Theory of the Franck-Condon blockade regime
电子和振动自由度的强耦合需要通过单分子器件的电流的低偏压抑制，称为Franck-Condon阻断。在缓慢的振动弛豫的极限，在弗兰克-康登封锁制度的运输收益通过雪崩的大量电子，这是中断了长时间的等待时间，没有电子转移。雪崩由较小的雪崩，导致一个自相似的层次结构，一旦每个雪崩转移的电子数成为统一的顺序终止。自相似雪崩传输的实验签名是强烈增强的电流（散粒）噪声，表示由巨大的Fano因子，和幂律噪声谱。我们开发了一个理论的弗兰克-康登封锁制度，特别强调电子cotunneling通过高度激发的振动态的影响。相对于指数抑制的顺序隧穿率低的振动状态，cotunneling率只遭受幂律抑制。这导致了一个制度，共隧穿占主导地位的任何栅极电压的电流。包括cotunneling在一个速率方程的方法来运输，我们发现，无论是弗兰克-康登封锁和自相似雪崩运输保持完整，在这个制度。我们预测，cotunneling导致吸收诱导的库仑阻塞制度的振动边带，以及固有的电报噪声附近的电荷简并点。
2006-12-01 cond-mat.mes-hall
Spectrum and Franck-Condon factors of interacting suspended single-wall carbon nanotubes
提出了悬浮碳纳米管量子点与金属导线弱隧穿耦合的低能理论。重点放在依赖的光谱和弗兰克-康登因子的几何结构的结，包括几个振动模式。点及其相关振子的相对大小和相对位置强烈影响系统的机电特性。一个完整的参数空间的详细分析揭示了不同的制度：在短振子制度的电子隧穿到纳米管产生的等离子体激元振子激发，而在长振子制度极化子激发占主导地位的情况。小的，位置相关的小振子政权的弗兰克-康登耦合转换成均匀的，大的耦合在长振子政权。通过电子隧穿事件的不同的等离子体振子模式的激发的选择规则也来自。
2012-02-21 cond-mat.mes-hall
Lifting the Franck-Condon blockade in driven quantum dots
量子点中的电子-振子耦合可以导致在顺序隧穿机制中的平均电流的强烈抑制。这种效应被称为Franck-Condon阻塞，并且可以追溯到具有不同电子数的振子状态之间的重叠积分，该重叠积分对于大的电子-振子耦合强度变得指数地小。在这里，我们调查的影响，依赖于时间的驱动器上的这种现象，特别是作用于电子点水平的振荡栅极电压的效果。我们采用两种不同的方法：基于非平衡Keldysh格林函数的微扰理论和Born-Markov近似的主方程。在这两种情况下，我们发现驱动器可以通过激发振动子来解除封锁。因此，平均电流的相对变化随驱动强度呈指数增长。
2016-11-07 cond-mat.mes-hall
Franck-Condon blockade and giant Fano factors in transport through single molecules
我们表明，弗兰克-康登物理导致一个显着的电流抑制在低偏置电压（称为弗兰克-康登封锁）在通过单分子的电子和振动自由度之间的强耦合的运输。我们发现，在这个制度中的运输的特点是非常大的Fano因素（$10^2$ - $10^3$），这是由于雪崩式的电子运输。雪崩发生在一个自相似的方式在很宽的时间尺度范围内，反映在幂律依赖的电流噪声的频率和振动弛豫率。
2005-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Andreev spin qubit protected by Franck-Condon blockade
Yale University（耶鲁大学）；Delft University of Technology（代尔夫特理工大学）；Sapienza Università di Roma（罗马第一大学）
研究通过利用安德里耶夫自旋与超电流的耦合，提升自旋弛豫寿命，利用弗兰克-康登原理阻塞自旋弛豫，从而保护自旋量子比特。
2026-03-25 cond-mat.mes-hall
Spectroscopy of the transition-rate matrix for molecular junctions: dynamics in the Franck-Condon regime
量子主方程应用于电子输运通过纳米器件不仅提供信息的静态，但也对动力学。动力学的特征在于主方程的转移率矩阵或生成元的特征值。我们建议使用这些本征值的频谱作为研究纳米级传输的工具。我们通过分析一个电子轨道与振动模式耦合的分子量子点来说明这个想法，如果耦合很强，就会显示出Franck-Condon阻塞。我们的方法提供了互补的信息相比，在定态观测的研究。
