Maximally localized Wannier functions from PAW or ultrasoft pseudopotentials
我们报告了一个理论方案，使计算最大本地化的Wannier函数的投影增广波（PAW）的形式主义，其中还包括超软赝势（USPP）的方法。我们给出了一个基本的形式主义的描述，并明确地写所有所需的矩阵元素的PAW/USPP理论的共同成分。我们报告的实施方法的形式适合接受输入电子结构从USPP平面波DFT模拟。我们应用该方法计算的Wannier函数，偶极矩和自发极化的测试情况下的范围。与正常保存赝势的比较报告为基准。
2006-03-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Time-Dependent Density Functional Theory with Ultrasoft Pseudopotential: Real-Time Electron Propagation across Molecular Junction
基于含时密度泛函理论（TDDFT）和超软赝势（USPP），发展了一种实时研究电子动力学的实用计算方案。在平面波基础上，采用了一种改进的Crank-Nicolson时间步进算法。通过计算二聚钠和苯分子的吸收光谱，验证了该方案的有效性。作为USPP-TDDFT方法的一个应用，我们计算了测试电子包在左金属铅穿过苯-（1，4）-二硫纶结的费米能级处的时间演化。获得了5- 7%的透射概率，对应于4.0- 5.6 μ S的电导。这些结果与复杂的能带结构的估计，并在小偏压下的格林函数计算结果是一致的。
2005-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Accurate and efficient structure factors in ultrasoft pseudopotential and projector augmented wave DFT
由衍射实验得到的结构因子是表征材料电子和结构性质的重要量之一。从平面波密度泛函理论（DFT）代码计算这个量的方法通常执行起来非常昂贵，需要在密集的真实空间网格上构建和评估电子密度。利用在范德比尔特超软赝势和投影仪增广波方法中发现的投影仪函数，我们实现了一种方法来计算结构因子，该方法通过分离对电子密度的快速变化的贡献并在对数径向网格上处理它们来避免使用密集网格。这种方法是成功地验证了对结构因子从全电子DFT和实验三个原型系统，使结构因子获得在所有电子的准确度在一小部分的成本，以前的方法为平面波DFT。
2022-09-25 cond-mat.mtrl-sci
Relativistic nuclear magnetic resonance J-coupling with ultrasoft pseudopotentials and the zeroth-order regular approximation
我们提出了一种方法的第一性原理计算的核磁共振（NMR）J-耦合在扩展系统中使用最先进的超软赝势和包括标量相对论效应。超软赝势的使用是允许通过扩展投影仪增广波（PAW）的方法乔伊斯等。等人[J. Chem.Phys.127，204107（2007）]。我们基准它对现有的本地轨道量子化学计算和实验的小分子含有轻元素，具有良好的协议。标量相对论效应包括在零阶正则近似（ZORA）水平的理论和基准对现有的本地轨道量子化学计算和实验的一些小分子含有重行六元素W，Pt，Hg，Tl，和Pb，具有良好的协议。最后，1 J（P-Ag）和2 J（P-Ag-P）耦合计算在一些较大的分子晶体，并与固态NMR实验进行比较。对如何提高等离子体波偶极子微扰的数值稳定性也作了一些评论。
2014-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Electron energy loss spectroscopy of bulk gold with ultrasoft pseudopotentials and the Liouville-Lanczos method
实施超软赝势到含时密度泛函微扰理论的详细的Sternheimer方法和Liouville-Lanczos（LL）方法，和方程的标量相对论近似的周期性固体有限的动量转移q。本文用LL方法计算了面心立方体Au在零q和有限q时的电子能量损失谱。我们的研究揭示了对金密度波动的各种贡献背后的物理学的丰富性。特别是，我们的计算表明金中存在两种准分离的5d和6s电子气体，每一种都以各自的频率振荡。5.1 eV和10.2eV。我们发现，2.2 eV附近的贡献来自5D到6S带间跃迁修改的带内贡献的实部的介电函数，我们称之为混合激发。
2021-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Noncollinear DFT+$U$ and Hubbard parameters with fully-relativistic ultrasoft pseudopotentials
该研究将Dudarev的DFT+$U$方法推广至全相对论超软赝势，实现非共线磁性体系的能量、力、应力及Hubbard $U$参数计算，并应用于EuX和Cd$_2$Os$_2$O$_7$验证。
2023-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Pseudopotentials for high-throughput DFT calculations
