是稍微更稳定的Mn $^{4+}$状态在LaMnO $_3$主机晶格，但在O $^-$状态的空穴的能量仅高出一个小的量，0.75 eV，而不是建议，这两种可能性应认真对待。我们研究了一些基本的光学跃迁的能量，以及那些涉及自陷空穴的Mn $^{4+}$和O $^-$在LaMnO $_3$晶格。我们预测的能量，线宽和振子强度与实验的合理协议，使我们合理的分配观察到的光学波段。我们推断，在非化学计量LaMnO $_3$化合物中，5 eV附近的光学带与O（2 p）- Mn（3 d）的电荷转移跃迁有关，而2.3 eV附近的光学带则与Mn…
2001-08-14 cond-mat.str-el
Topological magnetic phase in LaMnO$_3$ (111) bilayer
相关拓扑绝缘体的候选者，起源于自旋-轨道耦合以及Hubbard型相关性，预计在（$111$）双层钙钛矿结构的过渡金属氧化物。基于第一性原理计算和紧束缚模型，研究了LaMnO $_3$（$111$）双层膜夹在LaScO $_3$势垒中的电子结构.对于理想的未畸变的钙钛矿结构，LaMnO $_3$（$111$）双层的费米能仅停留在狄拉克点，从而呈现半金属（类石墨烯），其也是半金属（不同于石墨烯，也不同于先前研究的LaNiO $_3$（$111$）双层）。狄拉克锥可以通过自旋-轨道耦合打开，产生对应于（量子化）反常霍尔效应的非平凡拓扑带。对于现实的正交畸变晶格，狄拉克点随着哈伯德排斥（或等效的Jahn-Teller畸变）的增加而移动。最后，莫特间隙打开，在莫特绝缘体和拓扑磁性绝缘体之间建立相边界。计算结果表明，在正交畸变晶格中，自旋轨道耦合打开的能隙（$\sim$ $1.7$ meV）比未畸变晶格中的能隙（$\sim$ $11$ meV）小得多.因此，抑制晶格畸变有助于提高钙钛矿（$111$）双层膜中拓扑相的稳定性。
2015-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Pulsed laser deposition with simultaneous in situ real-time monitoring of optical spectroscopic ellipsometry and reflection high-energy electron diffraction
我们提出了一个脉冲激光沉积（PLD）系统，可以同时使用在原位光学椭圆偏振光谱（SE）和反射高能电子衍射（RHEED）监测生长。RHEED可精确监测沉积过程中薄膜层的数量和表面结构，SE可同时测量样品的光谱。从RHEED获得的薄膜厚度信息有利于SE建模过程，这允许提取原位光谱，即在生长过程中的薄膜的介电函数。原位介电函数包含了薄膜电子结构的重要信息。我们通过在SrTiO 3（001）衬底上生长LaMnO 3 +δ（LMO）薄膜来展示该系统的性能。通过同时使用原位SE和RHEED，我们表明，实时的LMO薄膜的厚度和介电函数可以有效地提取。光学SE和RHEED的同时监测为理解原子尺度薄膜的生长机制提供了重要线索。
2013-03-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Structural transitions and transport-half-metallic ferromagnetism in LaMnO3 at elevated pressure
利用杂化密度泛函理论研究了超巨磁电阻（CMR）母体化合物LaMnO $_3$在压力下的结构、电子和磁性的演化.我们预测了从低压反铁磁（AFM）绝缘体到高压铁磁（FM）传输半金属（tHM）的转变，其特征在于大的自旋极化（~ 80- 90%）。FM-tHM转变与合作的Jahn-Teller（JT）畸变的逐渐淬灭相关联，所述JT畸变将$Pnma$正交相转变为完美的立方相（通过JT畸变和规则MnO 6八面体共存的混合相），并且与高自旋（S=2，m_Mn=3.7 mu_B）到低自旋（S=1，m_Mn=1.7 mu_B）磁矩崩塌相关联。这些结果解释了实验观察到的非Mott金属化过程的进展，并开辟了在化学计量的锰氧化物中实现CMR行为的可能性。
2012-05-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Orbital order and fluctuations in Mott insulators
讨论了过渡金属氧化物中控制轨道有序和轨道涨落的基本机制。晶格驱动的经典轨道图片，例如像在锰氧化物LaMnO $_3$中，与在伪立方钛酸盐ATIO $_3$和钒酸盐AVO $_3$中实现的受抑超交换模型中的轨道的量子行为形成对比。在YVO $_3$中，晶格和超交换效应强烈竞争-这解释了磁状态对温度和掺杂的极端敏感性。以层状钴酸盐为例，考虑了相对论自旋轨道耦合对$t_{2g}$轨道简并度的提升。我们发现，低能量状态的自旋轨道混合导致不寻常的磁关联在一个三角形晶格的CoO $_2$母体化合物。最后，从自旋/轨道极化子液体的角度讨论了富钠化合物Na $_{1-x}$ CoO $_2$的磁性。
