Description of Fischer Clusters Formation in Supercooled Liquids Within Framework of Continual Theory of Defects
根据液体和玻璃的缺陷描述，将液体描述为复杂的向错系统。在缺陷的规范理论框架下，导出了任意形式的线性向错场和向错间相互作用能量的表达式。它使我们能够描述液体作为一个无序系统的拓扑矩和减少这个模型的爱德华兹-安德森模型与大范围的相互作用。在这种方法的框架内，玻璃化被表示为“分层”相变。该模型可以解释在接近液-玻璃转变点的过冷液体中Fischer团簇的形成过程和缓慢的动力学过程。
2005-11-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Non-Arrhenius Behavior of Secondary Relaxation in Supercooled Liquids
用介电弛豫谱（1Hz- 20 GHz）研究了过冷玻璃形成体从玻璃化转变温度（Tg）到熔化温度的介电弛豫谱。精确的测量，特别是在MHz量级的频率上，揭示了二次β弛豫时间的温度依赖性在T_g以上偏离了Arrhenius关系。因此，我们的结果表明β过程在熔化温度附近而不是在动力学转变点T（约等于1.2Tg）处并入初级α模。
2001-10-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
How do packing defects modify the cooperative motions in supercooled liquids ?
我们使用分子动力学模拟来研究在玻璃形成器中存在的填充缺陷和被称为动态异质性的自发合作运动之间的关系。为此，我们使用一个简单的双原子玻璃形成剂，并添加少量的较大或较小的双原子探针。稀释的探针修改局部的包装，诱导液体中的结构缺陷，而我们发现，缺陷的数量是足够小，不干扰的平均结构。我们发现，一个小的包装修改周围的几个分子可以深刻地影响整个液体的动力学，当过冷。当我们使用小探针分子时，动力学加速并且动力学不均匀性降低。相比之下，对于大的探针，动力学减慢并且动力学异质性增加。诱导的不均匀性和传输系数修改增加时，温度降低，消失的笼动力学的起始温度附近。
2017-02-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Relation between positional specific heat and static relaxation length: Application to supercooled liquids
提出了一种将{ \em位置比热}作为与{ \em静态弛豫长度}相关联的热力学响应函数的一般识别方法，并对过冷液体中静态弛豫长度的热依赖性进行了唯象描述。因此，通过对过冷液体位置比热的唯象测定，我们得到了静态弛豫长度$ξ$的热变化，发现在准平衡过冷温度区，静态弛豫长度$ξ$随$ξ\sim (T-T_0)^{-ν}$变化，其中$T_0$是Vogel-Fulcher温度，指数$ν$等于1。这一结果在一定程度上与随机一级跃迁平均场论的结果一致，表明$ξ$的温度变化为幂律，在$T_0$处有明显的发散。然而，现象学指数$ν= 1$，是高于相应的平均场估计（成为精确的无限维），并在完美的协议与弛豫长度指数从相同的模型的结构玻璃在三维空间的数值模拟。
2005-07-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Time scale for the onset of Fickian diffusion in supercooled liquids
我们提出了一个定量测量的时间尺度上，Fickian扩散集在过冷液体和布朗动力学计算机模拟，以确定在Lennard-Jones二元混合物的温度依赖性的起始时间。Fickian扩散开始的时间在$α$弛豫时间的6.5倍和31倍之间（$α$弛豫时间是非相干中间散射函数的特征弛豫时间）。随着温度的降低，起始时间比$α$弛豫时间增加得更快。均方位移在起始时间随温度的降低而增加。
2005-08-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Acoustic and relaxation processes in supercooled o-ter-phenyl by optical-heterodyne transient grating experiment
采用时间分辨瞬态光栅实验和外差探测技术，在较宽的温度范围内研究了邻叔苯的脆性玻璃形成动力学。我们研究了超过60年的时间内，这种玻璃形成器的动力学过程，具有良好的信号/噪声。声学，结构和热弛豫已被清楚地识别和测量的时间-频率窗口没有覆盖以前的光谱调查。与基于广义流体力学模型计算的密度响应函数进行了详细的比较。
2001-06-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Impact of severe plastic deformation on the relaxation of glassy and supercooled liquid states of amorphous Pd$_{40}$Ni$_{40}$P$_{20}$
