Intrinsic optical bistability of thin films of linear molecular aggregates: The one-exciton approximation
我们进行了理论研究的非线性光学响应的取向线性聚集体组成的薄膜。一个单一的聚集体所描述的Frenkel激子哈密顿与不相关的现场障碍。通过数值对角化哈密顿量，精确地得到了激子的波函数和能量。我们施加的主要限制是，只有基态和光学主导状态的一个激子流形之间的光学跃迁被认为是，而过渡到其他状态，包括那些更高的激子流形，被忽略。在截断的光学Maxwell-Bloch方程的框架内处理的系统的光学动力学，其中的电极化的强度计算通过使用的联合分布的跃迁频率和跃迁偶极矩的光学主导状态。这个函数包含了关于这两个决定光学响应的量的所有统计信息，并且通过对许多无序实现进行采样来数值地获得。我们推导出一个稳态方程，建立了输出和输入之间的关系的电场强度，并表明，在一定范围内的参数空间，这个方程具有三值的解决方案的输出字段。时域分析的三值解的不同分支的稳定性进行调查，并深入了解切换时间。我们讨论的可能性，以实验验证的双折射行为。
2007-07-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Polarization-controlled strong light-matter interaction with templated molecular aggregates
该研究利用石墨烯纳米带模板使部花青分子取向聚集，在平面微腔中实现偏振可控且空间均匀的强光-物质耦合，并以多振子模型解释Rabi能量增强。
2025-08-29 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Solid-State Effects on the Optical Excitation of Push-Pull Molecular J-Aggregates by First-Principles Simulations
J-聚集体是一类低维分子晶体，其显示出与光的增强的相互作用。这些系统显示出有趣的光学性质作为一个强烈的和窄的红移吸收峰（J带）相对于相应的单体的光谱。需要从理论上研究J-聚集体中的光激发是双重的：一个彻底的第一性原理描述仍然缺失，最近在理解J-带的性质，特别是关于其形成所涉及的集体机制方面，重新引起了人们的兴趣。在这项工作中，我们研究了J-聚集体分子晶体的电子和光学性质的有序排列的有机推拉生色团。通过使用时间相关的密度泛函理论的方法，我们评估的作用，分子包装的增强和红移的J-带随着限制的影响，在光吸收，当移动到低维晶体结构。我们模拟了不同配置的光吸收（即，单体、二聚体、聚合物链和单层片）。通过分析J带的感应电荷密度，我们得出结论：它是一种纵向激发，沿着平行的线性链离域，它的整体红移是由竞争耦合机制引起的，一些产生红移，另一些产生蓝移，这些耦合机制来自于跃迁密度之间的耦合和单粒子能级的重整化。
2018-09-23 cond-mat.mtrl-sci
Molecular engineering of metal-free perovskite MDABCO-NH4I3 towards enhanced ferroelectric polarization
分子铁电体由于具有机械柔性、化学多样性、环境友好性、易加工性和重量轻等优点，在过去的十年中引起了人们越来越多的关注。分子铁电体的性能越来越接近无机铁电体。尽管分子阳离子或阴离子的化学多样性和可调谐性，分子铁电体并不丰富。特别是，新的发现或性能优化的物理指导的设计原则仍然缺乏。本文通过第一性原理计算，揭示了极性阳离子的分子偶极矩在分子钙钛矿铁电体中的重要性，并提出了一种分子偶极矩指导的高性能分子铁电体设计准则。最后，通过第一性原理计算验证了该规则的正确性。这一规律对于寻找新型高性能的分子铁电材料具有重要的指导意义。
2022-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Quantifying the Plasmonic Character of Optical Excitations in a Molecular J-Aggregate
等离子体激元在微观尺度上的定义还远未被理解。然而，识别光激发中的等离子体特征是非常重要的，因为它们可以通过与金属纳米粒子等离子体的丰富现象学类比来激发新的应用并引发新的发现。最近，等离子体指数和广义等离子体指数（GPI）的概念已被设计为计算工具，以量化的等离子体性质的光激发。可能会出现这样的问题：任何强吸收带（可能在其微观起源中具有某种集体特征）是否也具有等离子体激元的地位。在这里，我们证明，这并不总是这样的情况下，通过考虑一个众所周知的类系统代表的J-聚集体分子晶体，其特征在于强烈的J带的吸收。通过第一性原理模拟，基于多体微扰理论的形式主义，我们研究了由推拉有机染料组成的J-聚集体的光学性质。我们发现，聚集的效果是降低GPI与J-带相对于孤立的染料，这对应于一个非等离子体特征的电子激发。为了使我们的发现合理化，我们提出了一个简化的J-聚集体的一维理论模型。一个有用的显微镜图片是什么歧视集体分子晶体激发等离子体最终获得。