2006-05-12 cond-mat.str-el
Spin-orbit coupling and crystal-field splitting in Ti-doped Ca2RuO4 studied by ellipsometry
本文通过椭偏光谱研究Ti掺杂Ca2RuO4的光电导率，结合局域多重态计算确定15 K下晶体场劈裂与自旋轨道耦合之比为2.4至4，并揭示晶体场主导基态轨道序及温度对晶体场劈裂的显著影响。
2022-03-25 cond-mat.str-el
Role of orbital selectivity on crystal structures and electronic states in BiMnO$_3$ and LaMnO$_3$ perovskites
相关的氧化物，如BiMnO $_3$和LaMnO $_3$，显示出复杂的电子相关性和晶体结构的相互作用，表现出多个一阶相变，一些没有明确的序参量。这种温度依赖性的电子结构的相互作用在附近的莫特转变的定量理论描述仍然是一个挑战。在这里，我们解决这个问题，同时考虑结构和电子自由度，在自洽的密度泛函理论与嵌入式动态平均场论。我们的研究结果表明，存在的新的电子状态，其特征在于共存的绝缘，半金属和金属轨道。这种状态与共振X射线散射一致。我们还表明，电子熵起着决定性的作用，在电子和结构相变。通过自洽确定的电子状态和相应的晶体结构，我们表明，这些阶段的温度演化可以从第一性原理定量解释，从而证明了预测能力的理论方法的结构和电子性能。
2022-12-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Optical anisotropy of the Jeff = 1/2 Mott insulator Sr2IrO4
我们报告的复杂的介电函数沿和垂直于IrO 2的平面在层状钙钛矿Sr 2 IrO 4确定的光谱范围从12 meV到6 eV的椭圆偏振光谱。堆叠薄的高质量单晶以测量c轴光学电导率。在声子响应中，我们确定了10个红外激活模式的偏振内的基面，只有四个模式沿c轴偏振，完全符合第一性原理晶格动力学计算。我们还观察到一个强大的光学各向异性在近红外光谱所产生的直接跃迁之间的Ir 5d t2 g杰夫= 1/2和杰夫= 3/2频带，其跃迁概率是高度抑制沿c轴偏振的光。用相对论LSDA+U能带结构计算对谱线进行了分析和讨论。
2016-02-19 cond-mat.str-el
Temperature-dependent optical conductivity of layered LaSrFeO_4
具有中间尺寸过渡金属如Fe或Mn的化合物接近于电荷转移系统和Mott-Hubbard系统之间的过渡。本文用椭圆偏振光谱法结合透射率测量研究了LaSrFeO_4绝缘层在0.5 - 5.5eV能量范围内的光学电导率σ（ω），温度为15 - 250 K。在σ^a（ω）和σ^c（ω）中都观察到多峰结构。层状结构产生了明显的各向异性，从而提供了一种手段来解开莫特-哈伯德和电荷转移吸收带。我们发现LaSrFeO_4的最低偶极允许激发是Mott-Hubbard型的。这一出乎意料的结果可归因于Fe 3d-O 2 p杂化，特别是与e_g能级分裂相关的层状结构。通常，Mott-Hubbard吸收带可能显示出对温度的强烈依赖性。LaSrFeO_4的情况并非如此，这与以下事实相一致：在这种具有高自旋3d^5构型和T_N = 366 K的Neel温度的化合物中，最近邻之间的自旋-自旋和轨道-轨道相关在室温以下不会发生强烈变化。
2013-03-04 cond-mat.str-el
Fingerprints of spin-orbital physics in cubic Mott insulators: Magnetic exchange interactions and optical spectral weights
与不同多重态跃迁相关的光谱权重的温度依赖性和各向异性由自旋和轨道相关决定。为了提供一个系统的基础，利用磁性和光谱之间的这种密切关系，我们提出并分析了一系列具有代表性的轨道简并过渡金属氧化物具有不同的多重态结构的自旋轨道超交换模型。对于每种情况下，我们推导出的磁交换常数，这决定了自旋波的色散，以及部分光学和规则。具有简并$t_{2g}$轨道的前过渡金属氧化物（具有钙钛矿结构的钛酸盐和钒酸盐）的磁性和光学性质仅取决于两个参数，即超交换能$J$和Hund交换与轨道内库仑相互作用的比率$η$，以及实际轨道状态。在$e_g$系统中，重要的修正遵循电荷转移激发，我们表明，KCuF $_3$可以被归类为电荷转移绝缘体，而LaMnO $_3$是一个莫特绝缘体与中等电荷转移的贡献。在某些情况下，轨道波动被淬灭，自旋和轨道自由度与静态轨道序的解耦给出了令人满意的结果。在立方钒酸盐的例子中，我们描述了一种必须考虑全量子自旋轨道物理的情况。因此，光激发的信息，它们的能量，温度依赖性和各向异性，结合磁中子散射实验的结果，提供了一个重要的一致性测试的自旋-轨道模型，并表明是否轨道和/或自旋波动是重要的，在一个给定的化合物。
