Different pathways to anomalous stabilization of ice layers on methane hydrates
我们探讨了在水的冰点附近甲烷水合物表面冻结的Casimir-Lifshitz自由能理论。该理论使我们能够探索不同的途径，通过能量最小化在甲烷水合物表面上产生异常（稳定）冰层。值得注意的是，我们将对比气体水合物材料的性质，在这种情况下，薄的冰膜可以在水蒸气中形成，与那些需要在液态水的存在下。预测了甲烷水合物在水蒸气中在水的冰点附近成核冰膜而不是水膜。
2023-03-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Local ice-like structure at the liquid water surface
实验和计算机模拟已经证实，液态水的表面可能会以重要的方式偏离常见的整体行为。即使在最简单的情况下，空气-水界面，独特的分层，取向偏差，和氢键的安排已被报道，但其起源和关系的总体图片一直是不完整的。在这里，我们表明，一个广泛的一组这样的观察可以理解，通过类比与结晶冰的基面。使用模拟，我们特别表明，水和冰的表面共享一组结构特征，这表明在空气-水界面处存在纳米级的冰状域。最突出的是分子密度和垂直于界面的取向的共享特征分层。氢键网络几何结构的两点相关性的相似点共享冰状分子间结构的平行方向以及。我们的研究结果支持并显着扩展了以前的概念，冰状结构在液体的边界，并建议，备受讨论的准液体层冰演变成一个准冰层在液态水的表面上的熔点以上微妙。
2022-02-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Local order parameters for use in driving homogeneous ice nucleation with all-atom models of water
我们提出了一个本地序参量的基础上，标准的Steinhardt-Ten Wolde方法，能够跟踪和驱动均匀的冰成核在模拟的水的全原子模型。我们证明，它是能够迫使增长的冰核在过冷液体水模拟使用TIP 4P/2005模式，使用过偏置的伞形抽样蒙特卡罗模拟。然而，即使有这样的序参量，在水的全原子模型中，冰在深度过冷液体水中生长的动力学被证明是非常缓慢的，因此自由能景观和成核率的计算仍然是非常具有挑战性的。
2012-11-08 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Atomistic View of Homogeneous Nucleation of Water into Polymorphic Ices
水是地球上最丰富的物质之一，而冰，即，固体水，有超过18个已知的相。通常，自然界中的冰只以冰Ih、冰Ic或两者的无序混合物的形式存在。尽管人们对常温常压下不同冰相的热力学进行了大量的理论研究，但仍存在许多问题。我们采用全原子分子动力学模拟的方法模拟了水和不同冰相之间的可逆相变。采用MetaITS增强取样方法，以两个选定的X射线衍射峰强度为集合变量，得到了液态水、冰Ih、冰Ic在多个温度下的三元相图。我们还提出了一个简单的物理模型，成功地解释了冰的热力学稳定性。我们的研究结果与实验结果一致，并导致更深入的理解冰的成核机制。
2021-11-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Free energy landscapes for homogeneous nucleation of ice for a monatomic water model
采用MW单原子水势，在等压-等温系综中模拟了220 K下过冷液体水的均匀成核过程。为了确定成核自由能垒，进行了使用伞形取样的蒙特卡罗模拟。我们发现吉布斯能曲线与经典成核理论预测的相对一致;成核的自由能垒被确定为~18 kT，临界核包括~85个冰粒。从过冷液体的生长得到主要是立方的簇，而从立方或六边形冰的预形成的亚临界核开始导致仅主要是该冰相的生长。
2011-12-21 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Absence of superheating for ice Ih with a free surface : a new method of determining the melting point of different water models
对具有自由表面的冰Ih进行了分子动力学模拟。模拟在几个温度下进行，每次运行持续超过7 ns。在高温下，冰融化。它表明，融化过程开始在表面和传播到大部分的冰块。当温度低于熔点时，我们在冰面上观察到一层薄薄的液体，但冰块在整个过程中保持稳定。一旦温度达到熔点，整个冰块就会融化。我们的研究结果表明，与传统的模拟在NPT合奏的情况下，过热的冰Ih与自由表面不会发生。这样就可以估计零压力下冰的熔点。我们应用的方法，以下列模型的水：SPC/E，TIP 4P，TIP 4P/Ew，TIP 4P/冰和TIP 4P/2005，并发现良好的协议之间的熔化温度通过此程序获得的值从自由能计算或直接模拟的冰/水界面。
