Photoionization cross section of 1s orthoexcitons in cuprous oxide
本文报道了用光致电离光学探针测量正激子-极化激元光束的衰减。在1.4K下，用1.016eV，54 ps的脉冲光源在氧化亚铜（Cu 2 O）中进行双光子吸收，在窄共振条件下制备了激子。共线，1.165 eV，54 ps探针延迟119 ps被用来测量激子的光电离截面。双光子吸收是二次相对于泵的强度，并导致极化激元的形成。电离与探针强度呈线性关系。随后的载流子复合是二次相对于强度的探针，并区分，因为它转移激子动量远离极化激元anticrossing的光致电离探针导致上升的声子连接的发光除了极化激元的衰减。激子密度的演化是通过对探测脉冲的延迟来确定的。利用探测辐射和透射极化激元光的减少，可以推导出探测频率的截面为3.9*10^（-22）m^2。
2014-06-18 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.optics
Unexpectedly Slow Two Particle Decay of Ultra-Dense Excitons in Cuprous Oxide
对于氧化亚铜（Cu $_2$ O）中的超致密激子气体，激子-激子相互作用是激子衰减的主要原因。这项研究表明，公认的俄歇复合模型高估了激子衰变率后，强烈的双光子激发。两个激子的衰变关系到体系统中激子的集体量子行为的研究。这些结果表明存在一个新的高密度区域的激子行为。
2013-12-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas physics.optics
Structure-Property-Performance Relationships of Cuprous Oxide Nanostructures for Dielectric Mie Resonance-Enhanced Photocatalysis
纳米结构的金属氧化物，如Cu 2 O，CeO 2，α-Fe 2 O3和TiO 2，可以有效地介导太阳能转化为化学能和污染修复。在这方面的贡献，我们报告了一种新的方法，介电米氏共振增强的双折射，以提高金属氧化物光催化剂的催化活性。具体而言，我们证明，Cu 2 O纳米结构表现出介电米氏共振可以表现出高达一个数量级更高的光催化速率相比，Cu 2 O纳米结构不表现出介电米氏共振。我们的时域有限差分（FDTD）模拟和实验结果预测的火山型的光催化速率和尺寸的Cu 2 O纳米球和纳米立方体之间的关系。使用瞬态吸收测量，我们揭示了介电米氏共振介导的载流子产生相关的相干电子过程是占主导地位的Cu 2 O纳米结构，表现出较高的光催化速率。虽然我们在这里实验证明了使用Cu 2 O颗粒的介电Mie共振增强介电常数，但基于我们的FDTD模拟，我们预计其他金属氧化物光催化剂（包括CeO 2，α-Fe 2 O3和TiO 2）也可以实现同样的效果。
2022-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Rydberg Excitons in Synthetic Cuprous Oxide (Cu$_2$O)
Mott-Wannier激子的高位里德堡态由于可以在激子-极化激元物理中加入长程相互作用而受到人们极大的关注。在这里，我们研究了光学浮区技术生长的块状合成氧化亚铜中的里德伯激发，并与天然样品的结果进行了比较。X射线表征证实这两种材料大多是单晶，中红外透射光谱显示合成和天然材料之间几乎没有差异。合成样品显示主量子数高达$n=10$，表现出额外的吸收线，加上增强的空间展宽和空间不均匀性。室温和低温光致发光测量揭示了一个显着过量的铜空位的合成材料。这些测量提供了在合成晶体中实现\mbox{high-$n$}激子的途径，开辟了可扩展量子器件的途径。
2020-10-21 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Crystallization of Cuprous Oxide Thin Films by Continuous-Wave Laser Diode with Micro-Chevron Laser Beam (μ-CLB)
近四十年来，利用激光诱导晶化技术对薄膜材料进行晶化研究取得了很大进展。这种独特的薄膜技术主要用于处理由单一化学元素制成的薄膜材料;然而，利用这种技术将其应用扩展到包含多种化学元素的薄膜材料（例如，金属氧化物）解锁当前不可访问的应用。在这项研究中，激光结晶的CuO条被证明。使用具有微米级人字形光束轮廓的连续波激光二极管（微型人字形激光束）使沉积在熔融二氧化硅衬底上的覆盖有非晶碳（a-C）盖层的CuO薄膜结晶。电子背散射衍射，拉曼光谱，光致发光光谱，紫外-可见光谱被用来研究结晶和光学性质的Cu 2 O薄膜揭示其独特的特征与结晶过程。
2019-11-21 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Exciton-polaritons in cuprous oxide: Theory and comparison with experiment