2012-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Environmental non-additivity and Franck-Condon physics in non-equilibrium quantum systems
我们表明，对于耦合到振动和电磁环境的量子系统，强制执行其组合影响的可加性导致不尊重Franck-Condon原理的非平衡动力学。我们克服了这个缺点，采用集体坐标表示的振动环境，它允许推导出一个非添加剂的主方程。当应用到一个两级发射器，我们的治疗预测减少光子发射率增加振动耦合，符合弗兰克-康登物理。相反，加法近似预测的发射率是完全不敏感的振动。我们发现，非加性也起着关键作用，在固定的非平衡模型的行为，使两个层次的粒子数反转下的非相干电磁激发。
2019-03-13 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Molecular neuron based on the Franck-Condon blockade
神经元的电子实现作为神经形态计算的构建块具有极大的兴趣。当输入信号超过给定阈值时，电子神经元应该向输入和输出线路发送信号，以这种方式，它们可以影响神经网络的所有其他部分。在这里，我们提出了一种基于分子电子元件的神经元设计，从而保证了非常高的集成度。我们采用蒙特卡罗技术来模拟这个系统的典型时间演化，从而表明它确实起着神经元的作用。
2012-12-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall
Phonons in Molecular Quantum Dots: Density Functional Calculation of Franck-Condon Emission Rates in External Fields
我们报告的各种声子重叠和相应的声子发射概率的计算问题的电子隧穿到和关闭的巴基球二聚体分子量子点$C_{72}$，无论有和没有一个外场的影响。我们表明，哑铃的两个球的拉伸模式耦合最强烈的电子跃迁，而在两个$C_{36}$球之间的键的方向上的字段是最有效的，在进一步增加到拉伸模式的声子发射。随着场的增加，声子发射的概率增加，同时点保持在基态振动态的概率降低。我们还提出了一个简单的模型来衡量的分子大小对声子发射的分子类似于我们的$C_{72}$分子，包括实验测试的$C_{140}$的影响。在我们的方法中，我们不假设分子的海森对于不同的电荷状态是相同的。因此，我们的处理是一个传统的声子重叠计算耦合电子-光子跃迁在固体中的推广。
2006-12-01 cond-mat.mes-hall
Charge pumping in strongly-coupled molecular quantum dots
电子与分子量子点的振动自由度之间的相互作用可以导致电导的指数抑制，这种效应通常被称为Franck-Condon阻断。在这里，我们研究这种效应在一个量子点驱动的时间周期性的栅极电压和隧穿振幅使用非平衡格林函数和Floquet展开。基于以前的结果表明，驱动可以解除Franck-Condon封锁，我们研究了驱动协议，可用于泵电荷通过量子点。特别是，我们表明，由于系统的强耦合性质，在谐振的泵电流是驱动强度的指数函数。
2017-08-03 cond-mat.mes-hall
Vibronic coupling in energy transfer dynamics and two-dimensional electronic-vibrational spectra
我们引入了一个异二聚体模型，在该模型中，可以明确地研究电子振动耦合的多种机制及其对能量转移的影响。我们认为振动耦合，通过任一弗兰克-康登活动中的每个网站在异二聚体有一个本地的电子-声子耦合和赫兹伯格-泰勒活动中的跃迁偶极矩耦合的网站有一个明确的振动模式依赖性。我们已经计算了这个模型的二维电子振动（2DEV）光谱，同时改变这两种效应的大小，发现2DEV光谱包含静态和动态签名的两种类型的电子振动耦合。Franck-Condon活动通过观察到的激子结构的变化而出现，而Herzberg-Teller活动在模仿较低能量激子结构的显着边带跃迁的出现中是明显的。从模拟的2DEV光谱分析得到的量子拍模式的比较表明，这种技术可以报告的能量转移的机制，阐明了实验确定的特定的振动耦合机制在这样的过程中的作用的手段。