2019-05-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ultrafast fluorescent decay induced by metal-mediated dipole-dipole interaction in two-dimensional molecular aggregates
二维分子聚集体（2DMA）是一种由相互作用强烈的偶极分子在有序晶格上近距离自组装而成的薄片，是一种极具吸引力的荧光材料。它与以往研究中的单一或胶体染料分子或量子点有着明显的不同。在本文中，我们第一次验证，当一个2DMA被放置在一个纳米距离从金属基板，强大的和相干的相互作用的偶极子内的2DMA主导其荧光衰减在皮秒的时间尺度。我们的条纹相机寿命测量和相互作用的晶格偶极计算表明，金属介导的偶极-偶极相互作用缩短了荧光寿命的一半左右，并增加了能量耗散率比预期的非相互作用的单偶极图片的10倍。这一发现丰富了我们对分子激子体系中纳米尺度能量传递的理解，并为快速高效的光电子器件的发展指明了新的方向。
2016-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
High Throughput Oxide Lattice Engineering by Parallel Laser Molecular Beam Epitaxy and Concurrent X-ray Diffraction
基于组合方法学的概念，研制了一套用于原子控制氧化物超晶格制备的新型激光分子束外延（LMBE）系统和一台测量空间分辨X射线衍射谱的X射线衍射仪。LMBE腔室有两个移动掩模，一个自动靶台，一个衬底加热激光器，和一个原位扫描反射高能电子衍射系统。具有弯曲单色器和二维检测器的X射线衍射仪用于快速并发X射线衍射强度映射，其中检测器的两个轴对应于衍射角和样品中的位置。
2005-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the molecular structure to optimize the spin Hall signal in organics
在这项研究中，通过工程的分子结构，我们优化的自旋霍尔电导率和自旋霍尔角在有机物中超过五个和三个数量级，分别。我们确定了有机分子的两个重要特征，即重元素的取代和聚合物的组成单元之间的扭转角，这对自旋霍尔信号有显着的影响。这些特性与自旋轨道耦合和能量无序直接相关，这两者在高迁移率聚合物中提供了广泛的化学可调谐性。我们计算的自旋霍尔特性容易合成的分子，并确定候选人表现出最大的自旋霍尔信号在有机系统中，几个数量级大于以前观察到的。本研究通过引入具有更强自旋霍尔信号的聚合物，使有机自旋电子学更接近无机对应物。
2020-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Controlling the conductance of molecular wires by defect engineering: a divide et impera approach
了解纳米结构中的电荷输运机制对于分子电子器件的发展至关重要。通过连接在两个触点之间的1D分子系统的电荷输运受到几个参数的影响，例如分子的电子结构以及无序和缺陷的存在。在这项工作中，我们模拟了电极之间连接的一维分子导线，并系统地研究了孤子形成和缺陷的存在对电导和态密度等性质的影响。我们的数值计算表明，输运性质是高度敏感的孤子和缺陷的位置。有趣的是，在分子线中引入单个缺陷将其分成两个片段，这两个片段均由奇数个位点组成，在带隙中心产生新的传导通道，从而导致比无缺陷系统更高的零偏压电导。这一现象表明，工程分子导线的替代路线具有增强的电导。
2010-06-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Plasma treatment as an unconventional molecular magnet engineering method
本研究提出等离子体辐照这一非常规分子磁体工程方法，发现三维$\mathrm{\{[Mn^{II}(H_2O)_2]_2[Nb^{IV}(CN)_8]\cdot 4H_2O\}_n}$分子亚铁磁体经处理后长程磁有序温度提升20K，且核心结构无显著变化，效应源于结晶水释放，为调控分子体系磁性提供新途径。
2023-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Reliable and interoperable computational molecular engineering: 2. Semantic interoperability based on the European Materials and Modelling Ontology