本文报道了T.~.在氧化亚铜$\left(\mathrm{Cu_{2}O}\right)$中观测到的一个主量子数的巨里德伯激子Kazimierczuk \emph{et al.} [Nature \textbf{514}，343，（2014）]不可避免地提出了一个问题，即这些准粒子是否必须在多极子框架内描述，因为激子和光子总是在固体中耦合。本文介绍了$\mathrm{Cu_{2}O}$中激子-极化激元的理论。为此，我们推广了F.~ Schweiner \emph{et al.} [Phys.~修订版~ B \textbf{95}，195201，（2017）]，对于激子动量$\hbar K$的有限值。本文导出了用F.~的完全基计算偶极振子和四极振子强度的公式。施韦纳\emph{et al.}。非常复杂的极化激元谱的三个取向的$\boldsymbol{K}$沿轴$[001]$，$[110]$，和$[111]$的高对称性和强烈的混合激子状态的报告。主要的焦点是$1S$邻激子极化激元，其中显着的极化激元效应已在实验中测量。我们建立了一个$5\times 5$矩阵模型，它既考虑了极化激元效应，又考虑了$K$依赖的分裂，并且允许处理$\boldsymbol{K}$的任何方向的各向异性极化激元色散。我们特别讨论了$\boldsymbol{K}$在垂直于$[1\bar{1}0]$和$[111]$的…
2017-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
PhD thesis - 'Electronic Processes at the Interface of Organic Semiconductors'
本论文主要研究了基于有机半导体光敏层的异质结构的光学和光伏特性。本文主要研究了甲基取代的苝颜料、六硫代并五苯和SnCl_2酞菁有机薄膜结构的最佳制备条件。这些结构为制备光敏异质结提供了很好的前景，并可用于研制高效的太阳能光电转换器。研究了热沉积过程中退火和衬底温度对甲基取代的苝颜料、六硫并五苯和SnCl 2酞菁薄膜的形貌、表面结构、光学和光伏性能的影响。所考虑的薄膜的表面和体积参数确定从这里获得的结果。研究了在不同温度衬底上制备的有机异质结的光伏和光学性质。异质结的数据分别用Anderson模型和Van Opdorp模型进行了分析。该分析表明，基于甲基取代的二萘嵌苯颜料的有机异方型异质结构和基于并五苯的同种型异质结构可以通过针对无机半导体异质结提出和开发的模型来描述。确定了制备有机光敏异质结的最佳条件，该异质结在可见光和近红外范围内吸收大部分太阳辐射，并在异质结界面上有效地产生和分离载流子。在最佳条件下制备的各向异性和同种型异质结是发展有机光转换器，包括有机太阳能电池的前景元素。
2017-10-15 cond-mat.mtrl-sci
Nonexponetial relaxation of photoinduced conductance in organic field effect transistor
本文详细研究了以聚（3-己基噻吩）为有源层的有机金属-绝缘体-半导体场效应晶体管中光致过剩载流子的缓慢弛豫过程。弛豫过程不能用导致简单或拉伸指数衰减行为的过程来物理解释。基于串行弛豫动力学由于一个层次的系统与光生的负电荷和正电荷的空间分离的模型被用来解释的结果。为了解释所观察到的趋势，该模型被进一步修改，通过引入一个栅极电压依赖的库仑分布所表现出的捕获负电荷。
2003-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Spin-enhanced organic bulk heterojunction photovoltaic solar cells
最近，人们投入了大量精力来提高基于体异质结结构中供体和受体分子混合物的有机光伏太阳能电池的效率。有机光伏器件中的主要损失之一是极化子对在供体/受体域界面处的复合。在这里，我们提出了一种新的方法来抑制极化子对复合在施主/受主域界面，从而提高有机光伏太阳能电池的效率，通过掺杂的自旋1/2自由基galvinoxyl的器件有源层。在3wt%的最佳掺杂水平下，标准聚（3-己基噻吩）/1-（3-（甲氧基羰基）丙基）-1-1-苯基）（6，6）C61太阳能电池的效率提高了18%。提出了一种自旋翻转机制，并支持磁光电流测量，以及由密度泛函理论计算，其中极化子对复合率被抑制的自旋1/2自由基和带电受体之间的共振交换相互作用，转换极化子对自旋状态从单线态到三线态。
2013-03-04 cond-mat.mtrl-sci
New hybrid organic-inorganic ferrophotovoltaic perovskites nanoparticles with high voltage for indoor and IoT applications
对于太阳光谱，光伏有源层的理想带隙为约1.3eV。然而，具有这种值的氧化物是罕见的。迄今为止，作为光伏活性层研究最多的氧化物之一是氧化亚铜Cu 2 O。它的带隙约为2.1 eV，因此对于太阳光谱来说并不理想。电源转换效率一般不超过4%。在本文中，我们建议研究一种新兴类型的太阳能电池，是基于铁电性。在这种类型的太阳能电池中，与传统太阳能电池不同，不一定需要pn结。这种类型的电池开始获得令人感兴趣的转换效率，但是其机制仍然没有得到很好的理解，并且必须解决几个材料和工程挑战。本文的目的是发起一种基于具有合适带隙宽度的新型无机材料和有机材料（生物聚合物）的创新光伏技术。这些氧化物更稳定。我们合成的铁电材料吸收了大部分的太阳光谱，减少了带隙宽度。将PZN-4.5PT纳米颗粒分散在生物聚合物基质中。采用旋涂法在ITO衬底上成功地制备了无机纳米粒子嵌入生物聚合物的杂化薄膜。结构，形态和电气性能进行了研究。在3550 lux的LED光照下，开路电压为5.17和5.86 V，光照15和30 min的最佳功率转换效率分别为21.83%和31.62%。