2006-01-17 cond-mat.str-el
Fingerprints of Mott-Hubbard physics in optical spectra of antiferromagnetic LaTiO3
本研究通过光谱椭偏测量探究反铁磁LaTiO3的Mott-Hubbard物理，识别出低自旋和高自旋态d-d电荷激发并估算出库仑排斥与Hund交换常数，发现1.3 eV光学带可关联于Mott-Hubbard激子。
2023-10-18 cond-mat.str-el
Interlayer coupling driven phase evolution in hyperbolic $1T$-TaS$_2$
Universität Stuttgart（斯图加特大学）
本研究通过光谱椭圆偏振法揭示了1T-TaS₂中层间耦合驱动的三维渗流相变过程，发现其为可调双曲介质。
2025-12-08 cond-mat.str-el
Mott-Hubbard versus charge-transfer behavior in LaSrMnO4 studied via optical conductivity
利用椭圆偏振光谱法研究了绝缘LaSrMnO_4在0.75-5.8 eV能量范围内的光学电导率σ（Ω），温度范围为15 - 330 K。层状结构引起明显的各向异性。在sigma_1^a（omega）中观察到多峰结构（2、3.5、4.5、4.9和5.5 eV），而在sigma_1^c（omega）中仅在5.6 eV处存在一个峰。我们采用局部多重态计算，并获得（i）光学数据的良好描述，（ii）Mott-Hubbard多重态分裂和电荷转移吸收带的详细峰归属，以及（iii）电子结构的有效参数，例如，原位库仑排斥U_eff=2.2 eV，面内电荷转移能量Δ_a=4.5 eV，以及d^4构型的晶场参数（10 Dq=1.2 eV，Δ_eg=1.4 eV，Δ_t2g =0.2 eV）。最低吸收特征（在1-2 eV处）的光谱权重作为温度的函数而改变2倍，这可以归因于跨Neel温度的最近邻自旋-自旋关联函数的改变。将LaSrMnO 4有效地解释为Mott-Hubbard绝缘体自然解释了这种强烈的温度依赖性，不同吸收峰的相对权重以及明显的各向异性。通过透射率测量，我们确定了光学带隙Δ a_opt的起始值在15 K时为0.4-0.45 eV，在300 K时为0.1-0.2 eV。我们的数据表明，晶场分裂太大，不能解释的c轴晶格参数的温度依赖性的激发晶场能级的热占领。另外，我们建议，热人口的上哈伯德带引起的c…
2008-01-09 cond-mat.str-el
Anisotropic optical response of the mixed-valent Mott-Hubbard insulator NaCu2O2
本文报道了在7 - 300 K温度范围内对NaCu_2O_2的椭圆偏振光谱的综合研究结果。NaCu_2O_2是由共边的Cu ~（2+）O_4片晶链和Cu ~（1+）离子平面组成的一种O-Cu ~（1+）-O哑铃构型的化合物。平行于Cu 1+平面偏振的光的介电函数的光谱揭示了强的带间激发的面内各向异性。强而尖锐的吸收带峰值为3.45 eV（3.7 eV）占主导地位的光谱沿（垂直）的Cu 2 +O2链的偏振。它们叠加在2.25 eV（2.5 eV）吸收边上方的平坦且无特征的平台上。基于密度泛函计算，反常吸收峰可以被分配到由Cu 1 + 3dxz（dyz）和Cu 2 + 3dxy轨道形成的带之间的跃迁，与O p态强烈杂化。对背景响应的主要贡献来自Cu 1 + 3dz 2和4px（py）带之间的跃迁。该分配说明了测量的面内各向异性。沿Cu 2 +O2链的介电响应开发一个弱的双峰结构，中心在2.1和2.65 eV冷却后低于100 K，随着沿Cu 2 +O2链的自旋相关的外观。这些功能承担一个惊人的相似之处，观察到的单价Cu 2 +O2链化合物LiCuVO 4，这被确定为一个激子双峰与过渡到上哈伯德带出现作为一个结果的长程库仑相互作用的电子之间的相邻的Cu 2+网站沿链。这些功能的光谱权重的分析产生的参数表征的现场和远程库仑相互作用。
2011-09-19 cond-mat.str-el
Insulating band gaps both below and above the Néel temperature in d-electron LaTiO3, LaVO3, SrMnO3, and LaMnO3 perovskites as a symmetry-breaking event