2021-05-11 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Optical Phonon Lasing in Semiconductor Double Quantum Dots
提出了半导体衬底中双量子点的光学声子激射。我们发现，DQD是弱耦合到只有两个LO声子模式，作为一个自然腔。发生激光泵浦的DQD通过电子隧穿速率远高于声子的衰减率，而声子发射的反聚束观察到在相反的制度缓慢隧穿。这两种效应消失了一个有效的热化诱导的弗兰克-康登效应在DQD制造的碳纳米管与强的电子-声子耦合。
2012-12-20 cond-mat.mes-hall
Polaronic effects induced by non-equilibrium vibrons in a single-molecule transistor
假设振动子处于相干（非平衡）态，计算了具有振动量子点的单电子晶体管的电流-电压特性。对于一个大振幅的量子点振荡，我们预测强烈的抑制电导和解除极化子封锁的偏置电压的步骤形式的$I-V$曲线。台阶的高度不同于Franck-Condon理论（对平衡振子有效）的预测，并且当振子处于平衡态时，电流在较低电压下饱和。
2021-11-30 cond-mat.mes-hall
Tunneling in suspended carbon nanotubes assisted by longitudinal phonons
悬浮单壁碳纳米管量子点的电流-电压特性表现出一系列等间距的电压阶跃。这种谐波，低能量激发光谱的能量尺度是一致的，在纳米管中的纵向低k声子模式（拉伸模式）。协议被发现与弗兰克-康登为基础的模型，其中的声子辅助隧穿过程被建模为一个耦合的电子水平欠阻尼量子谐振子。与该模型比较，发现有一个相当强的单位阶电子-声子耦合因子。
2005-08-10 cond-mat.mes-hall
Electron-vibron coupling in suspended nanotubes
我们考虑了悬浮纳米管量子点中的电子-振子耦合。将管建模为弹性介质，我们研究了在单电子晶体管设置中激发拉伸模的可能耦合机制。由于纵向和横向场的力都包括在内。纵向场的影响被发现是太小，在实验中看不到。相反，通过弯曲管耦合到拉伸模的横向场在某些情况下可以给出相当大的Franck-Condon因子。然而，长度依赖性与最近的实验不兼容[Sapmaz等人，cond-mat/0508270]。
2005-10-03 cond-mat.mes-hall
Vibration-assisted electron tunneling in C_{140} single-molecule transistors
我们测量了由C_{140}制成的单分子晶体管中的电子隧穿，C_{140}是一种具有质量-弹簧-质量几何形状的分子，被选为研究电子-振动耦合的模型系统。我们观察到振动辅助隧穿对应的能量的拉伸模式的C_{140}。分子模型提供了解释为什么这种模式比分子的其他内部模式更强烈地耦合到电子隧穿。我们观察到的隧穿率和预期的Franck-Condon模型之间的比较。
2003-11-07 cond-mat.mes-hall
Carbon nanotube sensor for vibrating molecules
研究了碳纳米管电容器耦合到沿其一个振动模式振动的分子的输运性质，并分析了在STM针尖存在下的输运性质。我们评估了系统的线性电荷和热导率及其热电势。它们主要由位置依赖的Franck-Condon因子控制，由位置依赖的有效耦合常数控制，在分子位置达到峰值。电导和热电势都允许提取关于分子沿CNT的位置的一些信息。然而，至关重要的是，热功率也揭示了振动能级间距，即使在线性状态下也可以获得更完整的分子表征。
2013-09-11 cond-mat.mes-hall
Vibrationally Induced Decoherence in Single-Molecule Junctions
采用非平衡格林函数方法研究了单分子结中电子输运的量子干涉效应和电子振动耦合的相互作用。我们的研究结果表明，非弹性过程导致，在一般情况下，淬火的量子干涉效应。这种淬灭对于增加偏置电压和振动激发水平更明显。由于这种振动诱导的退相干，在分子接触的传输特性的振动签名可能会强烈偏离一个简单的弗兰克-康登图片。这包括共振和非共振传输机制中的签名。此外，它示出，通过电子-空穴对创建过程的局部冷却可以深刻地影响输运特性，从而引起电流的显着的温度依赖性。
2013-02-05 cond-mat.mes-hall