2022-06-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.app-ph
Quantum Mechanical Assessment of Optimal Photovoltaic Conditions in Organic Solar Cells
蒸发损失有助于降低有机太阳能电池的$J_{SC}$、$V_{OC}$和填充因子。然而，非富勒烯有机光致发光材料的最新进展表明，在小能量驱动力（$ΔE_{DA}$）和低复合损失下可以发生有效的电荷产生。为了阐明这个问题，我们建立了一个粗粒度的开放量子力学模型，用于研究各种能量损失机制下的电荷产生动力学。分析了高能驱动力、库仑相互作用、振动无序、孪晶复合、温度和外加偏压等因素对载流子产生的影响。评估表明，整体能量损失不仅最小化时，$ΔE_{DA}$的方法在界面处的有效重组能，但也变得不敏感的温度和电场的变化。还观察到，一个温和的反向偏置减少双生复合损失显着消失的驱动力，其中的电荷产生强烈受温度的影响。
2022-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Functionality-directed Screening of Pb-free Hybrid Organic-inorganic Perovskites with Desired Intrinsic Photovoltaic Functionalities
杂化有机-无机钙钛矿的材料类别已经从短短7年前光伏应用中几乎未知的材料迅速上升为约20%效率的薄膜太阳能电池材料。作为有前途的这类材料是，但是，有其长期稳定性差，非最佳的带隙，存在对环境有毒的铅元素等的限制，我们在这里申请的功能导向的理论材料选择方法作为过滤器的化合物，满足所需的固有光伏功能，并可能克服上述限制的初始筛选。采用第一性原理计算，系统研究了数百种候选杂化钙钛矿的热力学稳定性和光致发光相关性质。我们已经确定在此材料选择过程中，十四锗和锡基材料具有潜在的优越的体材料本征光伏性能。一类独特的化合物含有NH3 COH $^+$与有机分子衍生的状态有趣地出现在带边found. Comparison的各种候选材料提供的见解如何组成的变化和微观结构的变化影响关键光伏相关性能在这个家庭的材料。
2016-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Optimized Photoemission from Organic Molecules in 2D Layered Halide Perovskites
本研究通过设计合成二维层状卤化物钙钛矿，实现了来自有机部分的高效光电发射，其发光效率比前驱盐提高了五倍，适用于快速闪烁应用。
2026-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of exciton transport in crystalline thin-films of the organic semiconductor di-indeno-perylene using photoluminescence analyses
采用光致发光猝灭方法研究了典型有机半导体二茚并二萘嵌苯（DIP）中激子的输运，并采用一种包含干涉效应、猝灭剂穿透效应和非理想激子猝灭效应的先进激子扩散模型进行了解释. X-射线衍射揭示了约90 nm的激子扩散长度和DIP层的结构相干长度之间的相关性。在5 - 300 K范围内的温度依赖性研究表明，在80 K以上的非相干激子输运在10 - 20 meV的激子密度的厚度依赖性梯度相关的激活能。在80 K以下，可以通过低温下减少的声子相互作用观察到相干激子输运。这份手稿是一个预定稿。
2012-07-04 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast polarization control of zero-bias photocurrent and terahertz emission in hybrid organic perovskites
甲基碘化铅铵（Methylammonium lead iodide，简称MAI）是一种基准的混合有机钙钛矿材料，用于低成本的印刷太阳能电池，其功率转换效率超过20%。然而，光与物质相互作用的性质以及设备操作背后的确切物理机制目前仍有争议。在这里，我们报告室温下，超快光电流和自由空间太赫兹（THz）发射产生的无偏置的150 fs光脉冲引起的。所观察到的光响应的偏振依赖性是一致的体光伏效应（BPVE）所造成的注入和移位电流的组合。我们相信，这种观察可以揭示低复合，和长的载流子扩散长度，由于间接带隙。此外，弹道性质的偏移和注入BPVE光电流可以使第三代钙钛矿太阳能电池具有超过Shockley_Queisser极限的效率。我们的观察也为钙钛矿自旋电子学和可调谐THz源开辟了新的途径。