采用差示扫描量热法、低温热容法和波动电子显微镜相结合的方法研究了高压扭转引起的剧烈塑性形变对Pd $_{40}$ Ni $_{40}$ P $_{20}$玻璃态和过冷液体态弛豫的影响。由于变形和随后的热处理的量热信号的变化进行了分析和变形（复兴）和退火（松弛）之间的相关性被发现在中程秩序（MRO）。此外，在过冷液体状态下的放热峰的发生与MRO类型的特定变化之间的耦合被确定。这些研究结果被理解在一个潜在的能源景观计划提供了一种新的方法，MRO工程的眼镜。
2020-08-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A single saddle model for the beta-relaxation in supercooled liquids
本文研究了在T_c附近的过冷液体中，作为β弛豫基本模型的单谐鞍朗之万方程。该理论的输入是在给定温度下占主导地位的稳定点的本征值的谱。我们证明了一般的时间尺度t_eps的存在，这是唯一确定的频谱，但不是简单地与分数的负特征值。均方位移产生长度t_eps的平台，使得如果t_eps在Tc处发散，则获得两步松弛。我们分析了特定的情况下，与有界的左尾巴的频谱，并表明，在这种情况下，均方位移具有相同的模式耦合理论的β-松弛制度的时间的标度依赖，与幂律方法的平台和幂律发散的t_eps在Tc。
2004-07-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Disentangling structural and kinetic components of the α-relaxation in supercooled metallic liquids
过冷液体中与α弛豫有关的粒子运动由于实验上的困难仍然是科学家们面临的挑战。结合同步辐射技术，我们发现Pt42.5Cu27Ni9.5P21和Pd42.5Cu27Ni9.5P21液体中存在微观结构-动力学关系，这使我们能够解开α-过程的结构和动力学贡献。虽然这两种合金表现出类似的动力学脆弱性，它们的结构脆弱性不同，并与描述密度波动衰减的拉伸参数的温度依赖性相关。这意味着在过冷合金动力学不均匀性的演变是由熔体结构的刚性。我们还发现，原子的运动不仅反映了拓扑有序性，而且反映了化学短程有序性，这可能导致α-过程在介观尺度上的惊人减慢.这些结果将有助于理解玻璃化转变，这仍然是失踪。
2022-09-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Microscopic origin of excess wings in relaxation spectra of supercooled liquids
玻璃形成在不同的材料中遇到。实验表明，过冷液体的动态弛豫谱一般在玻璃化转变温度$T_g$附近变得不对称，其中在高频处出现扩展的幂律。这个“翅膀”的微观起源仍然未知，迄今为止无法模拟。在这里，我们开发了一种新的计算方法，并研究模型过冷液体的平衡动力学附近的$T_g$。我们证明了出现的幂律翼的数值谱，这源于在罕见的，局部区域的广泛分布的时间尺度上的放松。我们合理化的非对称形状的弛豫谱，通过构建一个经验模型相关联的异质激活动力学与动态促进，这是我们的模拟揭示的两个最小的物理成分。我们的工作提供了一个一瞥的分子运动负责玻璃形成在相关的实验条件。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Charge and momentum transfer in supercooled melts: Why should their relaxation times differ?
的粘度和淬火熔体的固有的离子电导率的稳态值计算，在独立的可测量的量。的交流介电响应的频率依赖性的估计。相应的特征弛豫时间之间的差异只是明显的，它并不意味着不同的机制，但源于内在的势垒分布$α$ -弛豫过冷流体和玻璃。对于已知的玻璃制造商来说，这种类型的内在“振动”被认为不超过四个数量级。我们解释了拉伸指数$β$之间的差异，从$ε(ω)$和介电模量数据提取的起源。势垒分布的实际宽度总是随着温度的降低而增长。相反的是一个伪像的大贡献的直流电导率分量的模量数据。该方法允许人们挑选出对电导率的其他贡献，例如在“超离子”液体中或当载流子离域时，这意味着在这些系统中，电荷转移不需要结构重构。
2007-01-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Supercooled liquids, the glass transition, and computer simulations
Les Houches 2002年暑期学校-第八十七期关于凝聚态物质中的慢弛豫和非平衡热力学的讲座笔记; Les Houches：2002年7月1日至26日
2002-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Monte-Carlo simulation of supercooled liquids using a self-consistent local temperature
我们结合Creutz能量守恒和Kawasaki自旋交换来模拟相互作用粒子系统的微正则动力学。弛豫通过使用自洽温度的Glauber自旋翻转激活发生。动力学中的异质性来自于自旋交换的有限尺寸约束，该约束产生相关区域的分布。模拟产生了一个高频响应，可以识别与玻色子峰，和一个较低的频率峰，包含非德拜弛豫和非阿克里欧斯激活，类似于过冷液体的主要响应。