Pair Tunneling and shot noise through a single molecule in a strong electron-phonon coupling
我们研究了强电子-声子耦合体系中单个分子的电子输运。基于一种适用于非平衡态的粒子-空穴变换，我们将电子对隧穿和共隧穿同等对待。我们提出了一个实验装置，以提高对隧穿的可见性，它没有弗兰克-康登抑制。我们还讨论了散粒噪声特性。
2007-08-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Interplay of Vibration and Coulomb Effects in Transport of Spin-Polarized Electrons in a Single-Molecule Transistor
研究了在外加磁场中相互作用的自旋极化电子通过单能级振动量子点的隧穿输运。利用密度矩阵方法计算了单电子晶体管的电流-电压特性和电导随温度的变化关系。我们发现在外加磁场中库仑阻塞的解除是分阶段发生的。由于电子输运中的两个塞曼分裂能级的贡献，在我们的情况下，与非弹性电子隧穿相关的Franck-Condon步骤增加了一倍。在库仑相互作用的存在下，也可以观察到步骤的加倍。对于强电子-振子相互作用，电导的温度依赖性是非单调的，电导最大值的反常增长弱依赖于库仑强度和外加磁场.
2021-03-22 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric effects in molecular quantum dots with contacts
我们考虑了通过与宏观引线接触的振动分子量子点的稳态热电输运。对于中等的电子-声子相互作用强度和可比的电子和声子的时间尺度，我们调查的影响，形成一个局部极化子的热电性能的结。我们应用变分Lang-Firsov变换和解决的Kadanoff-Baym形式主义的运动方程的二阶的点-铅耦合参数。我们计算的热电流和电压有限的温度差的共振和非弹性隧穿制度。对于近共振点能级，由于Franck-Condon阻塞，局部极化子的形成可以增强热电效应。由于点态的极化子特性变化，热电电压信号的线形变得不对称，并且在非线性传输状态下，出现振动特征。
2014-07-25 cond-mat.mes-hall
Electron-vibron coupling in suspended carbon nanotube quantum dots
受最近实验的启发，我们研究了悬浮碳纳米管量子点中的电子-振动子耦合，从底层石墨烯层的电子-声子耦合开始。我们发现，耦合强度依赖于敏感的振子的类型，是强烈的样品依赖性。耦合强度变得特别强，当不稳定性诱导的电子量子点位于附近的区域，其中的振动模式与大应变。具体来说，我们发现，纵向拉伸模式和径向呼吸模式耦合通过强变形势，而扭曲模式耦合更弱，通过涉及碳位点之间的电子跳跃幅度调制的机制。一个特殊的情况是弯曲模式：由于对称性的原因，它们的耦合在振子坐标中只有二次耦合。我们的结果可以解释最近的实验中，悬浮的碳纳米管量子点的振动边带伴随着强烈的电子-振子耦合的Franck-Condon封锁。
2009-04-29 cond-mat.mes-hall
Self-consistent theory of molecular switching
我们研究了由一个具有软振动自由度的分子耦合到金属引线的分子开关模型。在存在强电子-离子相互作用的情况下，分子的不同电荷状态对应于实质上不同的离子构型，这可导致在能量上接近的构型之间非常缓慢的切换（弗兰克-康登阻断）。然而，传输电压的应用可以驱使分子远离热平衡，从而显著地加速开关。隧穿电子起到热浴的作用，其有效温度取决于所施加的传输电压。包括运输引起的“加热”自洽，我们确定的设备的静态电流-电压特性，和对称和非对称设备的开关动力学。我们还研究了一个额外的耗散环境的影响，并证明它可以导致增强的非线性器件的输运特性，并显着抑制开关动态。
2008-06-06 cond-mat.mes-hall
Effects of electron-phonon interactions on the electron tunneling spectrum of PbS quantum dots
我们提出了一个隧道光谱研究的单PbS量子点（量子点）作为温度和栅极电压的函数。在这些量子点的电子隧穿谱（ETS）中观察到三个明显的强电子-声子耦合特征。在壳层填充机制中，电子能级的$8\times$简并度被库仑相互作用提升，并允许观察由光学声子发射产生的声子子带。在低偏压下，在ETS中观察到不能用栅极电压闭合的间隙，这是Franck-Condon（FC）阻断的显著特征。从这些数据中，获得了范围为$S\sim 1.7 - 2.5$的Huang-Rhys因子。最后，在壳隧穿区，光学声子出现在非弹性ETS $d^2I/dV^2$中。