2017-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Interplay of Crystallization and Amorphous Spinodal Decomposition during Thermal Annealing of Organic Photoactive Layers
Helmholtz Institute Erlangen-Nürnberg for Renewable Energy, Forschungszentrum Jülich（亥姆霍兹埃尔朗根-纽伦堡可再生能源研究所，于利希研究中心）；Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg（埃尔朗根-纽伦堡弗里德里希·亚历山大大学）；Technion Israel Institute of Technology（以色列理工学院）
本研究通过相场建模揭示热退火过程中晶体生长与非晶分相的相互作用，为有机光电材料的形态控制提供理论依据。
2025-12-18 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Disorder on Free Energy and Open-Circuit Voltage of Organic Photovoltaic Systems
有机光伏器件（OPV）正变得具有足够的成本和能源效率，被认为是一项良好的投资，因此，对它们的操作有一个具体的了解尤为重要。我们计算了不同程度的结构无序的模型施主-受主晶格系统的电荷转移（CT）态的能量，以研究材料性质的波动如何影响电子-空穴分离。我们还演示了如何适当的CT能量统计处理恢复实验观察到的“热”和“冷”激子解离途径。使用一个模型异质结界面的量子力学模型，我们恢复实验值的开路电压在50和100毫电子伏的网站能量的障碍。我们发现，充满活力的和构象的障碍一般有利于电荷转移，但是，由于光激发提供的过剩能量，高能电子空穴对可以在不利的方向解离，可能永远不会有助于光电流。我们发现，“冷”激子遵循的自由能曲线定义在设备的工作温度。我们的研究结果提供了一个统一的图片连接各种建议的电荷分离机制。
2017-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical limit of power conversion efficiency for organic and hybrid halide perovskite photovoltaics
我们计算的最大功率转换效率作为有机光伏（PV）电池的光学带隙的函数，通过假设电荷分离伴随着所需的能量损失解离强烈结合的电荷对。解离能可以从开路电压（VOC）和光学带隙（Eg）之间的关系估计。通过分析已发表的VOC和Eg数据，可以估计解离能。这一结果对选择给体和受体材料具有指导意义。我们还研究了混合卤化物钙钛矿的功率转换效率的理论极限，通过考虑到从钙钛矿相到金属氧化物电荷传输层的载流子转移中涉及的能量损失。
2015-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Surface Effects on Anisotropic Photoluminescence in One-Dimensional Organic Metal Halide Hybrids
本文通过偏振依赖的TRPL光谱和第一性原理计算，研究了1D有机金属卤化物杂化物C4N2H14PbBr4，发现其各向异性光致发光受激发能量影响，并归因于快速的表面复合，为理解其光学各向异性提供了更完整的图景。
2022-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Anticorrelated Photoluminescence and Free Charge Generation Proves Field-Assisted Exciton Dissociation in Low-Offset PM6:Y5 Organic Solar Cells
本文通过 TDCF 与新型 m-TDCF 测量并关联稳态光致发光，证明低偏移 PM6:Y5 有机太阳能电池的光电流受场辅助激子解离控制。
2023-04-11 cond-mat.mtrl-sci
Role of polyhedron unit in distinct photodynamics of zero-dimensional organic-inorganic hybrid tin halide compounds
零维（0 D）金属卤化物包括周期性分布和隔离的金属卤化物多面体，其充当最小的无机量子系统并且可以容纳准定域Frenkel激子。这些激子表现出独特的量子物理特性，包括宽带光子发射、巨大的斯托克斯位移和长的衰变寿命。由于金属离子的配位程度，多面体可以具有不同的对称性。关于多面体类型如何影响0 D金属卤化物晶体的特性知之甚少。合成并比较研究了三种新型一维有机-无机杂化卤化锡化合物。它们是高效的光发射体，最高量子产率为92.3%。虽然它们具有相同的有机基团组成，但最稳定的相对于溴化物和碘化物是由八面体组成，而对于氯化物是由双苯型（跷跷板结构）组成。它们分别表现出双指数和单指数发光衰减，由于不同的对称性（C1组的八面体和C2组的双苯）和相应的不同的电子结构。在三种卤化物中，氯化物具有最大的吸收光子能量，但它具有最小的发射光子能量。在实验和密度泛函理论计算的基础上，提出了一个关于空带简并度的模型，很好地解释了实验现象，揭示了多面体类型在决定一维卤化锡化合物光学性质中的重要作用.