2006-01-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Cooperative motion and growing length scales in supercooled confined liquids
利用分子动力学模拟，我们研究了接近粗糙壁和接近光滑壁的过冷液体的弛豫动力学。对于前一种情况，弛豫时间随着与壁的距离的减小而强烈增加，而在第二种情况下，它们强烈减小。我们使用这种依赖性提取各种动态的长度尺度，并表明它们随着温度的降低而增长。通过计算此类受限系统的频率相关平均磁化率，我们表明此类数据的实验解释非常困难。
2002-04-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
On the Spectral Shape of the Structural Relaxation in Deeply Supercooled Liquids
本文综述深过冷液体结构弛豫谱形的研究，指出ν^{-1/2}高频行为为普遍特征，并探讨取向交叉关联和分子内动力学的影响及未决问题。
2024-12-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.chem-ph
Dynamical heterogeneities in a supercooled Lennard-Jones liquid
我们提出了一个大规模的分子动力学计算机模拟研究，我们调查是否过冷Lennard-Jones液体表现出动力学不均匀性的结果。我们评估的非高斯参数的范霍夫关联函数的自我的一部分，并使用它来识别“移动”粒子。我们发现，这些粒子形成团簇，其大小随温度的降低而增加。我们还发现，移动粒子的弛豫时间是显着短于散装，这种差异随着温度的降低而增加。
1997-06-08 cond-mat.dis-nn
Thirty milliseconds in the life of a supercooled liquid
我们结合交换Monte Carlo算法长多CPU分子动力学模拟分析模型过冷液体的平衡弛豫动力学的时间窗口覆盖10个数量级的温度下降到实验玻璃化转变温度$T_g$。通过对\rev{several}时间关联函数的分析，结合粒子运动的时空分辨，可以阐明深度过冷液体中平衡动力学的本质。我们发现，结构弛豫开始在早期罕见的本地化区域的特征在于由一个等待时间分布，开发附近的幂律$T_g$。在较长的时间内，随着接近$T_g$，弛豫事件在这些区域中以增加的概率累积。这种积累导致的幂律增长的线性扩展的松弛域随时间的一个大的，温度依赖的动态指数。超过平均弛豫时间，非弛豫域由于在其边界处发生的弛豫事件而随时间缓慢收缩。我们的研究结果提供了一个完整的微观描述的粒子运动负责玻璃动力学的关键实验签名，从形状和温度演变的弛豫谱的动态异质性的核心功能。他们还提供了一个微观的基础，以了解出现的动态促进深度过冷液体，并允许我们批判性地重新评估玻璃化转变的理论描述。
2022-12-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-Equilibrium Thermodynamic Description of the Coupling between Structural and Entropic Modes in Supercooled Liquids
在结构重排（α弛豫）和热扩散发生在同一时间尺度的温度范围内（T=200-340 K），研究了过冷甘油对脉冲受激热光栅（q=0.63 μ m ^-1）的密度响应。两种模式之间发生强相互作用，从而引起表观热导率的T依赖性下降和冷却时表观α弛豫时间的平坦化。建立了弛豫流体长时间响应的非平衡热力学模型。该模型能够再现实验数据，并解释所观察到的现象。
2002-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Thermodynamic model for the glass transition: deeply supercooled liquids as mixtures of solid-like and liquid-like micro-regions
对于刚高于其玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一个简单的热力学模型，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物。类液体区域的摩尔分数控制着过冷液体的热力学性质，而类固体区域的摩尔分数控制着过冷液体的弛豫时间或粘度。从深过冷液体的摩尔过剩熵的温度依赖性出发，导出了类液区摩尔分数的温度依赖性，从而得到了深过冷液体的弛豫时间或粘度的温度依赖性.我们的模型的一个中心参数，然后被证明是一个衡量的脆弱性的过冷液体。我们还提出了一种方法来测试我们的物理图像的深度过冷液体的分子动力学模拟的模型液体。
2012-10-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Barrier Softening near the onset of Non-Activated Transport in Supercooled Liquids: Implications for Establishing Detailed Connection between Thermodynamic and Kinetic Anomalies in Supercooled Liquids