2013-04-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The different facets of ice have different hydrophilicities: Friction at water / ice-I$_\mathrm{h}$ interfaces
我们提出的证据表明，棱镜和二次棱镜方面的冰-I $_\mathrm{h}$晶体具有的结构特征，可以减少冰/水界面的有效亲水性。液态水滴在冰刻面上的扩散动力学表现出长时间的行为，与基底$\{0001\}$和金字塔形$\{20\bar{2}1\}$刻面相比，棱柱形$\{10\bar{1}0\}$和次级棱柱形$\{11\bar{2}0\}$刻面不同。我们还提出了相同的四个晶体刻面被绘制通过液态水的固-液摩擦的模拟结果，并发现，两个棱柱刻面表现出大致一半的基础和金字塔刻面的固-液摩擦。这些模拟提供了两个棱柱面与液态水接触的有效表面积明显较小的证据。冰/水的界面宽度为所有四个晶面是相似的（使用结构和动态措施），并被发现是独立的剪切速率。此外，取向时间关联函数的分解显示出接近界面的短时间和长时间衰减分量的位置依赖性。
2015-01-06 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Nanorheology of interfacial water during ice gliding
冰的光滑是一种日常生活中的现象，令人惊讶的是，尽管有很长的科学历史，但仍然存在争议。在冰上测得的非常小的摩擦力通常归因于滑块和冰之间存在一层自润滑的融水薄膜。但是，虽然冰和雪的宏观摩擦行为已经得到了广泛的研究，但对界面水膜及其力学特性知之甚少。在这项工作中，我们开发了一种行程探针力测量技术，以揭示冰润滑的微观机制。我们同时测量冰珠的剪切摩擦和量化的界面膜的原位机械性能，以及它的厚度，在各种制度的速度和温度。与标准的观点相比，融水被发现表现出复杂的粘弹性流变学，粘度高达两个数量级大于原始水。融水的非常规流变学为冰的光滑性提供了一个新的、一致的理论基础。此外，疏水涂层还显示出由于局部粘度的惊人变化而强烈降低摩擦，为冬季运动中的打蜡效果提供了意想不到的解释。除了冰摩擦之外，我们的研究结果还为自修复润滑剂提供了新的途径，以实现超低摩擦。
2019-07-02 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Anomalous Vapor and Ice Nucleation in Water at Negative Pressures: A Classical Density Functional Theory Study
相对于水的异常行为的丰富的工作，水的热力学异常和从亚稳水的相变动力学之间的关系是相对未探索的。在这项工作中，我们采用经典的密度泛函理论来提供亚稳态水（蒸汽和冰）成核的统一且连贯的图像，特别是在负压条件下。我们的研究结果表明，一个特殊的非单调的温度依赖性的液体-蒸汽表面张力的温度下，液体-蒸汽共存是相对于冰相的亚稳态。等容冷却的蒸汽成核势垒也表现出非单调的温度依赖性。我们进一步注意到，对于较低的密度等容线，最小蒸汽成核势垒的温度（$T_{ΔΩ_{\rm v/min}^*}$）不与亚稳性最大的最大密度的温度（TMD）一致。然而，$T_{ΔΩ_{\rm v/min}^*}$和TMD之间的温度差随着等容线密度的增加而减小，这表明在高密度下的液体水的空化倾向和亚稳性之间存在强烈的相关性。沿等压冷却的蒸气成核势垒显示出有趣的交叉行为，其中它首先在降低温度时增加，然后在Widom线附近进一步降低温度时显示出非单调行为。我们的研究结果表明，从亚稳水的冰成核沿等温线的冰成核障碍的异常回撤行为，并从理论上验证了最近的研究结果，再入冰（Ih）-液体共存可以引起急剧变化的冰成核动力学。此外，这项研究还提供了更深入的见解的起源等温压缩性最大等容冷却。
2022-12-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Phase equilibrium of water with hexagonal and cubic ice using the SCAN functional
机器学习模型正迅速被广泛用于以从头算精度模拟复杂的物理化学现象。在这里，我们使用一个这样的模型，以及直接密度泛函理论（DFT）的计算，调查的相平衡的水，六角冰（Ih），立方冰（Ic），着眼于研究冰成核。机器学习模型基于深度神经网络，并已在使用SCAN交换和相关函数获得的DFT数据上进行了训练。我们使用该模型来驱动增强的采样模拟，旨在计算DFT驱动的模拟无法达到的一些复杂的属性，然后采用适当的重新加权程序来计算SCAN泛函的相应属性。这种方法使我们能够计算两种冰多晶型物的熔化温度、成核驱动力、熔化热、熔化温度下的密度、冰Ih和Ic的相对稳定性以及其他性质。我们找到一个正确的定性预测的所有属性的兴趣。在某些情况下，与实验的定量一致性优于最先进的半经验潜力的水。我们的研究结果还表明，SCAN正确地预测冰Ih比冰Ic更稳定。
2021-01-12 cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Secondary ice growth mechanism for ice nuclei in the atmosphere
大气冰核的研究对于理解降水的形成和云系的发展至关重要，因为它揭示了这些微小颗粒的生长方式。当原子核处于混合冰/水相和量子真空涨落诱导的Casimir Lifshitz相互作用时，这种增长的机制突出了大气过程与量子理论的复杂性和相互联系。大气冰核最初的大小为$0.1\sim10\rmμm$量级，可通过周围水蒸气中水分子的积累而膨胀。
2023-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech hep-th
Phase equilibrium of liquid water and hexagonal ice from enhanced sampling molecular dynamics simulations
本文采用增强采样分子动力学模拟研究了由TIP 4P/Ice原子间相互作用势模型模拟的液态水和冰Ih之间的相平衡。我们的方法是基于计算冰Ih液体自由能的差异，可逆地访问两个阶段的模拟。通过引入静态偏置电位作为序参量的函数，实现了可逆的相互转换。调整序参量使氧在冰Ih中结晶为六方金刚石结构。我们分析了系统尺寸对冰Ih-液体自由能差的影响，并在热力学极限下得到了270 K的熔化温度。这一结果与热力学积分（272 K）和共存模拟（270 K）的估计一致。由于序参量不包括有关质子坐标的信息，自发形成的固体构型包含如冰Ih所预期的质子无序。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Premelting-Induced Smoothening of the Ice-Vapor Interface
我们进行计算机模拟的准液体层的冰形成在冰Ih-液体-蒸汽三相点的水的冰-蒸汽界面。我们的研究表明，两个不同的表面界定膜行为在小波长的原子粗糙和独立的冰-水和水-蒸汽界面。然而，对于长波长，两个表面耦合，大规模的平行波动被抑制，并且冰-蒸汽界面变得光滑。我们的研究结果可以帮助解释冰微晶的复杂形态。
2016-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Note: Stokes-Einstein relation without hydrodynamic diameter in the TIP4P/Ice water model
本文证明了TIP4P/Ice水模型的自扩散和剪切粘度数据遵循无流体动力学直径的Stokes-Einstein关系的微观版本。
2023-08-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Effects of surface interactions on heterogeneous ice nucleation for a monatomic water model
尽管它在大气科学中的重要性，仍有很多关于非均质冰成核的微观机制未知。在这项工作中，我们进行混合蒙特卡罗模拟的非均质成核的冰在一系列的通用表面，平面和结构，以探讨影响成核过程的基本因素。我们研究的结构化表面包括一个基面双层冰与不同的晶格参数和相互作用强度。我们表明，决定成核的倾向不仅是表面的吸引力，但也施加在表面附近的液态水的取向顺序。特别是，改变表面的吸引力和取向有序的比例可以改变成核发生的机制：即使当表面施加的取向有序很弱时，冰也可以在结构化表面上成核，因为与表面强烈相互作用的水分子本身就是进一步生长的良好模板。我们还表明，晶格匹配是重要的异质形核的结构化表面上，我们研究。我们合理化这些蛮力模拟结果，明确计算的界面自由能的冰和液态水接触的成核表面和它们的变化与表面相互作用参数。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Quasi-one-dimensional hydrogen bonding in nanoconfined ice
本研究利用机器学习驱动的第一性原理模拟，发现纳米受限冰中存在偏离传统冰规则的准一维氢键新结构，揭示了氢键与范德华作用的特殊耦合及其引发的非典型质子行为。
2024-07-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