2021-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Flexible Organic Photovoltaic Cells with In-situ Non-thermal Photoreduction of Spin Coated Graphene Oxide Electrodes
这篇文章被撤回，因为它发表在一本杂志上，我们报告了第一种还原方法，与柔性，温度敏感的基板兼容，用于生产还原的旋涂氧化石墨烯（GO）电极。它是基于使用激光束在大面积上原位非热还原柔性基板上的旋涂GO膜。光还原过程是一步的，容易的，并且在室温下在空气中快速进行，而不影响石墨烯晶格的完整性以及底层衬底的柔性。可以获得具有低至700 Ω/sq的薄层电阻的导电石墨烯膜，远高于通过化学手段还原的柔性层。作为我们的技术的概念的证明，激光还原的GO（LrGO）膜被用作柔性本体异质结有机光伏（OPV）器件中的透明电极，代替传统的ITO。该器件显示出1.1%的功率转换效率，这是迄今为止报道的结合还原的GO作为透明电极的OPV器件的最高效率。旋涂GO膜的原位非热光还原创造了一种新的方法来生产用于各种电子应用的柔性功能石墨烯电极，该方法具有潜在工业实施的巨大前景。
2012-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Thickness dependent effects of an intermediate molecular blocking layer on the optoelectronic characteristics of organic bilayer photovoltaic cells
在这项工作中，我们解决的微观效应相关的实施间二苯并菲咯啉（BPhen）激子阻挡层（EBL）夹在银阴极和分子二茚苝（DIP）/C60双层的光电池。对EBL厚度高达50 nm的电流密度、外量子效率和光致发光猝灭的补充研究表明，Ag原子能够穿透整个35 nm厚的C60膜进入下面的结晶DIP层，从而如果不施加阻挡层则增强激子猝灭。相比之下，对于5 nm厚的BPhen层，实现了激子阻挡、金属渗透的抑制和电子输运之间的最佳折衷，从而使功率转换效率提高2倍以上。
2012-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Benefits of direct electron detection and PCA for EELS investigation of organic photovoltaics materials
电子能量损失谱（EELS）是一种强大的工具，用于成像纳米尺度的化学变化。在这里，我们研究了聚合物/有机小分子共混物作为吸收层的有机太阳能电池和采用EELS区分聚合物供体和小分子受体域的纳米结构的共混物的基础上轻元素，如氮，硫或氟的元素地图。特别是对于束敏感样品，需要限制电子剂量，因此需要优化的采集和数据处理策略。我们比较后柱能量过滤器与直接电子探测相机从传统的CCD相机在同一过滤器上的数据采集的数据，我们调查的影响，统计数据处理方法（主成分分析，PCA）对采集的光谱和元素图从光谱图像中提取。我们的工作表明，直接电子探测相机上的光谱质量远远优于传统的CCD成像，从而可以清楚地识别电离边缘和这些边缘的精细结构。对于元素图的质量，PCA的应用是必不可少的，以允许在非富勒烯有机太阳能电池的本体异质结吸收层中的供体和受体相之间的清晰分离。
2021-01-08 cond-mat.mtrl-sci
MaPBI3 and 2D hybrid organic inorganic perovskite based microcavities employing periodic, aperiodic and disordered photonic structures and with the possibility of light-induced tuning
无机-有机钙钛矿半导体由于其显著的光学性质而变得越来越令人感兴趣，例如高光致发光量子产率和在宽波长范围内显示光学增益的可能性。我们在这里模拟了嵌入MaPBI 3和2D混合有机无机钙钛矿半导体的微腔，通过将这种活性层嵌入周期性，非周期性和无序的光子结构之间。我们已经仔细考虑了所采用的所有材料的折射率色散，例如二氧化硅、二氧化钛和钙钛矿层。此外，通过采用光致变色聚合物，即基于二芳基乙烯的聚酯pDTE，我们已经设计了一个微腔与光致调谐的腔模式是可能的。
2021-03-28 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Photoemission orbital tomography for excitons in organic molecules
本研究将光发射轨道层析成像（POT）方法拓展至有机分子激子研究，兼顾激子波函数纠缠特性与光发射能量守恒，分类了通用激子结构并给出自然跃迁轨道解释，通过含时密度泛函理论模拟泵浦-探测实验验证结论。
2023-08-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Photo-induced charge transfer across the interface between organic molecular crystals and polymers
在场效应实验中观察到有序有机半导体与聚合物绝缘体界面上正、负电荷的光诱导电荷转移。在聚合物中的转移电荷的固定化导致沿半导体中的界面的极化电子传导的场效应阈值的偏移，这允许直接测量电荷转移速率。当光子能量超过半导体的吸收边时，发生转移。界面处的横向电场的方向决定了转移电荷的符号;转移速率由场的大小和光强度控制。
2004-11-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Visualising the Vertical Energetic Landscape in Organic Photovoltaics
有机电子器件中的能级图在器件性能和器件物理解释中起着至关重要的作用。在有机太阳能电池的情况下，使用在各个共混物组分上测量的能量值来估计供体：受体共混物的光伏间隙已经成为常规，导致与器件的相应开路电压的一致性差。为了解决这个问题，我们开发了一种方法，允许直接可视化的垂直充满活力的景观的混合，通过结合紫外光电子能谱和氩原子簇蚀刻。我们调查模型和高性能的光伏系统，并证明由此产生的光伏间隙与测量的CT能量和开路电压密切一致。此外，我们表明，这种方法使我们能够研究环境退化后的充满活力的景观的演变，理解退化机制和缓解策略的发展至关重要。
2020-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
The Role of Driving Energy and Delocalised States for Charge Separation in Organic Semiconductors