根据玻璃的随机一级转变（RFOT）理论，当粘性液体的温度从下面接近动态转变温度时，过冷液体中激活动力学的势垒消失。这是由于局部亚稳分子排列之间的表面张力降低而发生的，就像在旋节线处一样。因此，动力学转变代表从低$T$激活的bevior到高$T$的碰撞输运状态的交叉。这种屏障软化解释了弛豫时间的偏差，作为温度的函数，从简单的$\log τ\propto 1/s_c$的依赖性在高粘度的模式模式耦合为主的结果在较低的粘度。通过计算屏障软化效应，RFOT理论提供了一种{ \em unified}微观方法来解释在测量的温度范围内许多不同类别的结构玻璃形成剂的结构弛豫数据。该理论还提供了一个明确的程序来确定的势垒重整化效应的存在下，使用实验的弛豫时间和构型熵数据的温度依赖性的动态合作区域的大小。我们使用RFOT理论框架来讨论三萘基苯，沙洛尔，丙醇和二氧化硅作为代表系统的数据。
2003-07-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Heterogeneous Diffusion in Highly Supercooled Liquids
通过3D分子动力学模拟，在高度过冷的液体中，标记颗粒的扩散率被证明在与$α$弛豫时间$τ_α$（$\cong$应力弛豫时间）相当或更短的时间尺度上是非常不均匀的。在相对活跃的区域中的粒子运动主要贡献于均方位移，从而引起扩散常数系统地大于爱因斯坦-斯托克斯值。van Hove自关联函数$G_s(r,t)$被示出为具有长距离尾部，其可以根据$t \ls 3τ_α$的$r/t^{1/2}$来缩放。它的存在表明在活性区的异质扩散。然而，扩散过程最终在比异质结构（$\sim 3 τ_α$）的寿命更长的时间尺度上变得均匀。
1998-07-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Relationship of structural disorder and stability of supercooled liquid state with glass-forming ability of metallic glasses
本研究通过量热实验和熵/焓参数，揭示了金属玻璃结构无序性与过冷液态稳定性同玻璃形成能力之间的强相关性，为理解其形成机制提供了新视角。
2025-05-23 cond-mat.dis-nn
Critical Exponents for Supercooled Liquids
本文利用有效重叠场理论计算了控制过冷液体普适性的临界指数。的相关长度发散与伊辛指数的大小的动态异质补丁增长更迅速，和弛豫时间服从广义Vogel-Fulcher-Tammann关系。
2014-07-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech hep-th
Signature of Dynamical Heterogeneity in Spatial Correlations of Particle Displacement and its Temporal Evolution in Supercooled Liquids
过冷液体动力学的不均匀性被认为是玻璃化转变的标志之一。在过去已经进行了深入的研究，以了解这种异质性的起源动力学和可能的长度尺度与之相关联。我们已经做了大量的分子动力学模拟的几个模型玻璃形成液体在三维理解的时间演化的动力学异质性和异质性长度尺度。我们发现，虽然动态异质性的强度是最大的接近特征$α$ -弛豫时间的系统的时间尺度，动态异质性本身是发达的时间尺度短的$β$ -弛豫时间和生存长达几十个$α$ -弛豫时间的时间尺度。此外，我们发现，温度依赖的异质长度保持相同的整个时间窗口，但其绝对值随时间的变化在一个非单调的方式。
2019-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Mosaic multi-state scenario vs. one-state description of supercooled liquids
根据马赛克理论，过冷液体中的弛豫受两种相互竞争的机制支配：表面张力，它与局部激发的产生相反;熵，它为给定区域的构型重排提供动力。我们测试这种情况下，通过数值模拟远低于模式耦合温度。对于一个平衡的配置，我们冻结所有的粒子外的球，并研究这个球的热力学。冻结的环境充当固定场。测量球体的非钉扎和钉扎平衡构型之间的重叠，我们可以看到它是否已经切换到不同的状态。我们没有发现任何明显的证据表明马赛克场景。相反，我们的结果似乎与单一（液体）状态的存在相容。然而，我们发现的证据越来越多的静态相关长度，显然无关的马赛克。
2007-05-07 cond-mat.dis-nn
Identifying time scales for violation/preservation of Stokes-Einstein relation in supercooled water
在温度$T$下，剪切粘度$η$与平移扩散常数$D$之间的Stokes-Einstein（SE）关系$D\sim (η/T)^{-1}$的破坏对于表征过冷水的反常动力学具有重要意义.在没有测量$η$的情况下，确定哪些时间尺度在SE违反中起关键作用仍然是难以捉摸的。在这里，我们提供了全面的模拟结果，涉及$η$和$D$在TIP 4P/2005过冷水的动态特性。这使得能够彻底识别SE关系$Dη/T$的适当时间尺度。特别是，它表明，与结构松弛，氢键断裂，应力松弛，和动态不均匀性的各种时间尺度的温度依赖性可以肯定地分为只有两类。也就是说，我们提出了广义SE关系，表现出“违反”或“保存”。分类取决于与扩散耦合或解耦的所检查的时间尺度。分类的基础上，我们解释了违反的平台模量和应力松弛的非指数性的增加方面的物理起源。这意味着SE破坏的机制归因于过冷时获得的固体度，这与非高斯性和空间非均匀动力学的增长相一致。