2015-09-09 cond-mat.mes-hall
Optical spectra of quantum dots: effects of non-adiabaticity
结果表明，在许多情况下，半导体量子点的光谱的充分描述需要一个处理超出常用的绝热近似。我们发展了半导体量子点中声子辅助光跃迁的理论，该理论考虑了激子-声子系统的非绝热性。非绝热性的影响导致不同的激子和声子状态的混合，这提供了理解量子点的光致发光光谱中观察到的声子卫星的令人惊讶的高强度的关键。绝热近似的崩溃也解释了在一些量子点的多声子光谱中观察到的序列定律与绝热方法规定的弗兰克-康登级数之间的差异。
2003-08-25 cond-mat.mes-hall
Lasing and antibunching of optical phonons in semiconductor double quantum dots
我们从理论上提出了在半导体衬底上制作的双量子点（DQD）中的光学声子激射。不需要额外的空腔或谐振器。发现DQD中的一个电子只与两个纵向光学声子模耦合，这两个光学声子模充当自然腔。当DQD中的能级间距被调谐到声子能量时，电子转移伴随着声子模的发射。由此产生的非平衡运动的电子和声子的速率方程方法的基础上Born-Markov-Secular近似进行了分析。我们发现，激光发生泵浦的DQD通过电子隧穿速率远大于声子衰减率，而声子反聚束观察到在相反的制度缓慢隧穿。这两种效应消失的有效热化诱导的Franck-Condon效应的DQD中制造的悬浮碳纳米管与强电子-声子耦合。
2013-08-12 cond-mat.mes-hall
Single electron transistor strongly coupled to vibrations: Counting Statistics and Fluctuation Theorem
利用一个简单的量子主方程方法，我们计算了一个强耦合振动的单电子晶体管的全计数统计。完整计数统计包含与转移的电子和声子相关的积分粒子和能量流的统计。对于不同的储层温度和化学势不同的一般情况，导出了一个普适的和有效的涨落定理。第一个涉及到在交界处产生的熵产生，而第二个揭示了系统的内部信息。该模型恢复Franck-Condon封锁和潜在的非侵入性分子光谱学的应用进行了讨论。
2013-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Monolayers of MoS$_{2}$ on Ag(111) as decoupling layers for organic molecules: resolution of electronic and vibronic states of TCNQ
金属表面分子的电子结构主要由基底电子的杂化和屏蔽决定。结果，能级被显著加宽，分子性质，例如振动被隐藏在光谱线形中。薄去耦层的插入减小了线宽，并且可以获得几乎孤立的分子的电子和振动态的分辨率。在这里，我们使用扫描隧道显微镜和光谱，以显示在Ag（111）上的单层MoS $_{2}$提供了半导体带隙，可以防止分子态与金属衬底的强相互作用。我们发现，最低未占分子轨道（LUMO）的四氰基醌二甲烷（TCNQ）分子是显着窄于裸基板上，它是伴随着一个特征卫星结构。采用简单的计算中的Franck-Condon模型，我们揭示了它们的振动起源，并确定了强电子-声子耦合的模式。
2020-06-22 cond-mat.mes-hall
Ultrafast Coulomb blockade in an atomic-scale quantum dot
本研究利用皮秒太赫兹脉冲结合扫描隧道显微镜，实现了单层和双层WSe$_2$中单硒空位量子点的超快电荷态操控，揭示了瞬态库仑阻塞机制，并证明Franck-Condon阻塞可抑制背向隧穿以促进单向电荷传输。
2024-12-18 cond-mat.mes-hall physics.optics
A Quasi-Classical Mapping Approach to Vibrationally Coupled Electron Transport in Molecular Junctions