在有机光转换系统中，通过光子吸收产生的电子-空穴对必须克服库仑吸引力以实现远程电荷分离。我们表明，这一过程是通过促进激发，离域带态的形成。在我们对有机光伏电池的实验中，通过在异质结处束缚的电子-空穴对的IR光激发，这些状态在短时间（<1 ps）内被访问。原子模型表明，红外光子促进束缚电荷对离域带态，类似于那些形成后，单重态激子解离，这表明，这种状态作为电荷分离的网关。我们的研究结果表明，在有效的有机光转换系统的电荷分离，发生通过热态电荷离域，而不是能量梯度驱动的分子间跳跃。
2013-10-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent photoluminescence of organic semiconductors with varying backbone conformation
我们目前的光致发光研究作为一个功能的温度从一系列的共轭聚合物和共轭分子具有明显不同的骨干构象。本文研究的有机材料有：平面甲基化梯形聚对苯撑、半平面聚芴和非平面对六苯撑。在长链聚合物中，光致发光跃迁能随着温度的升高而发生蓝移。另一方面，共轭分子的跃迁能随着温度的升高而发生红移。解释无机半导体中带隙能量的温度依赖性的经验模型可以扩展到解释共轭分子中跃迁能量的温度依赖性。
2002-06-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Gate-tunable diode and photovoltaic effect in an organic-2D layered material p-n junction
半导体pn结是一种简单的器件结构，与电子和光电子应用密切相关。低维材料在电子电路中的成功集成为制造栅极可调谐pn结开辟了前进的道路。在这种背景下，我们提出了一种有机（铜酞菁）-2D层状材料（二硫化钼）混合pn结的栅极可调二极管特性和光伏效应。我们的原理验证器件显示出多功能特性，二极管整流因子高达10^4，而在光照下，它们表现出光响应，测得的外部量子效率约为11%。至于它们的光伏特性，我们发现开路电压高达0.6 V，光电功率转换效率为0.7%。已知有机半导体和二维材料的扩展目录提供了定制所得到的器件的性质和性能的前景，使得有机2D pn结成为未来技术应用的有希望的候选者。
2015-12-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Comment on On the Yield of Singlet Excitons in Organic Light-Emitting Devices: a Double Modulation Photoluminescence-Detected Magnetic Resonance Study
在最近的一封信中，Lee等人研究了聚亚苯基亚乙烯基[MEH-PPV]可溶性衍生物的自旋1/2光致发光检测磁共振（PLDMR），并认为它起源于三重态激子与极化子的相互作用。我们表明，在MEH-PPV以及在其他共轭聚合物的自旋1/2 PLDMR不依赖于三重态激子密度，因此不能与三重态激子。
2006-01-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Ultrafast charge separation in organic photovoltaics enhanced by charge delocalization and vibronically hot exciton dissociation
在有机光致发光中，克服库仑吸引力产生自由电子和空穴的机制是目前争论很大的话题。为了在分子水平上阐明这一机制，我们进行了一个组合的电子结构和量子动力学分析，捕获的基本事件从激子解离的自由载流子产生在聚合物/富勒烯供体-受体异质结。我们的计算表明，实验观察到的有效的电荷分离可以解释为两种效果的组合：第一，电荷的离域，大大降低了库仑势垒，第二，振动热性质的电荷转移状态，促进电荷解离超越障碍。这些效应促进了超快的电荷分离，即使在低频带偏移异质结。
2013-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A Mechanism for Photoinduced Effects In Tetracyanoethylene-Based Organic Magnets
锰-四氰基乙烯（Mn-TCNE）分子基磁体的光致磁性归因于锰到TCNE的电荷转移激发。使用密度泛函理论计算电荷转移能量;使用基于双交换机制的模型哈密顿量描述光致磁化。光激发电子从锰芯自旋到TCNE的最低未占轨道中，光子能量约为3eV，通过降低锰芯自旋的倾斜角来增加磁化强度，TCNE上的平均电子密度小于1。当用较小的能量光激发时，形成二价TCNE分子。激发电子的离域导致锰核自旋的局部自旋翻转。
2006-06-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Network analysis of the performance of organic photovoltaic cells: The open circuit voltage and the zero current efficiency
光电池中的光伏能量转换已经通过细致平衡方法或通过热力学参数来分析。在这里，我们引入了一个网络表示，一旦一个合适的动力学模型（表示在不同的系统状态的空间中的主方程）已被构建，这样的系统的性能进行分析。这种网络表示允许将稳态动态分解成循环，其特征在于它们的循环亲和力。在零亲和力极限下获得装置的最大可实现效率。这种方法被应用到分析的微观模型的本体异质结有机太阳能电池，其中包括基本的光学和界面的电子过程，该系统的特点，导致在这样的系统中的理论效率极限的明确表达。特别是，从卡诺效率与激子结合能的偏差进行了量化。
2014-05-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Exciton Transfer in Organic Photovoltaic Cells: A Role of Local and Nonlocal Electron-Phonon Interactions in a Donor Domain
我们从理论上研究了有机光电池中施主畴内激子的转移过程，着重研究了局域和非局域电子-声子相互作用的作用。我们的模型由一个三能级系统所描述的Holstein-Peierls哈密顿耦合到多个热浴的本地和非本地分子模式的特征在于布朗光谱分布函数。我们选择并四苯作为参比施主分子，其中局域模和非局域模的光谱分布函数存在。然后，我们采用简化层次运动方程（HEOM）的方法来模拟系统的动力学环境的影响下，作为电子-声子耦合强度和温度的函数。我们严格计算约化的密度矩阵元素，以解释耗散局域和非局域模影响下的动力学时标。结果表明，在高温条件下，强的非局域电子-声子相互作用有利于激子的转移过程，提高了有机光伏材料的效率，但由于低频局域模的存在，激子的寿命变短.