本研究针对含磁性3d原子的ABO3钙钛矿在奈尔温度上下均为绝缘体的实验现象，探讨本征结构与磁对称性破缺能否系统解释其带隙形成及SrVO3等例外情况，挑战传统强关联解释框架。
2023-06-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Resonant inelastic x-ray scattering study of hole-doped manganites La1-xSrxMnO3 (x=0.2 and 0.4)
用共振非弹性X射线散射（RIXS）方法研究了空穴掺杂锰氧化物（La_（1-x）Sr_xMnO_3，x=0.2和0.4）中费米能级附近的电子激发.在强关联电子系统中首次观察到了掺杂效应。散射谱表明，在低能量下出现一个显著的峰，表明Mott能隙的持续存在。同时，能隙被掺杂空穴部分填充，谱权的能量向较低能量移动。激发光谱在动量空间中的变化很小，在未掺杂的LaMnO 3，但在低能量激发x=0.2的散射强度是各向异性的，以及温度依赖性，这表明回忆的轨道性质。
2004-05-11 cond-mat.str-el
Multiplet effects in orbital and spin ordering phenomena: A hybridization-expansion quantum impurity solver study
强关联系统中的轨道和自旋有序现象通常采用局域密度近似+动力学平均场论方法来研究。然而，通常情况下，这种模拟仅限于简化模型（密度-密度库仑相互作用，高对称耦合和少带模型）。在这项工作中，我们实现了一个有效的通用杂交扩展连续时间量子蒙特卡罗杂质求解器（Krylov方法），使我们能够在更现实的环境中研究轨道和自旋有序，包括经常被忽略的相互作用（例如，自旋翻转和对跳跃项）、扩大的基组（全D对EG）、低对称性畸变以及达到非常低的温度（实验）范围。我们使用这个求解器来研究有序现象中选择的示例性低对称过渡金属氧化物：LaMnO 3和稀土锰氧化物以及钙钛矿CaVO 3和YTiO 3。我们发现自旋翻转和对跳跃项不影响稀土锰氧化物中的Kugel-Khomskii轨道级熔化转变，也不影响晶体场和库仑排斥驱动的轨道涨落的抑制。对于莫特绝缘体YTiO 3，我们发现一个铁磁转变温度为50 K，在非常好的协议与实验。对于LaMnO_3，我们证明了通常用于研究锰氧化物的经典t_2g自旋近似确实产生了一个与全d ~ 5轨道哈伯德模型非常一致的被占据的eg轨道，而由全d模型计算的自旋-自旋e_g- t_{2g}关联函数为0.74，非常接近于对eg和t_2g自旋的期望值; EG谱函数矩阵也被很好地再现。最后，我们表明，t2 g屏蔽减少了约10%的eg-eg库仑排斥
2013-02-20 cond-mat.str-el
Two Component Heat Diffusion Observed in CMR Manganites
我们用共振泵浦-探测反射光谱研究了LaMnO_3（LMO）和La_（0.7）Ca_（0.3）MnO_3（LCMO）的低温电子、晶格和自旋动力学。探测高自旋d-d跃迁作为时间延迟和探测能量的函数，我们比较了莫特绝缘体和双交换金属对光激发的响应。先前已经尝试描述CMR锰氧化物的亚皮秒动力学的现象学的三个温度模型描述的电子，晶格和自旋子系统之间的能量转移，然后由一个比较慢的指数衰减回基态。然而，报告了相互矛盾的结果。在这里，我们首先显示了明确的证据，在长期的松弛，由于薄膜到衬底的热扩散的一个额外的组件，然后开发一个修改后的三个温度模型，给出了一致的帐户，这个功能。我们证实了我们的解释，用它来推断LMO的带隙。此外，我们还模拟了非热亚皮秒动力学，充分考虑了所有观察到的瞬态功能都在绝缘LMO和金属LCMO。
2010-02-26 cond-mat.str-el
Lattice-Mediated Magnetic Order Melting in TbMnO3
最近的超快磁敏测量[Phys. Rev. B 92，184429（2015）和Phys. Rev. B 96，184414（2017）]揭示了TbMnO $_3$中长程摆线自旋序在基本Mott-Hubbard间隙的光激发后的延迟熔化。这种从光激发载流子到自旋自由度的能量缓慢转移背后的微观机制仍然难以捉摸，不为人所知。在这里，我们解决这个问题相结合的椭圆偏振光谱，超快宽带光谱和从头计算。在光激发时，我们观察到一个复杂的集体响应的出现，这是由于高能量的相干光学声子耦合到平衡电荷密度。这种响应先于磁序熔化，被解释为反Jahn Teller极化子形成的指纹。我们建议，在一个长寿命的自陷态的电荷本地化阻碍了磁振子和其他自旋翻转机制的发射，导致能量从电荷转移到自旋系统介导的晶格的重组。此外，我们提供的证据与铁电相变的声子模式的相干激发。
2018-01-13 cond-mat.str-el
