Acoustic crystallization and heterogeneous nucleation
通过聚焦液氦中的高强度声波，我们观察到了振幅超过一定阈值的波内固态氦的成核。成核是一种随机现象。其概率在Pm + 4.7巴（Pm是液态氦和固态氦处于平衡状态时的熔化压力）附近的狭窄压力区间内从0连续增加到1。这种超压比以前观察到的大两到三个数量级。我们的结果有力地支持了Balibar，Mizusaki和Sasaki最近提出的一个建议，即在所有以前的实验中，固体氦在杂质上成核。
2001-04-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Modelling the effect of acoustic waves on nucleation
当亚稳相经受高强度超声波时，可以影响亚稳相中的相变。在这项研究中，我们确定的影响，在压力和温度的振荡上的相变使用吉布斯液滴模型在一个通用的格式。所开发的模型是有效的平衡和非平衡集群形成通过一个固定或非固定的过程。我们通过比较预测的动力学水滴形成的气相对实验数据，在没有超声波的情况下，验证了基础模型。与经典成核理论相比，我们的计算结果与实验数据吻合得更好。然后，我们确定的热力学和动力学的成核和生长的早期阶段的团簇在一个等温的超声波处理过程。这一新的贡献表明，成核动力学的压力的影响是集群的大小依赖于经典的成核理论。
2016-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Cavitation on single electron bubbles in liquid helium at small negative pressure
负压下的液氦为研究凝聚介质中的宏观量子成核现象提供了一种独特的可能性。我们分析了在低至绝对零度的低温下单电子泡的量子空穴率。能量耗散和声发射过程导致了正常流体$^3$ He和超流体$^4$ He在热量子交叉温度以下量子空化率的不同温度行为。讨论了快速形核线在温压相图中的位置。
2022-03-03 cond-mat.other cond-mat.stat-mech
Test of classical nucleation theory on deeply supercooled high-pressure simulated silica
我们测试经典的成核理论（CNT）的情况下，模拟深过冷，高密度的液体二氧化硅，建模的BKS潜力。我们发现，在密度$ρ=4.38$ ~g/cm $^3$，自发成核的结晶stishovite发生在传统的分子动力学模拟在温度T=3000 K，我们评估的成核率J直接在这个T通过“蛮力”采样的成核事件。然后，我们使用并行的，约束蒙特卡罗模拟来评估$ΔG(n)$，自由能形成一个晶体胚胎含有n个硅原子，在T=3000，3100，3200和3300 K。我们发现，CNT的预测的n-依赖性的$ΔG(n)$适合合理地在所有T研究的数据，并在3300 K产生液体和stishovite之间的化学电势差，匹配独立的计算。我们发现，$n^*$，临界核的大小，在T=3300 K，约为10个硅原子。在3000 K时，$n^*$降低到约3，并且在如此小的尺寸下，当使用标准技术时，在评估$ΔG(n)$时出现方法学挑战;事实上，在这些条件下，甚至过冷液体的热力学稳定性也受到质疑。因此，我们提出了一种改进的方法，允许在3000 K的$ΔG(n)$的估计。最后，我们直接评估在T=3000 K的CNT表达式中的动力学前置因子为J，并找到物理上合理的值;例如，扩散长度，Si原子必须旅行，以便从液体移动到晶体胚胎是约0.2 nm。因此，我们能够比较直接和基于CNT获得的3000 K时J的结果，并发现它们在一个数量级内一致。
2006-04-18 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Intrusion and extrusion of water in hydrophobic mesopores
我们目前的实验和理论结果的水在疏水介孔材料，其特征在于独立的圆柱形孔的侵入-挤出循环。侵入，这发生在体积饱和压力以上，可以很好地描述使用宏观毛细管模型。一旦材料被水饱和，在外部施加的压力降低时发生挤出;我们的挤出压力的结果只能通过假设限制挤出机制是孔隙内的蒸汽泡的成核来理解。计算和实验的成核压力的比较表明，一个适当的列入线张力的影响是必要的，占观察值的成核障碍。负线张力的顺序$10^{-11} \mathrm{J.m}^{-1}$被发现为我们的系统，在合理的协议与其他实验估计这个数量。