2021-01-21 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Slow Relaxation of Photogenerated Charge Carriers Boosts Open-Circuit Voltage of Organic Solar Cells
在决定有机太阳能电池的效率的参数中，开路电压（$V_\text{OC}$）是具有最大改进空间的参数。用于描述$V_\text{OC}$的现有模型假定光生载流子是热化的。在这里，我们证明了准平衡概念不能完全描述无序有机器件的$V_\text{OC}$。对于两个代表性的供体：受体共混物，它表明，$V_\text{OC}$实际上是0.1-0.2 V高于如果该系统是在热力学平衡。广泛的数值模拟表明，多余的能量主要是由于在无序加宽的态密度的不完全弛豫。这些发现表明有机太阳能电池作为非平衡器件工作，其中部分光子过剩能量以增强的$V_\text{OC}$的形式被收集。
2021-10-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Exciton dissociation mediated by phonons in organic photovoltaics
本研究证明声子能过屏蔽裸电子-空穴吸引力使其在短距离变为排斥，从而驱动激子解离，该机制对有机太阳能电池材料物理机制有重要影响，可为优化效率提供新策略。
2023-01-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Few-layer MoS2 flakes as hole-selective layer for solution-processed hybrid organic hydrogen-evolving photocathodes
高效有机光电阴极是一种新型的高效、低成本的太阳能制氢器件，它是基于聚（3-己基噻吩）和苯基-C61-丁酸甲酯（rr-P3 HT：PCBM）的异质结结构。然而，用作电荷选择层的材料的稳定性问题阻碍了持久光电极的实现，指出需要研究新颖且稳定的材料。在这里，我们建议二硫化钼纳米片，由锂辅助剥离的散装对应物，作为有效的原子厚的空穴选择性层的rr-P3 HT：PCBM为基础的光电阴极。我们进行了p型化学掺杂以按需调节MoS 2费米能级，以便匹配rr-P3 HT的最高占据分子轨道能级，从而减轻电极处的空穴收集。如此制备的p掺杂的基于MoS 2的光电阴极在0 V相对于RHE达到1.21mA cm-2的光电流，相对于RHE达到0.56V的正起始电势，并且功率节省的品质因数为0.43%，在模拟的1太阳照明下，相对于原始的基于MoS 2的光电阴极显示出6.1倍的增加。光电阴极随时间推移和在1太阳照明下的操作活动揭示了光电流在0.49 mA cm-2（在0 V vs. RHE下）的逐步稳定。这些结果为开发层状晶体作为可扩展的混合有机H2-释放光电化学电池的效率提升剂铺平了道路。
2018-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Morphology Effectively Controls Singlet-Triplet Exciton Relaxation and Charge Transport in Organic Semiconductors
我们提出了一个超快的光转换动力学的比较研究并四苯（Tc）和并五苯（Pc）单晶和Pc薄膜使用光学泵浦探测光谱。Tc和Pc晶体中的光致吸收分别是激活的和温度无关的，表明占主导地位的单重态-三重态激子裂变。在Pc膜（以及C $_{60}$掺杂膜）中，这种衰减通道被电子捕获抑制。这些结果表明，在光生过程中的结晶度和纯度的核心作用，并将限制未来的光伏器件的设计。
2009-01-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Surface Plasmon Enhanced Strong Exciton-Photon Coupling in Hybrid Inorganic-Organic Perovskites Nanowires
在半导体微腔中操纵强的光-物质相互作用是发展高性能激子极化激元器件的关键，在下一代全固态量子技术中具有巨大的潜力。在这项工作中，我们报告了表面等离子体增强强激子-光子相互作用的CH 3 NH3 PbBr 3钙钛矿纳米线。在室温下，在混合介质-绝缘体-金属波导腔中，在激子共振附近观察到特征的反交叉行为，表明Rabi分裂能量高达~ 560 meV。激子-光子耦合强度增强因子约为1.4倍，这主要归因于表面等离子体激元诱导的局域激发场重新分布。此外，系统地研究了纳米线和绝缘体尺寸对激子-光子相互作用的影响。这些结果为实现极高的耦合强度提供了新的途径，并推动了电泵浦和超低阈值小型激光器的发展。
2017-11-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Mapping the Pathways of Photo-induced Ion Migration in Organic-inorganic Hybrid Halide Perovskites