欧洲材料和建模本体（EMMO）是由欧洲材料建模委员会设计的顶级本体，旨在促进计算分子工程，集成计算材料工程以及材料建模和表征的相关应用中平台，模型和工具之间的语义互操作性。此外，领域本体基于来自特定平台的数据技术发展而存在。目前的工作讨论了正在进行的工作，建立一个欧洲虚拟市场框架，其中各种平台可以整合。它解决了当市场级领域本体与顶级本体（如EMMO）通过本体对齐相结合时出现的常见挑战。
2020-01-13 cond-mat.mtrl-sci cs.CE cs.DB
Engineering Molecular Rectification: Mechanisms, Modulation Strategies, and Device Integration
Key Laboratory for Liquid-Solid Structural Evolution and Processing of Materials, Ministry of Education, Shandong University（教育部液态-固态结构演变及材料加工重点实验室，山东大学）；School of Physics, Shandong University（山东大学物理学院）
本文综述了分子整流器的传输机制、调制策略、制备与表征技术，并展望了后CMOS时代分子电子学与纳米器件工程的发展方向。
2026-05-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Charge-transfer interfaces between metal and redox arylamine molecular films: As probed with anode interfacial engineering approach in single-layer organic diodes
本文采用阳极界面工程方法，通过研究单层有机二极管的电流-电压特性，研究了氧化还原芳胺分子膜与金属之间的电荷转移界面。二极管的导通电压被证明是高度敏感的芳胺/金属电荷转移接口，因此可以作为一个探针，在检测这样的有机/金属界面。研究表明，通过控制阳极功函数、芳胺取代基和活性层表面形貌等因素，设计芳胺/金属界面，可以调节二极管的电学性能。二极管的导电机制是注入限制的，可以用Richardson-Schottky热发射模型很好地描述。我们的工作为利用单层有机二极管和界面工程方法快速探测有机/金属甚至有机/有机电荷转移界面提供了一些思路。
2005-08-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Band structure engineering of epitaxial graphene on SiC by molecular doping
SiC（0001）上的外延石墨烯遭受强本征n型掺杂。我们证明了过量的负电荷可以通过用强电子受体四氰基醌二甲烷（F4-TCNQ）非共价官能化石墨烯来完全补偿。在单层石墨烯中可以达到电荷中性，如来自角分辨光电子能谱（ARPES）的电子色散谱所示。在双层石墨烯中，源于SiC/石墨烯界面偶极的带隙随着F4-TCNQ沉积的增加而增加，并且作为分子掺杂的结果，费米能级移动到带隙中。使用电子费米表面和拉曼光谱定量的分子沉积后的载流子密度的减少。采用X射线光电子能谱学（XPS）和紫外光电子能谱学（UPS）研究了石墨烯/F4-TCNQ电荷转移复合物的结构和电子特性。石墨烯上的掺杂效果在空气中得以保留，并且耐温高达200 \degree C。此外，用F4-TCNQ的石墨烯非共价官能化不仅可以通过超高真空中的蒸发实现，而且可以通过湿化学实现。
2010-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Engineering coherent interactions in molecular nanomagnet dimers
包含凝聚态自旋量子比特的系统提案涵盖了非常广泛的长度尺度，从半导体中的原子缺陷一直到微米级的光刻定义结构。中等规模的分子组件表现出两种限制的优点：像原子缺陷，可以制造大量相同的组件;至于光刻定义的结构，每个组件可以定制，以优化性能，如量子相干性。在这里，我们展示了分子自旋量子比特最强大的优势，即使用自下而上的化学自组装的量子信息处理结构的可扩展性。使用Cr 7 Ni自旋量子比特构建块，我们已经构建了几个家庭的两个量子比特分子结构的一系列连接策略。对于每一个家庭，长的相干时间被保留，我们证明了控制量子位间的量子相互作用，可以用来调解两个量子位量子门。
2015-10-06 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Circuit topology for bottom-up engineering of molecular knots