2003-09-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Nucleating a Different Coordination in a Crystal under Pressure: A Study of the B1-B2 Transition in NaCl by Metadynamics
在这里，我们提出了一个NPT元自洽模拟方案的压力诱导的结构相变，使用配位数和体积作为集体变量，并将其应用到重构结构转换$B1$-$B2$在NaCl中。通过研究大小高达64 000个原子的系统，我们达到了超越集体机制的制度，并观察到通过成核和生长进行的转变。我们还揭示了过渡机制的交叉，从Buerger的小系统的Watanabe-Tolédano较大的。该计划可能适用于更广泛的一类压力引起的结构转变，允许研究复杂的成核效应，使模拟更接近现实条件。
2021-10-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Dynamics of gas bubble growth in a supersaturated solution with Sievert's solubility law
本文从理论上描述了过饱和溶液中气泡成核后的扩散生长过程。我们研究的系统中，气体分子完全离解成两部分的溶剂，从而使西弗特的溶解度定律有效。我们表明，亨利和Sievert的化学平衡条件的法律之间的差异造成的气泡生长动力学的差异。在扩散通量稳定的假设下，得到了气泡半径的微分方程。气泡动力学方程解析求解的情况下，均匀成核的气泡，这发生在一个显着的压力降。我们还得到了扩散通量稳定的条件。这些条件的实现进行了研究的情况下，在岩浆熔体中的水蒸气气泡的成核。
2009-06-25 cond-mat.stat-mech
Underbarrier nucleation kinetics in a metastable quantum liquid near the spinodal
我们发展了一个理论，以描述在一个凝聚的介质中的弛豫后的亚稳液体的量子衰变在低温下的亚稳液体附近的影响。我们发现，无论是制度和量子成核率强烈依赖于弛豫时间和它的温度行为。量子成核速率随弛豫时间的减小而减慢。本文还讨论了负压下正常$^3$ He和超流$^4$ He的低温空化实验。正是高频声模和弛豫时间的温度行为的明显区别使得$^3$ He和$^4$ He中的量子空化动力学性质完全不同。
2004-02-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Gas-Liquid Nucleation in Two Dimensional System
我们研究了二维（2D）过饱和蒸汽液相成核。采用不同的蒙特卡罗模拟方法，计算了成核的自由能垒、线张力，并研究了临界核的大小和形状。该研究是在中等水平的过饱和度（远离旋节极限）。在2D中，Lennard-Jones（LJ）势的截断中需要大的截止值以获得收敛的结果，而低截止值（例如，$2.5σ$在三维研究中通常是足够的，其中$σ$是LJ直径）导致线张力、成核势垒和临界团簇特性的值的实质性误差。结果发现，在二维，经典的成核理论（CNT）未能提供一个可靠的估计的自由能垒。在饱和比S=1.1（定义为S=P/PC，其中PC是在降低的温度下的共存压力$T^{\star}= 0.427$）时，它低估了势垒多达70%。有趣的是，已发现CNT高估了三维（3D）系统中靠近三相点的成核自由能垒。事实上，与CNT的一致性在2D中比在3D中更差。此外，现有的线路张力理论估计显着高估了该值。
2008-09-15 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Condensation and crystal nucleation in a lattice gas with a realistic phase diagram
我们重新考虑[J. Chem. Phys. 1968，49，1778- 1783]的模型II，这是一个二维晶格-气体系统，其特征是一个结晶相和两个不同的流体相（液体和蒸汽）。在这个系统中，一个粒子阻止其他粒子占据正方形晶格上的第三个相邻位置，同时吸引（强度递减）位于第四个或第五个相邻位置的粒子。为了使模型更真实，我们假设在第三近邻距离的有限排斥，其结果是，第二结晶相出现在较高的压力。然而，与真实世界物质的相似性只是部分的：在更仔细的检查中，所谓的液体-蒸汽转变原来是一个连续的（尽管是尖锐的）交叉，甚至在假定的三相点附近。更接近标准的图片是相反的冻结过渡，因为我们显示通过计算从“液体”晶体成核的自由能垒。