有机-无机杂化钙钛矿（OIHP）由于其可调谐性和低制造成本而具有优异的光伏和光电性能，具有基本的和实际的兴趣。然而，对于实际应用，需要理解和解决诸如材料不稳定性和光暴露下钙钛矿太阳能电池中发生的光电流滞后等挑战。虽然广泛的研究表明，离子迁移是这些有害影响的一个合理的起源，离子迁移途径的详细了解仍然难以捉摸。在这里，我们报告的表征光诱导离子迁移在OIHPs使用\textit{in situ}激光照射内的扫描电子显微镜，加上次级电子成像，能量色散X射线光谱和阴极发光与不同的初级电子能量。使用甲基铵碘化铅（MAPbI $_3$），甲脒碘化铅（FAPbI $_3$）和混合甲脒-甲基铵碘化铅作为模型系统，我们观察到光诱导的长距离迁移的卤素离子超过数百微米，并阐明了各种离子的运输途径都在表面附近和内部的OIHP，包括铅离子的垂直迁移的一个令人惊讶的发现。我们的研究为OIHP中的离子迁移过程提供了见解，可以帮助OIHP材料在未来应用中的设计和加工。
2022-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
CycleChemist: A Dual-Pronged Machine Learning Framework for Organic Photovoltaic Discovery
CycleChemist框架通过结合预测建模与生成分子设计，旨在高效发现高性能有机光伏材料。
2026-03-05 cond-mat.mtrl-sci cs.AI cs.LG
Probing exciton interaction with a spatially defined charge accumulation layer in the organic semiconductor Diindenoperylene
利用有机薄膜晶体管（OTFT）的光致发光（PL）和载流子输运测量，研究了激子和载流子之间的微观相互作用。为此目的，原型有机半导体二茚并萘嵌苯（DIP）被用作活性物质。OTFT累积层提供了空间限定的电荷和光生激子的相互作用区，导致PL强度降低高达4.5%。这种效应与累积的空穴载流子密度相关，并为非辐射激子-空穴过程的横截面提供了约1.3E-10 cm 3/s的较低估计。这是合理的，这些过程优先介导的陷阱空穴。
2013-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Charge Photogeneration in Non-Fullerene Organic Solar Cells: Influence of Excess Energy and Electrostatic Interactions
在有机太阳能电池中，光生单线态激子形成电荷转移（CT）复合物，其随后分裂成自由载流子。在这里，我们考虑的贡献过剩能量和分子四极矩的电荷分离过程。我们研究了由聚合物施主PTB 7-Th和两个非富勒烯受体ITIC和h-ITIC组成的两个独立的本体异质结系统中的电荷光生。在这些供体-受体系统中的CT状态的解离监测从瞬态吸收实验获得的电荷密度衰减动力学。利用延迟收集场（TDCF）和灵敏的稳态光电流测量方法研究了不同激发能下载流子产生的电场依赖性。在低于光学间隙的激发下，自由载流子产生变得与增加的光子能量的场依赖性更小，这挑战了电荷光生通过能量最低的CT状态进行的观点。我们确定的平均距离电子空穴对之间的施主-受主界面从经验拟合TDCF数据。CT状态的离域是较大的PTB 7-Th：ITIC，具有较大的分子四极矩的系统，指示CT复合物的解离上的供体-受体界面处的静电势的相当大的影响。
2021-11-08 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
First Principles Study of Photo-oxidation Degradation Mechanisms in P3HT for Organic Solar Cells
本文以聚3-己基噻吩（P3 HT）为例，对凝聚相中有机聚合物的光诱导氧化降解机理进行了理论研究。应用密度泛函理论的混合密度泛函和周期性的边界条件，占空间效应，并允许建模的链间化学反应，我们调查的反应途径，可能会导致噻吩骨干的氧化作为一个关键步骤，对破坏聚合物共轭。我们计算的P3 HT骨干与氧化剂，包括羟基自由基（OH $\cdot$），氢过氧化物（ROOH），和过氧自由基（ROO $\cdot$）的反应的能垒，以下的紫外驱动的自由基反应开始于$α$ -碳的烷基侧链的红外（IR）和X-射线光电子能谱（XPS）光谱研究。结果有力地表明，OH $\cdot$对P3 HT中硫的攻击不太可能在化学上有利。另一方面，过氧自由基对P3 HT主链上的侧链的攻击可以为P3 HT和其它具有侧链的聚合物的光降解提供低屏障反应途径。凝聚相设置被发现定性影响预测的降解过程。
2014-03-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Superior Photo-carrier Diffusion Dynamics in Organic-inorganic Hybrid Perovskites Revealed by Spatiotemporal Conductivity Imaging
有机-无机金属三卤化物太阳能电池的优异性能得益于材料中电子和空穴的优异光物理性能。在这里，我们直接探测的自由载流子动力学Cs掺杂FAPbI 3薄膜的时空光电导成像。使用电荷传输层选择性地淬火一种类型的载流子，我们表明，在1微秒和10微秒的顺序上的两个弛豫时间对应于FACsPbI 3中的电子和空穴的寿命，分别。引人注目的是，扩散映射表明电子/空穴寿命的差异在很大程度上由它们不同的迁移率补偿。因此，两种载流子的长扩散长度（3 ~ 5 μ m）彼此相当，这一特征与混合三卤化物钙钛矿中独特的电荷捕获和去捕获过程密切相关。我们的研究结果揭示了这种材料优越的扩散动力学的起源，这对太阳能电池应用至关重要。
2021-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