打结的艺术在自然界中被利用，并出现在多种应用中，从侦察计划的重要组成部分到工程分子结。生物分子结，如打结蛋白质，具有各种细胞功能，并且它们的缠结被认为为它们提供热稳定性和动力学稳定性。然而，人们对自然进化的分子结的设计原理知之甚少。链内接触和链缠结有助于打结蛋白质的折叠。电路拓扑学是一种描述链内接触的理论，最近被推广到解释链纠缠。这种推广是唯一的电路拓扑结构，而不是由其他理论的动机。本文系统地分析了线性链纠缠的电路拓扑描述方法。我们采用自下而上的方法，即，我们用一组4个基本结构单元进行3（或5）个二元拓扑运算来表示纠缠。蛋白质中发现的所有结都形成了一个定义明确的、独特的组，如果用这些基本结构单元来表达，这些组就会自然出现。素结，被纽结理论视为不可分解的，也是由这些结构单位以某种特定的方式连接而成。反过来，这种联系又说明了素纽结在纽结理论的严格意义上不能分解的根本原因。我们相信，这样一个详细的，自下而上的分子结的结构的理解应该是有益的分子工程。
2021-06-07 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Engineering the Electronic Structure of Two-Dimensional Materials with Near-Field Electrostatic Effects of Self-Assembled Organic Layers
我们用密度泛函理论计算了二维自组装有机单分子膜修饰材料的电子结构。我们发现，2D材料受到强烈的影响，近场静电效应所造成的高多极的有机层电子密度。我们发现，这种效应可以导致显着（~0.5V）调制的平面内的电子在2D材料中经历的电位从分子层的~ 40 μ m，与近场和远场之间的过渡取决于分子的横向范围。我们开发了一个理论，这种效果，表明分子层的静电势可以近似由来自分子结构和多极的离散平面电荷密度。通过计算和分析解决这个模型，我们提出了这种效应的实现，以产生新的电子特性的电子在二维材料中，如带隙开放和各向异性群速度调制单层石墨烯从实验上可实现的分子组件。
2021-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the thermopower in semiconductor-molecule junctions: towards high thermoelectric efficiency at the nanoscale
我们提出了一种可能的路线，以实现高的热电效率的分子结结合使用半导体电极的分子电子状态的局部化学调谐。前者允许控制相对于费米能量的HOMO传输共振的位置，而后者实现了双重目的：抑制类电子对热电势的贡献和切断HOMO传输尾部进入半导体带隙。因此，可以获得大的热功率。我们的研究结果强烈表明，在这样的分子结的优点大的数字可以实现。
2009-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Growth Engineering of SrNbO3 Perovskite Oxide by Pulsed Laser Deposition and Molecular Beam Epitaxy
本文通过电子束辅助氧化物MBE结合PLD制备的SrTiO3缓冲层成功生长SrNbO3外延薄膜，解决了钙钛矿氧化物MBE生长中价态失配和K取代导致的界面问题。
2024-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Exciton Annihilation Is Coherently Suppressed in H-Aggregates, but Not in J-Aggregates
我们从理论上证明了（单重态）激子之间的湮灭率对分子间偶极-偶极耦合的符号有很强的依赖性。对于分子的H-聚集体，这个符号是积极的，离域的两个激子波函数的相位关系导致的湮灭概率的相消干涉。对于J-聚集体，这个符号是负的，干扰是建设性的，作为其结果，没有这样的相干抑制的湮灭率发生。因此，典型的H-和J-聚集体的室温湮没率相差约3倍，而一个数量级的差异被发现为低温聚集体与低程度的混乱。这些发现，解释了实验观察，揭示了激子激子湮灭的基本原理，涉及高激发密度的技术设备和实验研究的重大影响。
2017-05-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Crystal engineering using functionalized adamantane
我们进行了第一性原理的化学功能化金刚烷分子的晶体的结构，电子和光学性质的调查。由硼和氮取代官能化形成的几种分子构建块被认为是用于构建氧化锌和纤锌矿晶体，并且所得结构呈现出大的体积模量和内聚能、宽的和直接的带隙以及低介电常数（低- $κ$材料）。这些性质为这种结构提供了高达室温的稳定性，优于典型的分子晶体。这表明了一个可能的路线图，晶体工程使用功能化金刚石，与潜在的应用范围从纳米器件的导线之间的空间填充纳米机电系统。