2022-03-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Direct Simulations of Homogeneous Bubble Nucleation: Agreement with CNT and no Local Hot Spots
我们目前的结果直接，大规模的分子动力学（MD）模拟均匀气泡（液体到蒸汽）成核。模拟包含5亿个Lennard-Jones（LJ）原子，覆盖了5600万个时间步。前所未有的模拟体积的大小使我们能够解决成核和生长的许多气泡每次运行在简单的直接微正则（NVE）模拟，而环境压力和温度几乎保持完全恒定。我们发现气泡成核率低于大多数以前的，较小的模拟。人们普遍认为，经典成核理论（CNT）通常低估了气泡成核速率非常大的因素。然而，我们测得的速率是在两个数量级的CNT预测-只有在非常低的温度下，CNT显着低估成核速率。引入一个小的，积极的托尔曼长度导致非常好的协议在所有温度下，在我们最近的汽液成核模拟中发现。在所有温度下，用成核定理推导出的临界气泡尺寸与CNT的预测吻合得很好。没有看到文献中报道的局部热点：将发生气泡成核事件的区域不高于平均温度，并且没有看到温度波动与随后的气泡形成的相关性。
2014-10-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Pressure-induced amorphization, crystal-crystal transformations and the memory glass effect in interacting particles in two dimensions
我们研究了一个二维相互作用粒子模型，以解决晶体-晶体转换和压力诱导非晶化之间的关系。在非常低的温度下增加压力时，我们的模型经历了马氏体晶体-晶体转变。所得多晶结构的特性取决于缺陷密度、压缩率以及成核和生长势垒。我们发现了两种不同的极限情况。在其中一个中，马氏体晶体一旦成核，就容易垂直于不变界面生长，并且最终结构包含不同马氏体变体的大晶体。减压后，几乎每个原子都回到原来的位置，原来的晶体完全恢复。在第二种极限情况下，在成核之后，马氏体晶体的生长被能量势垒抑制。在这种情况下，最终的形态是具有非常小的晶体尺寸的多晶体的形态。如果我们只能得到（实验上可能是这种情况）角平均的结构因子，这可以被认为是无定形的。然而，这种“X射线无定形”材料是各向异性的，这在减压时表现出来，当它恢复原始晶体结构时，其取向与压缩前的取向相关。这种X射线非晶材料的记忆效应是与底层马氏体相变相关的记忆效应的自然结果。我们认为，这种机制是目前在许多实验观察的记忆玻璃效应，其中一个晶体与原始取向是恢复从一个明显的无定形样品时，压力被释放。
2005-05-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Towards automated sampling of polymorph nucleation and free energies with SGOOP and metadynamics
了解不同多晶型物成核背后的驱动力对于材料科学和制药工业具有重要意义。这包括理解控制成核过程的反应坐标以及正确计算不同多晶型物的相对自由能。在这里，我们演示了尿素成核从熔体的典型情况下，如何可以学习这样的1维反应坐标作为预先指定的序参量的函数，并使用它来执行有效的偏置全原子分子动力学模拟。使用“序参量的光谱间隙优化（SGOOP）”方法[P. Tiwary和B. J. Berne，Proc. Natl. Acad. Sci.（2016）]，并使用良好的回火元自适应模拟偏置。反应坐标提供了洞察不同的结构和热力学序参量所发挥的作用，和有偏见的模拟获得准确的相对自由能为不同的多晶型。这包括准确预测尿素经历相变和亚稳多晶型物之一变成最稳定构象的近似压力。我们相信，在这样的工作中所展示的想法将有助于在复杂的，通用的系统中的成核的有效采样。
2021-08-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Atomistic View of Homogeneous Nucleation of Water into Polymorphic Ices