2017-08-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
非晶材料具有丰富的弛豫谱，通常用弛豫机制的层次来描述。在这项工作中，我们调查的局部动态模量谱在模型玻璃的玻璃化转变温度以上进行力学光谱分析与分子动力学模拟。我们发现，频谱，在本地以及在全球范围内，可以很好地描述的科尔-戴维森公式的频率范围内探索与模拟。令人惊讶的是，Cole-Davidson拉伸指数不随探测的局部区域的大小而改变。的局部弛豫时间显示一个广泛的分布，如预期的动态异质性概念的基础上，但得到的拉伸独立于此分布。我们发现，局部弛豫时间和模量的尺寸依赖性可以很好地解释的弹性推模型。
2019-02-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Classification of mobile- and immobile-molecule timescales for the Stokes-Einstein and Stokes-Einstein-Debye relations in supercooled water
采用分子动力学模拟对TIP 4P/2005过冷水进行了模拟，研究了不同时间尺度下的分子扩散和剪切粘度，并对Stokes-Einstein（SE）和Stokes-Einstein-Debye（SED）关系进行了评价.为此，我们计算了各种时间关联函数，如均方位移、应力松弛函数、密度关联函数、氢键关联函数、分子取向的转动关联函数、非高斯参数和四点关联函数。我们的SE和SED关系的研究表明，使用这些时间关联函数获得的传输系数和时间尺度可以分为两个不同的类：那些由移动或不移动的分子，由于动力学的异质性。特别是，我们表明，应力弛豫时间，氢键寿命，和大角度旋转弛豫时间与平移扩散耦合，其特征在于由移动分子。与此相反，结构$α$ -弛豫时间，小角度旋转弛豫时间，和特征时间尺度的四点关联函数与平移扩散解耦，并由固定分子。这种解耦导致违反SE关系。这些结果表明，适当表征传输系数，如平移扩散常数和剪切粘度的时间尺度的识别，提供了一个深刻的洞察到违反的SE和SED的关系在玻璃形成液体。
2019-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled Liquids for Pedestrians
当我们降低液体的温度时，在某个点上，我们遇到了一级相变到晶体。然而，在某些条件下，有可能将系统保持在其亚稳相并避免结晶。以这种方式，液体进入过冷相。过冷液体有着非常丰富的唯象学，至今仍远未被完全理解。首先，存在如何防止结晶以及在达到亚稳极限之前液体可以过冷多深的问题。但到目前为止，过冷液体最有趣的特征是动态玻璃化转变：当温度降低到某一点以下时，弛豫时间增加得如此之多，以至于发生了戏剧性的动态停滞，我们无法在合理的实验时间内平衡系统。玻璃化转变是一种物理起源的现象，在过去的一百年里引起了人们的极大兴趣。为什么会发生？它只是一个传统的参考点，还是有更深刻的物理意义？它是一个纯粹的动力学事件，还是一个真正的热力学转变的表现？与弛豫时间的急剧增加相关的相关长度是多少？我们能定义一种新的无定形秩序吗？过冷液体和玻璃化转变的共同理论还不存在，这些问题在很大程度上仍然是开放的。在这里，我将以最基本的方式说明过冷液体的主要唯象特征，并以非常局部的方式讨论关于这个问题的一些理论观点。
2009-03-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Time-dependent four-point density correlation functions in supercooled liquids
本文用含时的四阶密度关联函数研究了过冷液体中的动力学不均匀性以及扩散与结构弛豫的解耦。对应于该关联函数的广义磁化率$χ_4(t)$在中间时间$t_4^*$处具有最大值，并且$t_4^*$和$χ_4(t_4^*)$都随着温度的降低而强烈地生长。我们发现，主要贡献$χ_4(t)$来自暂时本地化（"笼“）粒子之间的空间相关性。我们比较$χ_4(t)$与广义磁化率$χ_M(t)$相关的平方粒子位移的关联函数，并表明，虽然$t_4^*$是大致成比例的$α$ -弛豫时间，$t_M^*$是成比例的自扩散系数的倒数。
1999-10-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Wave vector dependence of the dynamics in supercooled metallic liquids
本文详细研究了Au_（49）Cu_（26. 9）Si_（16. 3）Ag_（5. 5）Pd_（2. 3）和Pd_（42. 5）Cu_（27）Ni_（9. 5）P_（21）过冷液体在玻璃化转变温度附近集体原子运动的波矢关系。使用X射线光子相关光谱在一个先例中发现的空间范围内只有几个原子间的距离，我们表明，微观结构弛豫过程如下的结构中的相位与显着放缓的主要平均粒子间的距离。这种行为是伴随着中间散射函数的形状，这表明在对应于几个粒子直径的长度尺度存在大的动态异质性的戏剧性变化。一个类似弹道的机制，粒子运动似乎管理的结构松弛的两个系统中的高粘性相，可能与跳跃的笼中粒子与理论研究一致。