2012-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Off-stoichiometry engineering of the electrical and optical properties of SrNbO$_3$ by oxide molecular beam epitaxy
本文提出通过氧化物分子束外延调控SrNbO$_3$的Sr缺位偏离化学计量比，将等离子体边从可见光区约2 eV移至近红外1.37 eV，无需添加额外元素即可拓宽透明导电氧化物应用范围。
2024-10-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Predicting the properties of molecular materials: multiscale simulation workflows meet machine learning
机器学习工具现在被广泛应用于预测分子材料的性质，使用从高通量计算模型中提取的数据集。在一些与科学和技术相关的情况下，分子材料的性质与分子结构和从纳米尺度到宏观尺度的广泛空间尺度上发生的现象之间的联系有关。在这里，我们描述了一种基于多尺度模拟和机器学习预测分子聚集体性质的方法。
2021-02-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Interplay between Intra- and Intermolecular Charge Transfer in the Optical Excitations of J-Aggregates
在基于密度泛函理论和多体微扰理论的第一性原理研究中，我们通过研究推拉有机染料形成的J-聚集体的电子和光学性质，解决了分子内和分子间相互作用之间的相互作用。我们发现，最强烈的激发主导的光谱开始的聚集，即，J-带显示出分子内电荷转移和分子间电荷转移的组合，分子内电荷转移来自构成染料的推拉特性，分子间电荷转移归因于密集的分子堆积。我们还表明，存在一个纯的分子间电荷转移激发内的J-带，这是预计将发挥相关的J-聚集体的发射性能的作用。我们的研究结果揭示了J-聚集体光激发的微观特征，为进一步理解有机半导体中集体激发的本质提供了新的视角。
2019-04-24 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
MAD-SURF: a machine learning interatomic potential for molecular adsorption on coinage metal surfaces
Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学）；Aalto University（阿尔托大学）；Condensed Matter Physics Center (IFIMAC), Universidad Autónoma de Madrid（马德里自治大学凝聚态物理中心（IFIMAC））；Nano Life Science Institute (WPI-NanoLSI), Kanazawa University（金泽大学纳米生命科学研究院（WPI-NanoLSI））
MAD-SURF是一种用于分子在贵金属表面吸附的机器学习互原子势，兼具高精度和高速度，适用于加速原子模拟和推动表面科学研究。
2026-02-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Engineering interfacial quantum states and electronic landscapes by molecular nanoarchitectures
曲面是所有已知立体的边界。它们为功能性纳米结构提供多功能支持，并介导重要的物理化学过程。与2D材料密切相关，界面和原子薄膜通常具有相对于本体不同的电子状态，这是许多相关性质的关键，例如催化活性，界面电荷转移或晶体生长机制。特别感兴趣的是减少表面电子的维数和原子精度的传播，通过横向散射和限制诱导新的量子特性。原子操纵和超分子原理都提供了定制设计的分子超晶格，其定制表面电子景观并影响纳米级的基本化学和物理性质。在此，我们回顾了限制表面态电子集中在他们的相互作用与分子为基础的支架创建的分子操纵和自组装协议在真空条件下。从贵金属（111）-终止表面平面处存在的准自由2D电子气开始，我们说明了与简单原子相比增强的基于分子的结构复杂性和多功能性。我们调查低维约束结构的形式，人工晶格，分子纳米光栅或量子点阵列，这是建立在适当的选择其建筑成分。每当实现的（金属）有机网络表现出长程序，改性的表面能带结构的特征出现，揭示有趣的物理性质，如离散化，量子耦合或能量和有效质量重整化。这种集体电子状态可以通过将客体物质定位在开放纳米结构的空隙处来进行额外的修改[...]。
2021-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