我们基于多电子系统的笛卡尔映射[J. Chem. Phys. 137，154107（2012）]开发了一种适合于描述分子结中振动耦合电荷传输的经典映射方法。为了正确描述输运特性中的振动量子效应，我们引入了一个简单的变换，根据占据数重写了哈密顿量，并使用了一个binning函数来促进量子化。该方法为非平衡Holstein模型提供了一系列偏置电压，振动频率和温度的准确结果。它还捕获了在低温下的电流-电压特性中的台阶状结构中明显的振动量子效应的特征以及Franck-Condon阻塞现象。
2014-01-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Quantum transport through a molecular level: a scattering states numerical renormalisation group study
我们利用散射态数值重整化群方法计算了通过耦合到局域分子声子的单分子能级的电流$I(V)$。抑制$I$的非对称结增加电子-声子耦合，弗兰克-康登封锁的标志，进行了讨论。我们比较了SNRG电流与最近发表的数据通过迭代求和的路径积分方法（ISPI）。我们的结果非常同意与ISPI电流的小和中等电压。在线性响应状态下，$I(V)$接近从平衡谱函数计算的电流。我们还提出了温度和电压的演变的非平衡光谱函数的粒子-空穴非对称结与对称耦合的铅。
2015-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Dynamical symmetry breaking in vibration-assisted transport through nanostructures
提出了一个单分子与多个电子振动模耦合的理论模型。在低能量下，输运由电子-振动子过程主导，其中电子通过点的转移伴随着量子（振动子）的激发/发射。因为第$n$模的频率被取为基模频率的第$n$倍，所以几种能量简并或准简并的电子振动构型可以有助于输运。我们研究了强电子-振子耦合在一个完全的\emph{symmetric}设置的后果。预测了几个显著的特征。特别是，观察到栅极不对称性和明显的负微分电导特征。我们将这些功能归因于慢通道的存在，慢通道起源于运输通道和自旋/轨道简并的弗兰克-康登抑制的相互作用。
2011-10-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Dynamical symmetry breaking in vibration-assisted transport through nanostructures
提出了一个单分子与多个电子振动模耦合的理论模型。在低能量下，输运由电子-振动子过程主导，其中电子通过点的转移伴随着量子（振动子）的激发/发射。因为第$n$模的频率被取为基模频率的第$n$倍，所以几种能量简并或准简并的电子振动构型可以有助于输运。我们研究了强电子-振子耦合在一个完全的\emph{symmetric}设置的后果。预测了几个显著的特征。特别是，观察到栅极不对称性和明显的负微分电导特征。我们将这些功能归因于慢通道的存在，慢通道起源于运输通道和自旋/轨道简并的弗兰克-康登抑制的相互作用。
2011-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Determining the molecular Huang-Rhys factor via STM induced luminescence
本研究基于Bardeen理论和IES机制，利用STML分析非弹性隧穿电流的微分电导及二阶导数特征，提出测定分子黄-里斯因子的方法。
2023-11-08 cond-mat.mes-hall quant-ph
Evidence of trion-libron coupling in chirally adsorbed single molecules
分子中原子核的运动和电子的激发之间的相互作用在生物和人工纳米机器中起着关键作用。在这里，我们提供了一个详细的分析之间的耦合的量子化的Librational模式（librons）和带电的激发态（trions）上的单个酞菁染料吸附在表面上。通过隧道电子诱导的电致发光，我们确定了手性吸附酞菁光谱中μeV能量范围内的libronic级数，这在对称吸附物种的光谱中是不存在的。实验测得的libronic光谱匹配非常好的理论计算libron的本征能量和峰值强度（弗兰克-康登因子），并揭示了一个意想不到的人口减少通道的激发态，可以有效地控制通过调整纳米腔的大小的零libron。我们的研究结果展示了使用μ eV分辨尖端增强光谱通过分子的低能分子模式表征分子动力学的可能性。
2022-03-08 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