随着高通量密度泛函理论（DFT）计算在材料计算设计和优化中的应用越来越多，需要一套全面的软赝势和可转移赝势。在这里，我们提出了一个新的开源“GBRV”超软赝势库，已被优化用于高通量DFT计算的设计标准和测试结果。我们基准的GBRV电位，以及其他两个赝势集在文献中，全电子计算，以验证其准确性。结果使我们能够得出结论，现代赝势在各种化学环境中的准确性。
2013-08-16 cond-mat.mtrl-sci
Role of spin-orbit coupling effects in rare-earth metallic tetra-borides : a first principle study
本文采用第一性原理电子结构方法（DFT），在量子浓缩机（QE）上对稀土四硼化物$\textrm{RB}_{4}$的电子结构进行了研究。在这篇文章中，我们研究了heather-to-negligible强自旋轨道耦合（SOC）效应对这些系统在非磁性基态的电子结构的影响。在GGA和GGA + SO近似下，使用超软赝势和完全相对论性超软赝势（对于SOC情况）进行计算。使用了在QE中实现的线性化平面波（LAPW）方法内的Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似（PBE-GGA）交换相关泛函。投影态密度由远低于费米能的3个不同的谱峰组成，并与费米能周围的连续态密度分开。由于稀土$s$-轨道、稀土$p$ + B $p$和B $p$-轨道而出现离散峰，而由于杂化B $p$、稀土$d$轨道而出现连续峰。在包含SOC时，由于稀土$p$轨道而产生的峰分裂成对应于$j=0.5$和$j=1.5$构型的两个峰。在$\textrm{LaB}_{4}$的情况下，在SOC存在的情况下，自旋分裂$4f$轨道有助于费米能级处的态密度，而费米能级处的态密度对于所考虑的所有其他材料基本上保持不受影响。
2022-08-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
First-principles prediction of structure, energetics, formation enthalpy, elastic constants, polarization, and piezoelectric constants of AlN, GaN, and InN: comparison of local and gradient-corrected density-functional theory
采用平面波超软赝势方法，在交换相关泛函的LDA（局域密度）和GGA（广义梯度）近似下，从密度泛函理论中的第一性原理预测了氧化锌和纤锌矿III-V族氮化物AlN、GAN和InN的许多不同的体性质。除了结构和凝聚力，我们还研究了形成hoppies（预测缺陷溶解度和表面稳定性的关键成分），自发极化和压电常数（纳米结构建模的中心参数）和弹性常数。我们的研究证实了这两种密度泛函方法在描述III-V族氮化物（以及母种N $_2$、Al、Ga和In）的不同性质方面的相对优点，并使我们得出结论，与高精度技术（如多投影仪超软赝势或现代全电子方法）相关联的GGA近似在III-V族氮化物的研究中是优选的。
2000-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio studies of phonon softening and high pressure phase transitions of alpha-quartz SiO2
采用密度泛函微扰理论计算了α-石英的弹性性质和声子色散关系，研究了α-石英的弹性性质和声子色散关系随体压、单轴压和非流体静压的变化。计算的状态方程，弹性常数和声子频率被发现与现有的实验数据吻合得很好。当压力大于32 GPa时，（1/3，1/3，0）K点声子模变软。在相同的压力下，玻恩稳定性准则的研究表明，该结构是机械不稳定的。声子和弹性软化与石英的高压相变和非晶化有关，这些研究表明，在非流体静力学条件下，平均相变压力降低。单轴压力的应用，在K点不稳定性附近的石英晶体后的单斜C2结构转变的结果。这种结构介于石英和硅镁石之间，三分之二的硅原子处于八面体配位，而其余的硅原子保持四面体配位。这种新的单斜C2多晶型的二氧化硅，这是发现在环境条件下是亚稳定的，可能是几个竞争的密集形式的二氧化硅含有八面体配位的硅之一。讨论了高压铁弹相在硅中引起压力诱导非晶化的可能作用。
2006-01-21 cond-mat.mtrl-sci
The PseudoDojo: Training and grading a 85 element optimized norm-conserving pseudopotential table
晶体结构中的第一性原理计算通常使用平面波基组进行。为了使基函数的数目易于处理，通常引入两个近似：核心电子被冻结，并且用更平滑的表达式代替核附近的发散库仑势。范数守恒赝势是第一个成功的方法，以完全从头算的方式应用这些近似。后来，基于超软和投影增强波形式主义开发了更有效和更精确的方法。然而，这些形式主义更复杂，在这些框架中开发新的功能通常比在规范保持框架中更困难。大多数现有的表规范守恒赝势，很久以前产生的，不包括最新的发展，没有系统地测试或不设计主要是为了高精度。在本文中，我们提出了我们的PseudoDojo框架，用于开发和测试完整的赝势表，并使用ONCVPSP方法生成的新表进行演示。PseudoDojo是一个开源项目，构建在AbiPy包上，用于开发和系统地测试赝势。目前，它包含7个不同的测试组，使用ABINIT执行，这些测试是根据能量切断执行的。这些测试的结果，然后用于实际生产计算的能量切断提供线索。我们的最终集包含141赝势分裂成一个标准和严格的精度表。总共进行了大约70.000次计算来测试赝势。开发最终表的过程中，导致新的见解的影响的核心价分区和非线性核心校正的稳定性，收敛性和可转移性的范数守恒赝势。...