2020-08-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
"de Gennes" narrowing in supercooled molecular liquids : Evidence for center-of-mass dominated slow dynamics
本文用相干中子自旋回波和飞行时间散射方法研究了两种相似的取代芳烃液体甲苯和间甲苯胺在远离正常流体态的过冷高密度态下的密度关联函数F（q，t）。平均结构弛豫时间τ的波矢依赖性在两种液体中都显示出非常明显的de Gennes样变窄，其中心在q_0 < q_max附近，其中q_0对应于质心静态结构因子S_COM}（q）中的第一个最大值。我们发现，用S_COM（q）/q^2代替S_m（q）/q^2可以定量地描述窄化现象，这表明在相应的分子尺度下，F（q，t）的弛豫是由纯平移运动控制的。
2001-03-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Soft modes and non-affine rearrangements in the inherent structures of supercooled liquids
我们发现，在一个模型过冷液体的势能景观的层次组织可以与软正常模式的空间分布的变化。对于附近的最小值，快速松弛过程之间通常发生，软模式的本地化是非常相似的。软区域的空间分布的变化，而不是，最小值之间的过渡相关的结构松弛发生。这可能是软模式能够预测动力学中的空间不均匀性的原因。然而，非常软的模式与动力学不均匀性仅弱相关，而是与局部极小值中的区域显示出更高的统计重叠，如果受到剪切变形，则这些区域将经历非仿射重排。过冷液体的这一特征使人联想到非晶态固体中的非仿射变形行为，其中非常软的模式识别塑性不稳定性的{ \it轨迹}。
2014-02-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fickian crossover and lengthscales from two point functions in supercooled liquids
用分子动力学模拟研究了Lennard-Jones过冷液体在玻璃化转变附近的粒子运动。我们分析了非相干自散射函数的弛豫时间的波矢依赖性，并表明，至少有三个不同的制度，可以确定其标度特性。从一种状态到另一种状态的过渡发生在特征长度尺度上。与Fickian扩散的开始相关联的长度尺度对应于系统中不均匀性的最大尺寸，并且特征时间尺度比α弛豫时间大几倍。第二个交叉lengthscale的观察，这对应于典型的时间和长度的异质性，在协议的结果从四个点函数。不同的制度可以追溯到范霍夫分布的位移，这表明在交叉到高斯扩散之前，在非均匀区域的特征指数制度的行为，并应在实验中观察。我们的结果表明，它是可能的，通过计算两个点函数在不同的时间获得的非均匀性的特征长度尺度。
2006-07-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Irreversible reorganization in a supercooled liquid originates from localised soft modes
冷却时流体向刚性玻璃的转变是从液体向固体转变的常见途径，其体现了两个相的最不了解的特征1，2，3。从液体的角度来看，难题在于理解无序状态下的应力松弛。从固体的角度来看，挑战是将我们对结构及其力学后果的描述扩展到没有长程序的材料。利用计算机模拟，我们表明，本地化的低频正常模式的配置在一个过冷液体的因果关系，该配置内的粒子的不可逆结构重组。我们还表明，这些软本地模式的空间分布可以持续，尽管显着的粒子重组。这两个结果的后果是，它现在是可行的，以构建一个理论的松弛长度尺度在玻璃形成液体不求助于动力学，并明确涉及到他们的集体松弛分子性质。
2009-01-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.other cond-mat.soft
Modeling non-linear dielectric susceptibilities of supercooled molecular liquids
高精度介电谱的发展使得能够获得极性分子液体的非线性介电常数。所观察到的非单调行为已被要求提供强有力的支持，动态逮捕的热力学无定形秩序的基础上的理论。在这里，我们从动态促进的角度来处理这个问题，另一种观点集中在紧急的动力学约束下的动态逮捕的液体接近其玻璃化转变。我们推导出显式表达式的频率相关的高阶介电常数呈现出非单调的形状，其高度增加，温度降低。我们表现出很好的协议与甘油的实验数据，挑战的想法，非线性响应函数揭示相关的放松在过冷液体。
2021-05-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Non-linear physical aging of supercooled glycerol induced by large upward ideal temperature steps monitored through cooling experiments
本研究利用快速升降温结合介电损耗监测的新方法，研究大幅向上温度阶跃诱导的过冷甘油非线性物理老化，验证了分阶段调整参数的TNM形式体系的适用性，并为远离平衡过冷液体的研究提供了新工具。
2023-06-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Theory of Structural Glasses and Supercooled Liquids
我们回顾了玻璃化转变的随机一级转变理论，着重于该理论的实验检验。在玻璃化转变温度$T_g$以上和以下，许多不同的现象都可以用该理论定量地预测或解释。其中包括：在$T_g$处的粘度突变和热容跃变及其联系;弛豫的非指数性及其与脆性的相关性;由于镶嵌结构导致的过冷液体中的动力学不均匀性;与弦或分形合作重排有关的Vogel-Fulcher定律的偏离;与接近$T_g$的Stokes-Einstein关系的偏离;老化及其与脆性的相关性;在低温下，由于两个能级隧穿系统和玻色子峰而产生的过剩态密度。
2006-07-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Kinetic Heterogeneities in a Highly Supercooled Liquid
本文采用分子动力学模拟方法研究了高度过冷的二维流体混合物。我们遵循粒子对之间的键断裂事件，这发生在$α$弛豫时间$τ_α$的规模。在键的空间分布中发现了类似于伊辛体系中临界涨落的大尺度不均匀性，这些键在$0.05τ_α$级宽度的时间间隔内断裂。断裂键密度的结构因子很好地近似于Ornstein-Zernike形式。在所研究的最低温度下，相关长度为$100 σ_1$级，$σ_1$为粒度。由此确定的弱键合区域随时间演化，具有很强的空间相关性。
1998-07-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Effective Field Theory for Supercooled Liquids
本文从液体的微观模型出发，通过系统的复制和粗粒化，构造了一个有效的重叠场理论。然后，我们提出了一个配方，从这个有效场论提取弛豫时间和两个特征长度尺度的过冷液体。在假定的临界点附近诉诸金兹伯格-朗道-威尔逊范式，我们进一步得出结论，这个有效场论属于伊辛普适类。
2014-07-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech hep-th
Mean-squared Energy Difference for Exploring Potential Energy Landscapes of Supercooled Liquids
本文提出均方能量差（MSED）作为新量，将扩散概念扩展到势能景观以研究过冷液体玻璃，建立了MSED与PEL性质的定量联系，并揭示了玻璃转变后PEL粗糙度的显著变化及其与Adam-Gibbs构型熵的关联。
2025-01-14 cond-mat.dis-nn physics.comp-ph
The Geometric Mean Squared Displacement and the Stokes-Einstein Scaling in a Supercooled Liquid
有人建议，在液体中的松弛速率是更好地描述的几何平均值的van Hove分布函数，而不是标准的算术平均值用于获得均方位移。两种方法之间的差异显着增加的位移分布的非高斯字符的增加。初步结果表明，几何扩散常数的结果在一个显着减少的偏离斯托克斯-爱因斯坦标度。
2016-01-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Glass and polycrystal states in a lattice spin model
我们数值研究了具有一级液晶转变的非无序晶格自旋系统，作为过冷液体和玻璃的模型。在低于熔化温度时，体系保持在亚稳液相，表现出类似于脆性过冷液体的动力学现象，具有指数弛豫、弛豫时间的幂律增长和高脆性指数。在有效的旋节温度Tsp下，弛豫时间超过晶体成核时间，并且过冷液体失去稳定性。低于Tsp的液体性质不能外推，这与Kauzmann的过冷液体的“亚稳下限”方案一致，作为Kauzmann悖论的解决方案。低于Tsp的非平衡动力学对应于小但稳定的晶体液滴的快速成核，随后由于钉扎能垒的存在而极缓慢地生长。在早期的时间区域，这是较长的温度较低，这种晶体生长阶段是无法区分的非平衡玻璃，无论是从结构和动力学的角度来看：晶体生长还没有足够的先进的结构检测，并违反波动耗散定理（FDT）典型的结构玻璃观察。另一方面，对于较长的时间，结晶达到一个阈值，超过该阈值，晶体域很容易识别，FDT违规变得与普通域生长兼容。
2002-10-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Microscopic Theory of a Fluctuation-Induced Dynamical Crossover in Supercooled Liquids
Eindhoven University of Technology（埃因霍温理工大学）；Colorado State University（科罗拉多州立大学）
本文通过引入临界动力学波动到微观模式耦合框架中，解决了玻璃转变相变理论与实验观测之间的矛盾，揭示了在有限密度下恢复等效性的作用机制。
2026-09-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Arrhenius temperature dependence of the crystallization time of deeply supercooled liquids