水是地球上最丰富的物质之一，而冰，即，固体水，有超过18个已知的相。通常，自然界中的冰只以冰Ih、冰Ic或两者的无序混合物的形式存在。尽管人们对常温常压下不同冰相的热力学进行了大量的理论研究，但仍存在许多问题。我们采用全原子分子动力学模拟的方法模拟了水和不同冰相之间的可逆相变。采用MetaITS增强取样方法，以两个选定的X射线衍射峰强度为集合变量，得到了液态水、冰Ih、冰Ic在多个温度下的三元相图。我们还提出了一个简单的物理模型，成功地解释了冰的热力学稳定性。我们的研究结果与实验结果一致，并导致更深入的理解冰的成核机制。
2021-11-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Scaling law for crystal nucleation time in glasses
由于高粘度，玻璃态系统缓慢地演化到有序状态。分子动力学模拟的结果表明，在玻璃中的结构有序变得可观察的“实验”（有限）的时间尺度的相图范围内与高的压力值。我们表明，在这样的条件下，在玻璃中的结构有序是通过成核机制发起的，该机制蔓延到非常深的过冷水平的状态。我们发现，成核时间的缩放值，$τ_1$（第一个核的临界尺寸的平均等待时间），在玻璃体系中作为降低的温度，$\widetilde{T}$的函数，崩溃到一个单一的线可再现的幂律依赖。这种缩放是支持的模拟结果的模型玻璃态系统在很宽的温度范围内，以及由实验数据的化学计量玻璃在玻璃化转变附近的温度。
2015-02-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Developing a self-consistent AGB wind model: II. Non-classical, non-equilibrium polymer nucleation in a chemical mixture
揭开渐近巨星分支（AGB）恒星丢失的气体和尘埃的组成和特征是重要的，因为这些恒星在星系的化学生命周期中起着至关重要的作用。它们的质量损失机制的一般假设是恒星脉动和尘埃颗粒上的辐射压力的组合。然而，目前的模型简化了尘埃的形成，它开始于一个微观的相变，称为成核。存在各种成核理论，但所有假设化学平衡，生长受到单体的限制，通常使用宏观性质的微观过程。初始粉尘形成的这种简化可能对粉尘的类型、量和形成时间产生很大影响。通过放弃平衡假设，放弃增长限制，并使用量子力学性质，我们已经建立和研究了一个改进的成核理论在AGB风条件下的四个尘埃候选人，TiO $_2$，MgO，SiO和Al $_2$ O $_3$。本文报道的可行性，这些候选人作为第一尘埃前体，并揭示了简化的成核理论的影响。在低温下，MSTO限制生长低估了大的团簇，高估了形成时间。假设存在候选物，Al $_2$ O $_3$是有利的前体，因为其在最高考虑温度下快速生长。然而，当考虑初始原子化学混合物时，仅形成TiO $_2$ -簇。尽管如此，我们仍然相信Al $_2$ O $_3$是主要的候选者，因为前太阳颗粒中有大量的物理证据，在高温下对AGB星周围尘埃的观测，以及它在高温下形成的能力，并期望缺失的环节是Al反应的定量数据不足。
2019-08-26 astro-ph.IM astro-ph.SR cond-mat.stat-mech
Bubble Evolution and Properties in Homogeneous Nucleation Simulations
我们分析了自然形成的纳米气泡的性质在Lennard-Jones分子动力学模拟的液体到蒸汽的沸腾和空化制度的核化。大的计算量提供了一个真实的环境，在不变的平均温度和液体压力，这使我们能够准确地测量气泡的属性，从一开始作为稳定的，临界尺寸的气泡，他们的持续增长到恒定的速度制度。气泡气体密度比液体温度下的平衡蒸汽密度低50 $%$，但非常接近模拟中测量的较低气体温度下的气体平衡密度：相变潜热导致气泡气体温度比周围散装液体的温度低25 $%$。在气泡快速增长的情况下-典型的空化状态-气泡外部的液体的压缩导致局部温度增加高达5 $%$，可能显著到足以改变表面张力以及局部粘度。液-汽泡界面比平面共存模拟中预期的要薄达$50%$。接近临界尺寸的气泡是非常非球形的，但随着它们的生长，它们很快变成球形。
2014-11-26 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.flu-dyn