2017-10-30 cond-mat.mtrl-sci
First principles simulations of direct coexistence of solid and liquid aluminium
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，结合广义梯度修正和超软赝势，模拟了零压下直接共存的固态和液态铝。已经进行了模拟系统包含多达1000个原子为15 ps。从这些模拟中提取的熔化曲线上的点与先前的计算非常一致，先前的计算采用相同的电子结构方法，但使用基于自由能的显式计算的方法[L. Vočadlo和D. Alfè，Phys. Rev. B，{ \bf 65}，214105（2002）.]
2003-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of molybdenene from first principles
本文利用密度泛函理论，在超软赝势方法下研究了钼烯单层六方和三斜相的电子结构与晶格稳定性，发现两相均为金属且晶格不稳定。
2025-05-27 cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of 180-degree domain walls in BaTiO_3
我们提出了第一性原理研究的180度铁电畴壁的钛酸四钡。该理论是基于一个有效的哈密顿量，以前已确定从第一原理超软赝势计算。使用蒙特卡罗模拟研究统计特性。我们计算了畴壁能、自由能和厚度，分析了畴壁内部铁电序参量的行为，并研究了其空间涨落。突然反转的极化被发现，不像典型的铁磁情况下的逐渐旋转。
1995-09-21 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
First-principles study of structural, vibrational and lattice dielectric properties of hafnium oxide
采用超软赝势和平面波基，在密度泛函理论中研究了HfO2的晶体结构、带心声子模和相关的介电响应。本文采用局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）对低压HfO2多晶型体的结构进行了研究。无论是交换相关方案得到的完全放松的结构同意与实验相当好，虽然LDA产生更好的整体协议。通过有限差分法计算玻恩有效电荷张量和力常数矩阵后，通过将张量分解为单个红外激活声子模式的贡献来计算三个HfO2相的晶格介电极化率张量。
2002-02-25 cond-mat.mtrl-sci
On the dynamical stability of ferromagnetic Ru and Os in the bct structure: a first-principles study
最近的理论研究已经预测了Ru和Os在体心四面体结构（bct）中的磁性状态，其中c/a < 1。在这项研究中，我们提出了第一性原理计算的声子色散的铁磁Ru-和Os-bct沿外延和单轴贝恩路径，以评估其动力学稳定性。声子色散计算使用密度函数微扰理论，包括梯度修正的平面波超软赝势近似内的交换相关功能。分析了c/a < 1时Bain路径中局部极小值的声子色散以及单轴和外延应变结构。我们发现沿不同方向的布里渊区，这表明这两个系统是动态不稳定的虚频率。因此，具有c/a < 1的体心四元结构中的铁磁Ru和Os不是真正的亚稳相。
2016-07-15 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Electronic and Dielectric Properties of ZrO2 and HfO2
使用超软赝势的密度泛函理论，我们以前研究的结构和电子特性的低压（立方，四斜晶系，单斜晶系）相的ZrO 2和HfO 2，为了阐明声子模式，玻恩有效电荷张量，特别是在这些阶段的晶格介电响应。现在，我们通过对两个高压正交相进行类似的计算，并通过提供所有多晶型物的态密度和带隙信息，扩展了以前的工作。我们的结果表明，电子结构和介电响应是强烈的相位相关。特别是，单斜相的ZrO2和HfO2被发现有一个强烈的各向异性的介电张量和一个相当小的取向平均（ε_0）相比，其他两个低压阶段。我们的计算表明，ε_0在正交相中甚至更小。
2003-01-02 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of stability and vibrational properties of tetragonal PbTiO_3