通常，过冷液体和玻璃对于结晶是热稳定的。经典成核理论（CNT）已被用来描述过冷液体的结晶动力学。然而，最近对超压缩硬球的研究表明，它们的结晶动力学是间歇性的，并通过雪崩样的颗粒重排来介导，这在很大程度上不同于CNT。这些观察结果表明，深度过冷液体或玻璃的结晶时间不能用CNT描述，但这一点尚未得到详细研究。在本文中，我们使用分子动力学模拟来研究软球在瞬间淬火后的结晶动力学。我们发现，虽然平衡弛豫时间增加，在一个超阿耳忒弥斯的方式随着温度的降低，结晶时间显示阿耳忒弥斯温度依赖性在非常低的温度。这与基于CNT的常规公式相反。此外，结晶的估计的能量势垒是令人惊讶的小相比，平衡动力学。通过对结晶和老化动力学的定量比较，我们发现老化和结晶之间的耦合是理解深过冷液体或玻璃快速结晶的关键。
2023-03-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Supercooled-liquid and plastic-crystalline state in succinonitrile-glutaronitrile mixtures
我们报告了一个彻底的表征琥珀腈和戊二腈的混合物的玻璃相通过介电光谱和差示扫描量热法。该系统被揭示是一个罕见的例子，其中两个玻璃态的物质，结构无序的过冷液体和取向无序的塑性晶体，可以在同一材料中制备。这两种无序状态都可以很容易地过冷，最终达到结构玻璃或玻璃晶体状态。使用宽带介电谱的详细调查，使在这两个阶段的玻璃态动力学的比较。正如以前所证明的过冷液体和塑性结晶乙醇，我们的实验揭示了非常相似的弛豫行为和玻璃化温度的两种无序状态。因此，在玻璃化转变中的取向自由度的突出作用，建议乙醇的研究结果的基础上，是完全证实了目前的工作。此外，这两个阶段的脆弱性确定和比较不同的混合物。研究结果可以很好地理解内的能源景观为基础的解释脆弱性。
2013-11-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Influence of polydispersity on the relaxation mechanisms of glassy liquids
本文研究尺寸多分散性对深度过冷液体弛豫动力学的影响，发现跨越模式耦合温度后小粒子与大粒子出现动力学分离，小粒子的笼逃逸促进大粒子的结构弛豫，且不同尺寸粒子表现出不同的Stokes-Einstein关系破坏程度和活化能势垒，强调推广结果时须考虑粒子尺寸效应。
2023-08-09 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Glass Crossover from Mean-Field Spin-Glasses to Supercooled Liquids
随机β松弛（SBR）提供了不连续自旋玻璃和过冷液体中的玻璃交叉的表征。值得注意的是，它可以通过动力学朗道理论的严格计算得出。在本文中，我将用一种不需要熟悉统计场论的语言来讨论这种联系的确切含义。我将讨论在平均场自旋玻璃模型中的有限尺寸修正和在有限维模型中的环路修正，这两个修正都是由所考虑的动力学朗道理论描述的。然后，我将论证同样的朗道理论可以与模式耦合理论所描述的过冷液体联系起来，该理论援引了时间尺度不变性的物理原理。
2015-07-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theory of Aging in Structural Glasses
将过冷液体动力学的无规一级相变理论推广到非平衡结构玻璃中的老化现象。重新制定的“熵液滴”的想法，在图书馆的本地能源景观的介绍，以统一的方式对待的过冷液体（再现早期的结果）和玻璃态。由此产生的微观老化理论与Nayaranaswamy-Moynihan-Tool非线性松弛形式主义和Hodge-Scherer外推的亚当-吉布斯公式，但偏离这两种方法的预测和实验结果是一致的。玻璃弛豫的非线性被证明与液体脆性定量相关。解释了在淬火玻璃中观察到的弛豫的残余非阿克里乌斯温度依赖性。定量地预测了非平衡玻璃弛豫谱随温度降低而变宽的现象。该理论导致预测的空间波动虚构的温度在长时间的玻璃态，其中有非高斯统计。这可以在深度猝灭后引起系统中的“超慢”弛豫。
2004-04-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Excess wings and asymmetric relaxation spectra in a facilitated trap model
在最近的计算机研究中，我们已经表明，空间非均匀动力学和动力学促进相结合，提供了一个微观解释的出现在深过冷液体多余的翅膀。基于这些发现，我们构建了一个最小的经验模型来描述这种物理现象，并在陷阱模型中引入动态促进，该模型最初是为了捕获玻璃体系的热激活动力学而开发的。结合数值计算结果和分析论证，我们充分证明了这种易化陷阱模型的弛豫动力学，改变了能量分布的函数形式和动力学易化的强度。动态促进一般加速最深的陷阱的弛豫，从而使弛豫谱强烈不对称，在高频率下具有明显的“过量”信号。对于精心选择的参数值，所获得的光谱模拟实验结果的有机液体显示多余的翅膀。总体而言，我们的研究结果确定所需的最小物理成分来描述多余的过程中的弛豫谱的过冷液体。
2021-08-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