本文用第一性原理研究了钛酸铅（PbTiO_3）铁电四方相布里渊区（BZ）所有主要对称点的振动模式。计算使用局域密度近似和超软赝势与平面波的基础上，并重现以及现有的实验信息的模式在伽马点，包括LO-TO分裂。这项工作的部分动机是以前报道的在低温下向正交相的转变[（J. Kobayashi，Y。Uesu和Y. Sakemi，Phys. Rev. B { \bf 28}，3866（1983）]。我们表明，正交应变的线性耦合的模式之一，在伽马发挥了作用，在讨论这种相变的可能性。然而，没有机械不稳定性（软模式）被发现，无论是在伽马或在任何其他高对称点的BZ。
1996-03-14 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Static and dynamical properties of heavy water at ambient conditions from first-principles molecular dynamics
本文采用Car-Parrinello分子动力学模拟，在325 K ~ 400 K温度范围内，对重水的静态和动态性质进行了研究。密度泛函理论与现代交换相关泛函（PBE）相结合，为水单体和二聚体的结构性质和结合能提供了极好的一致性。另一方面，散装液体的结构和动力学性质显示出明显的增强的局部结构相比，实验结果;一个独特的过渡到液体样扩散发生在模拟中，只有在升高的温度为400 K。为了获得收敛良好的热平均值，需要进行高达50皮秒的大量实验;正如预期的那样，超软赝势或范数守恒赝势的使用以及与后一种选择相关的较大平面波集对最终结果的影响可以忽略不计。在液体状态下的晶体尺寸效应被认为是最小的系统，如32个分子每单元电池可以忽略不计。
2005-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
First-principles study on the intermediate compounds of LiBH$_4$
本文报道了LiBH $_4$中间体的第一性原理计算结果。用基于密度泛函理论的超软赝势方法研究了LiB $_3$ H $_8$和LiPDMATHABMP B $_n$ H $_n (n=5-12)$的稳定性.理论预测表明，单斜晶系Li $_2$ B $_{12}$ H $_{12}$是最稳定的候选材料.我们提出了以下通过该中间体化合物进行LiBH $_4$的氢化/脱氢过程：LiBH $_4 \leftrightarrow {1/12}$ Li $_{2}$ B $_{12}$ H $_{12} + {5/6}$ LiH $+ {13/12}$ H $_2 \leftrightarrow $ LiH $+$ B $+ {3/2} $ H $_2$。第一反应的氢含量和焓估计分别为10质量%和56 kJ/mol H $_2$，第二反应的氢含量和焓估计分别为4质量%和125 kJ/mol H $_2$。它们与LiBH $_4$的热脱附谱的实验结果符合得很好。计算结果表明，单斜LiPDMATHABMP B $_{12}$ H $_{12}$的$Γ$ -声子频率的弯曲模比LiBH $_4$的低，而伸缩模则高.这些结果对于实验研究和鉴定可能的中间体化合物是非常有用的。
2006-06-09 cond-mat.mtrl-sci
All-Electron Single-Atom Reference Correction for Absolute Transition Energies in Fixed-Reference PAW-XCH Calculations
The University of Tokyo（东京大学）
针对VASP的固定参考PAW-XCH计算中绝对跃迁能被低估的问题，通过自洽单原子计算构建全电子单原子参考修正，使修正谱接近实验能标，明确同元素化学位移由超胞总能双重差决定。
2026-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic properties of fcc lead: A scalar and fully relativistic first principle study
本研究通过准谐近似下的从头算方法，结合两类超软赝势与三种交换关联泛函，探究面心立方铅的热力学性质，明确自旋轨道耦合对其热力学性质的影响规律。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci
